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1、燃用超低热值燃气的旋转回热型催化燃烧器的数值分析摘要：研究了一种以超低热值燃气为燃料的反应器，即旋转回热型催化燃烧器。其以催化技术燃用超低热值燃气；以蓄热和放热交替方式预热燃气至催化起燃温度；以旋转方式维持催化燃烧反应。基于改进的塞流模型，计算分析了反应器的温度分布规律。结果表明:该反应器能有效氧化超热值燃气，适用于锅炉或燃气轮机等系统；燃气和烟气出口温度具有明显的周期性；反应器壁面温度呈“中间高两端低”分布；周期性旋转不仅维持了催化燃烧持续发生，而且避免了反应器内热量聚集和催化剂高温失活，有利于提高反应器寿命。关键词：超低热值燃料；催化燃烧；旋转回热；燃烧侧；换热侧0 前言在导致地球表面温度
2、升高的温室气体中，甲烷的影响仅次于CO2，但甲烷对温室效应的影响超过CO2的20倍1。由于煤矿开采和农业生成等活动，据估计到2020年世界上甲烷的增长率为1216%2。2013年中国产煤38亿吨，占当年全球产煤总量的45.5%，占当年中国主要能源产品的71.64%3，但煤炭生产过程中排放的甲烷的回收和利用率却极低。因为这类气体多属于超低热值燃气，其甲烷含量很低（0.15%），难以点火燃烧，常直接排入大气环境，不仅加剧了温室效应，也造成了能源浪费。催化型流向变换器 (catalytic flow reversal reactor，CFRR)，热力型流向变换器(thermal flow rever
3、sal reactor，TFRR)，催化型整体式反应器(catalytic monolith reactor，CMR)和催化贫燃燃气轮机是消除和利用超低热值燃气的常用技术4。热力型流向变换器在甲烷浓度较低时需要补充大量燃料，有一定的局限性。TFRR和CFRR均使用了流向变换反应器， CMR使用了整体式反应器。在相同质量流量下，CMR比TFRR和CFRR的压损更低，换热面积更大和机械强度更加优异，是消除和利用超低热值燃气的更好选择。催化燃烧易于控制，能适应宽广浓度范围和低温操作，可实现CO、NOx等污染物的低排放甚至零排放5-7。但燃气温度达到催化起燃温度后才能发生催化燃烧，为了克服催化剂低温(
4、627 K)起燃问题8，常用蓄热介质9,10或传统回热器11, 12加热燃气到催化起燃温度。澳大利亚联邦科学研究院采用了整体式反应器和回热器，实验验证了以甲烷浓度约0.8%的矿井通风瓦斯气为主燃料，能产生1920Kwe的电量13。但系统中催化燃烧室和金属高温回热器的体积非常庞大。旋转回热器中热量借助一个旋转的多孔载体由高温烟气传递给低温空气，能克服蓄热介质压损大和传统回热器体积大等缺点。旋转回热器多使用金属载体，能承受的极限温度在10731273K之间，而一些陶瓷基能适应高达1673K的温度，适用于催化燃烧的基金项目：国家自然科学基金项目(51376123)；国家高技术研究发展计划项目（863
5、计划）(2014AA052803）载体。美国麻省理工Wilson教授研究了陶瓷高温热交换器，该换热器停留约14 s后快速旋转(约0.75 s)90度，实验测量的效率超过98%，热流和冷流的压力损失低于2%14。催化燃烧的数值计算有N-S方程、边界层和塞流模型三种方法15。N-S方程模型能真实地反应出催化燃烧特性，但对全尺寸整体式反应器的计算将消耗大量的资源16。相比N-S方程，边界层模型计算时间快而精度差。塞流模型精度最差但计算最快，适合于全尺寸整体式反应器的性能计算11。而改进的塞流模型，考虑了壁面与通道气流之间的传热、传质，提高了塞流模型的计算精度，与二维模型的计算结果吻合较好17。针对超
6、低热值燃气难以点火燃烧和传统回热器体积尺寸大和难以承受高温等问题，本文研究了一种以超低热值燃气为燃料的催化反应器，即旋转回热型催化燃烧器。根据其周期性旋转、蓄热、放热和催化燃烧等特点，采用改进的塞流模型计算分析了反应器的温度分布规律，获得该反应器的基本数据。1旋转回热型器催化燃烧简介为了消除和利用超低热值燃气中的甲烷，把燃烧室和回热器的功能融合于一个部件中，研究了一种以超低热值燃气为燃料的旋转回热型催化燃烧器(图1)。其主体是蜂窝陶瓷体反应器，催化剂被涂覆在基体结构内表面，催化燃烧发生在基体涂层内，换热发生在反应器壁面与气体之间，所以其既是催化燃烧器，又是高温换热器。旋转回热型催化燃烧器可分为
7、燃烧侧和换热侧两个部分。燃烧侧内存在换热和燃烧现象；换热侧仅发生热交换，没有燃烧。图1 旋转回热型催化燃烧器示意图超低热值燃气由1进入反应器燃烧侧，吸收储存在反应器壁面内的烟气余热，温度升高到催化起燃温度后发生催化燃烧，生成的高温燃气经2进入锅炉或透平等耗热设备。经耗热设备后的烟气以与燃气流动相反方向由3进入换热侧，烟气余热被储存在反应器壁面内，烟气温度降低后经4排入大气环境。经过一段时间(520 s)，燃烧侧的壁面温度逐渐降低，热量减少，在反应器通道内燃气难以被加热到催化起燃温度；同时换热侧的壁面温度达到较高值。此时快速旋转反应器一定的角度（30180度），使低温燃气通过刚被烟气加热的反应器
8、壁面，以加热低温燃气至催化起燃温度，保证催化燃烧进行。回热为催化燃烧提供了必要的起燃温度，不需要额外的预热装置；旋转保证了催化燃烧能持续进行，实现反应器稳定工作。旋转回热型催化燃烧器可用于消除挥发性有机物、通风瓦斯气、生物质气、工业废气和高炉煤气等超低热值燃气，生成的高温燃气可用于余热锅炉或透平等设备的热源，不仅减轻了甲烷对温室效应的影响，而且产生了可利用的能量。2 计算方法和模型旋转回热型催化燃烧器具有旋转、蓄热、放热、催化燃烧等特点，是非稳态换热和燃烧之间强烈耦合的非线性现象，反应器壁面温度和气体温度都是时间的函数。因此，传统回热器中的回热度参数已经不适用于本反应器，有必要提出更详细的数学
9、模型。本文基于改进的塞流模型进行建模时进行以下假设：1.旋转回热型催化燃烧器径向温度梯度较小，采用轴向一维非稳态计算模型；2.蜂窝陶瓷体内进出口压差较小，假定反应器内压降为018；3.旋转回热型催化燃烧器通道长宽比l/d大于232，忽略内部辐射换热的影响19；4.旋转回热型催化燃烧器和外界环境不存在对流换热和辐射换热；5.通道内气流为平流层，反应速率遵循Arrheniu定律；6.耗热设备内的温降恒定；7.蜂窝陶瓷体反应器壁面导热系数很小，忽略其影响。根据研究的需要，旋转回热型催化燃烧器的基本参数根据表1给定。表1 设计参数Tab.1 Design parameter设计参数数值设计参数数值入口
10、速度/ m/s20燃烧室长/mm700入口温度/K427单个通道横截面/mmmm1.21.2入口甲烷浓度/%2单个通道壁厚/mm0.6耗热设备中的温降/K220燃烧室水力直径/mm500蜂窝陶瓷体孔密度62cells/cm2旋转角度/度180催化剂/中间层Pt-Al2O3停留时间/s10入口甲烷浓度2%旋转周期/s202.2 模型方程由于催化反应过程中甲烷浓度过低，燃烧过程中氧气大量过剩，认为氧气含量对燃烧没有影响，对氧气采用零级反应动力学模型，对甲烷采用一级反应动力学模型20。换热侧没有燃烧，只需要求解气体和固体的温度方程。基于气固两相质量和能量平衡方程组而推导出一维非稳态模型。设定反应器轴
11、向为轴，选取长度为dx的微元，在dt时间内，微元满足以下衡算方程：燃烧侧气体能量方程：(cpT)t+(ucpT)x=-p(u)x+g2Tx2+hATs-TLAr+RiH (1)燃烧侧气体组分方程：(Yi)t+(uYi)x=xDiYix+Ri (2)反应动力学方程：Ri=-kexp-ERgT (3)式中k=3.0105ms-1，E=1.0105 J/mol燃烧侧壁面导热方程：csMsTst=hAT-Ts (4)换热侧能量方程：Ar(hHh)t-Ar(huhHh)x=hATsh-ThL (5)换热侧壁面导热方程：csMsTsht=hATh-Tsh (6)理想气体状态方程：=p/RgT (7)对流换
12、热系数：h=gdNu (8)燃烧侧的Nu由定壁温(Nu=3.8)和定热流(Nu=4.5)两者插值得到；而换热侧Nu由大温差换热的关联式Sieder-Tate计算。2.2物性参数及计算方法粘度：=8.3610-6+3.6710-8T定压比热容：cp=970.5+0.06791T+0.165810-3T2-0.678810-7T3气体导热系数：g=1.67910-2+5.07310-5T本文没有考虑催化剂涂层内甲烷的扩散，甲烷在空气中的扩散系数使用Fuller关联式：Di=9.9910-5T1.75PCH4在不同温度下燃烧热按以下公式计算：Hmol=-802500+1.587T-8.4810-3T
13、2-4.08710-6T3+2.16310-9T4H=H=mol/M，转化为J/kg根据图3的计算流程简图，编制matlab有限差分方程，解方程18后可以得到反应器的温度分布参数。初始时刻反应器固体温度均匀为900K，经过一个状态后，旋转后燃烧侧壁面温度分布与换热侧壁面温度进行相互替换，以实现旋转功能。其中t=a表示10s的奇数倍关系，状态1结束时反应器旋转180度；t=b表示10s的偶数倍关系，状态2结束时反应器旋转180度。图3 程序计算流程图3结果与分析3.1 旋转回热型催化燃烧器进出口温度变化由图4可知从第7个周期开始气体和固体节点温度均具有明显的周期性。停留时间内（10s）出口温度呈近似线性变化趋势。由于计算初始时刻固体为均匀温度（900K），所以在图5周期1状态1内，烟气出口温度T4是一条直线段。图4旋转回热型催化燃烧器节
