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1、华中科技大学 硕士学位论文 白光LED用单一多色光转换材料的合成与研究 姓名：栾林 申请学位级别：硕士 专业：光电信息工程 指导教师：郭崇峰 20090515 I 摘 要 以近紫外LED芯片+单一多色光转换材料构成的白光光源具有发光颜色稳定、显色 性高、成本低等优点，成为白光LED光转换材料的发展趋势，研制发光效率高化学性 质稳定的白光LED用单一多色荧光粉具有十分重要的意义。 本文利用激活剂离子在基质材料中产生的不同发光中心以及它们之间的能量传 递，采用高温固相法合成出了SrMg2(PO4)2:Eu2+,Mn2+、Ba2Ca(BO3)2:Ce3+,Mn2+和 Ca2BO3Cl:Ce3+,Eu
2、2+三个体系的单一多色荧光粉，并对它们的发光性能、能量传递性能 和色度学性能进行了分析和计算，得到了以下研究结果： (1) SrMg2(PO4)2:Eu2+,Mn2+在近紫外激发下具有蓝色和红色双发射带，Eu2+到Mn2+ 之间存在共振型能量传递，两个发射峰的相对强度可以通过调节Eu2+和Mn2+的相对浓 度来控制，其激发光谱与近紫外LED芯片匹配，具有很大的应用潜力。 (2) Ba2Ca(BO3)2:Ce3+,Mn2+中，Ce3+占据Ba2+Ce3+(1)和Ca2+Ce3+(2)的格位，分别 产生蓝光和绿光发射， Mn2+产生红光发射， 同时存在Ce3+(1)Mn2+、 Ce3+(1)Ce3
3、+(2) 、 Ce3+(2)Mn2+以及Ce3+(1)Ce3+(2)Mn2+四个能量传递过程，通过调节Ce3+和Mn2+的 相对浓度，可分别在345nm和395nm激发下得到白光发射，有希望成为近紫外LED芯片 用的白光转换材料。 (3) Ca2BO3Cl:Ce3+,Eu2+中，Ce3+占据了Ca2+的两个不同格位，产生宽带蓝光发射， Eu2+产生黄光发射，Ce3+到Eu2+之间存在共振型能量传递，通过调节Ce3+和Eu2+的相对 浓度，可得到单一基质白光荧光粉，有希望成为近紫外LED芯片用的白光转换材料。 关键词：关键词： 白光LED 光转换材料 单一多色 能量传递 II ABSTRACT
4、Near-ultraviolet LED chip + Single-phased Multi-color emitting Phosphors has stable emitting color, high color rendering index and low cost. So the Single-phased Multi-color emitting Phosphors have been paid more attention and are excellent candidates for neare-UV White LEDs and it is significant to
5、 develop an efficient and stable Single-phased Multi-color emitting Phosphor. In this thesis, multi-color emitting phosphor is achieved by utilizing the activator ions occupying different sites in the host and the energy transfer between the different activator ions. SrMg2(PO4)2:Eu2+,Mn2+, Ba2Ca(BO3
6、)2:Ce3+,Mn2+ and Ca2BO3Cl:Ce3+,Eu2+ are synthesized by high temperature solid-state process. Their luminescent properties, energy transfer and chromaticity have been analysed and calculated. The following results are achieved: (1) SrMg2(PO4)2:Eu2+,Mn2+ exhibits blue and red two emission bands under
7、the excitation of ultraviolet light. The resonance-type energy transfer from Eu2+ to Mn2+ has been observed and discussed. The relative intensities of blue and red emission could be tuned by adjusting the contents of Eu2+ and Mn2+ and the phosphor SrMg2(PO4)2:Eu2+,Mn2+ exhibits a great potential as
8、a phosphor for ultraviolet light-emitting diodes. (2) In Ba2Ca(BO3)2:Ce3+,Mn2+, the Ce3+ occupying the Ba2+Ce3+(1) and Ca2+Ce3+(2) sites, respectively, emit blue and green light, whereas the Mn2+ emits red light. Four energy transfer process of Ce3+(1)Mn2+, Ce3+(1)Ce3+(2), Ce3+(2)Mn2+ and Ce3+(1)Ce3
9、+(2)Mn2+ have been observed. White light emitting under excitation of 345nm or 395nm near-ultraviolet light can be obtained by adjusting the contents of Ce3+ and Mn2+ and the phosphor Ba2Ca(BO3)2:Ce3+,Mn2+ exhibits a great potential as a phosphor for ultraviolet light-emitting diodes. (3) In Ca2BO3C
10、l: Ce3+, Eu2+, the Ce3+ occupying two different sites of Ca2+ emit broad blue band light, whereas the Eu2+ emits yellow light. The resonance-type energy transfer III from Ce3+ to Eu2+ has been observed. White light emitting phosphor can be obtained by adjusting the contents of Ce3+ and Eu2+ and the
11、phosphor Ca2BO3Cl: Ce3+, Eu2+, exhibits a great potential as a phosphor for ultraviolet light-emitting diodes. Key words: White LEDs Phosphor Single-phased Multi-color-emitting Energy transfer 独创性声明 本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的 研究成果。尽我所知，除文中已经标明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人 或集体已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出贡献的个人
12、和集体，均已 在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。 学位论文作者签名： 日期： 年 月 日 学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保 留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本 人授权华中科技大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索， 可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。 保密， 在 年解密后适用本授权书。 不保密。 （请在以上方框内打“” ） 学位论文作者签名： 指导教师签名： 日期： 年 月 日 日期： 年 月 日 本论文属于 1 1 绪论
13、 1.1 引言 近年来，在全球能源短缺和环境污染问题日益突出的大背景下，导体发光二极管 (LED)在光源照明领域的前景倍受人们关注。与传统照明光源(白炽灯、荧光灯)相比， 固态照明白光LED光源具有小巧高效、坚固省电、绿色无污染、寿命长等特性，在同 样亮度下耗电量仅为普通白炽灯的1/81/10。据专家预计，若白光LED光源得到推广， 全球照明用电量可降低50%。同时，LED取代荧光灯，可以避免汞的二次污染，减少矿 物能源的消耗和温室气体排放，对缓解全球能源危机和温室效应都起到积极作用1。 由于LED固体照明技术蕴含着巨大的经济和社会效益，各国政府都给予了高度重 视，纷纷制定科研和市场推动计划。
14、我国于2003年底启动了国家科技攻关计划“半导 体照明产业化技术开发” ，计划预计用时1520年，与长江三峡电厂相同，花费仅为三 峡电厂建设经费的5%，预计效益可节省全国30%照明用电，相当于又建起了一座绿色 三峡电站2。 除了各国政府以外，世界上照明领域的大公司如飞利浦、欧司朗、日亚 化学等都在LED相关领域投入了很大的研究力量，对LED的产业化、市场化起到了积 极的促进作用。在未来510年间，白光LED将逐渐普及至一般家庭，取代白炽灯和荧 光灯，成为节能、环保的第四代照明光源3。 1.2 白光 LED 技术简述 1.2.1 LED 的结构和原理 LED的基本结构如图1-1所示，将LED芯片
15、置于一个有引线的架子上，然后四周用 环氧树脂密封，起到保护内部芯片的作用。LED芯片主要是由-族化合物，如 GaAs(砷化镓)、GaP(磷化镓)、GaAsP(磷砷化镓)等半导体制成的，由这些半导体组成 的PN结在正向电压下，注入的少数载流子与多数载流子复合，多余的能量就会以光的 形式释放出来，从而将电能转换为光能4。 2 图1-1 LED器件结构图 1.2.2 白光 LED 的实现方法 生产生活中最佳的照明方式为白光照明，因此LED进入照明领域的关键就是要得 到具有高发光效率和高显色率的白光LED光源器件。目前商业化应用和研究领域中实 现白光LED的途径主要有以下三种：多芯片组合型5-6、光转
16、换型和多量子阱型7-8。 (1) 多芯片合型 要得到白光LED光源，人们首先想到的就是将两个互补光色的LED芯片或RGB三 基色LED芯片按一定的方式排布，集合成一个发白光的标准模块，得到白光发射。对 于这种多芯片的白光发射器件，可以通过控制不同LED芯片上所加的电流，随意调节 出令人赏心悦目的白光。这种获取白光的方法简单易行，发光亮度高，但是驱动电路 复杂，成本较高，而且个别单色LED劣化将导致光色不均匀，故现在很多厂商均把单 芯片LED作为白光LED发展方向9。 (2) 光转换型 光转换型白光LED是指将光转换材料(荧光粉)涂在LED芯片上，利用LED芯片的发 射光激发荧光粉发出可见光，并组合出白光。利用光转换方式实现白光LED的途径主 要有以下四种： 蓝光芯片+黄色荧光粉：以蓝光LED芯片为基础光源，激发黄色荧 透明环氧树脂封装 支架 银胶 金线 LED 芯片 3 光粉， 利用透镜原理将互补的黄光与蓝光混合得到白光。最典型的体系是在蓝色InG
