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1、项目需求及技术要求一、研究目的与意义“十一五”以来，河南省经济取得了快速的发展，工业特别是重工业发展迅 速，由此带来的是河南省能源消费总量的持续增长，2011 年时河南省的能源消 费量比 2005 年增长 57.7%，达到了 23061 万吨标准煤。而电力行业的能源消费 量占了河南省能源消费量的 20%，是全省能源消费量和温室气体排放量最大的行 业。以煤为主的能源结构，造成了严重的大气污染。河南省的能源供给一向是以 煤炭为主的，煤炭基本一直占能源总产量的 80%以上。河南省能源消费总量大， 以煤为主的能源结构高于全国平均水平 16 个百分点；二次能源的电力也是以火 电为主所占比例高达 96%，
2、可再生能源所占比例于4%。同时经济主要依靠高耗 能行业的发展来带动的增长，工业造成的环境污染严重。传统的工业化模式使得 河南省自身资源能源供给、生态环境承载等能力等难以保障，环境和生态问题较 为严重。郑州属北温带大陆性季风气候，天气干燥、少雨、多风沙，静风、逆温等不 利气象较多，相比其他地区，空气质量受气象条件的制约更大。郑州市市区位于 处于平原地区，地形平坦，污染物不易扩散。而在其西北方向的太行山山脉和西 南方向的嵩山在西边将其围拢，形成了一个天然屏障，污染物不易越过高山扩散。 从 2011 年开始，尤其是 2013 年 1 月中国城市大气灰霾天气，9-14 日期间的大范 围的大气污染事故，
3、起始于河南，河南省连发 16 个红色大雾预警，郑州市污染 达六级。郑州市是全国霾污染较为严重的城市之一。由于细颗粒物 PM2.5的浓度是影响大气能见度水平的重要因素，因此 PM2.5和霾天气的形成有着直接的关系。PM2.5和社会生活密切相关，其污染水平、来源及污染特征都是人们非常关心的问题，因其来源及化学组成均非常复杂，进行 详尽的研究和分析是很必要的；污染源成分谱是同类排放源排放物分析结果的统 计平均，因此对大气主要污染源进行颗粒物采样，对可能的污染源样品进行化学 组成分析，建立污染源成分谱，运用受体模型，对细粒子进行来源解析，实现主 要排放源对PM2.5贡献的定量解析，结合郑州市本地区域污
4、染特征，找出适合郑 州市空气污染的治理措施，郑州市污染物减排以及污染物脱除工程技术实施具有指导作用，同时也为制定大气污染防治方案提供技术支撑。二、研究内容采集郑州市典型工业源PM2.5样品，进行样品的全化学组分分析，并收集国 内外有关PM2.5污染源排放化学特征谱的资料，建立郑州市污染源PM2.5化学成 分谱；进行环境PM2.5样品采集，进行化学组成分析；运用受体模型，对郑州市 PM2.5进行来源解析，确定排放源对大气PM2.5的贡献；进行PM2.5区域间传输影 响研究。一）典型工业源采样、分析及化学特征谱建立1、火电排放源结合郑州市电厂分布及装机情况，综合考虑煤种、燃烧方式和除尘设施等对 电
5、厂进行选择，按照烟道气稀释通道采样法对电厂烟囱颗粒物样品进行采集，分 析颗粒物中水溶性离子、金属、EC/OC及多环芳烃等组分，研究电厂的排放特 征，建立火电污染源谱。（1）确定典型火电排放源指标（2）确定典型火电污染源 根据电厂清单及常规污染物排放清单确定典型电厂排放源确定。（3）样品采集稀释通道采样法。（4）分析项目及方法进行质量浓度的测量、无机离子与元素的测试分析，并利用测定的各化学组 分指标项建立污染源的源成分谱。（5）典型火电污染源谱建立2、其他典型工业源选取郑州市典型工业源企业进行细颗粒物采样，分析颗粒物中水溶性离子、 金属、 EC/OC 及多环芳烃等组分，研究郑州市典型工业的排放特
6、征，建立典型 工业污染源谱。（1）冶炼选取铝业企业进行采样分析，包括：固体样品的采集和烟气样品的采集，分析颗粒物中水溶性离子、金属、 EC/OC 及多环芳烃等组分，研究其排放特征， 建立污染源成分谱。（2）化工行业化工行业选取煤焦化厂进行采样测试。（3）水泥行业采样位置主要设置在水泥厂的典型生产工段：窑头、窑尾、水泥磨和煤磨除 尘器后，水泥企业的除尘设备主要是布袋除尘器和静电除尘器。测试系统的建立 包括采样点的布置、采样膜的选择、烟气参数和浓度的测试、颗粒物浓度、颗粒 物离子分析和元素分析等。（4）耐火材料耐火材料行业选取石棉生产进行采样测试，包括：固体样品的采集和烟气样 品的采集，分析颗粒物
7、中水溶性离子、金属、EC/OC及多环芳桂等组分，研究 其排放特征，建立污染源成分谱。（二）环境样品采集与化学组分分析选取采样点位（不低于 2 个），对郑州进行大气环境 PM2.5样品采集，按季节进行膜采样（每个季节样品数不低于14个），进行PM2.5的化学组成分析，包括：水溶性离子、金属、EC/OC及多环芳桂等组分。1、采样点位及样品数量的确定根据郑州市地形条件和气象条件，至少选择 2 个监测点作为环境样采集点每个点位每个季度采集样品数不低于14个。2、样品的采集与保存每个PM25样品采集时间不少于22小时，连续采样，雨天停止采样。采样 膜在运输过程使用膜盒，膜样品在-4C左右的冰箱保存，保证
8、后续分析的准确性。3、分析项目及方法表1 PM2.5的化学组成分析项目分类拟定项目分析仪器PM25质量浓度质量浓度天平金属元素Al、Si、K、Ca、Fe、Na、Mg、P、Ti、V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、As、Br、Ba、Pb 等ICP-MS （美国Agilent）水溶性离子SO 2-、NO-、Cl-、F-、NH+、Na+、K+、Mg2+、434bCa2+；离子色谱仪有机物多环芳烃GC-MS碳分析EC/OC碳分析仪(三) 郑州市PM2.5来源解析研究1、常用受体模型从 20 世纪 70 年代起污染源解析从排放源转移到受体，开始了受体模式 (Receptor Model)的研究。受体
9、模型就是通过采集环境大气颗粒物受体样品和源 样品，分析其物理特征和化学组分，用统计学方法来确定对受体有主要贡献的源 类及其贡献值。受体模型由于其无需考虑扩散、传输、湿沉降、干沉降以及复杂 的气象条件和污染物复杂的大气化学过程，也不依赖于排放源的排放条件、地形、 气象等数据，因此发展迅速，已成功运用于城市、区域乃至全球的大气环境研究 之中。目前用的比较多的方法有：富集因子(EF)法、相关性分析法、因子分析(FA) 法、因子分析-多元线性回归法(FA/MRL)，正定矩阵因子分解法(PMF )和化学质 量平衡法(CMB)等。在多种受体模型中，富集因子(EF)法、相关分析法和因子分 析(FA)法只能用
10、于定性分析，因子分析结合多元线性回归法(FA/MRL)，正定矩 阵因子分解法(PMF)和化学质量平衡法(CMB)可用于污染源定量解析。2、PM2.5来源解析研究选择正定矩阵因子分解模型(PMF)和化学质量平衡模型(CMB)分别进行郑州 市pm2.5来源解析研究，并对两个模型的结果进行比对。两个模型原理如下：正定矩阵因子分解模型(PMF):近年来出现的一种有效、新颖的降尘源解析 方法，由Paatero和Tapper在1993年提出，目前是EPA推荐的源解析工具。与 其它源解析方法相比PMF模型的优点为：不需要测量污染源指纹谱；对每个因 子的载荷和因子得分均做了非负约束处理，使因子分析的结果更加明
11、确；可以 利用数据的不确定度来优化分析结果。 PMF 的原理是：利用权重计算出颗粒物 化学组分中的不确定度；用最小二乘法来确定颗粒物的主要污染源并计算源贡献 率。由于PMF模型对因子载荷和因子得分做了非负约束处理，因此较好地解决 了通常源解析中经常遇到的源的负贡献问题，且它合理地处理了低于检测限的数 据。然而，PMF模型与CMB模型相比的不足之处在于它对数据量的要求较大， 而且模型计算过程和使用方法较为复杂。该方法己成功运用于美国、香港和北京 等国家和地区的大气颗粒物的源解析中，结果合理。化学质量平衡模型(CMB)：根据质量平衡原理建立起来的，由于不同污染源 的指纹谱有一定的差别，从而可以通过
12、分析受体中各种组分的含量来确定各种污 染源的贡献率。 CMB 假设：存在对受体中污染物有贡献的若干污染源；各种污 染源所排放的污染物组成相对稳定；各种污染源所排放的污染物组成有明显的差 别；不同污染源所排放的污染物间没有相互作用，在到达受体点的传输过程中可 以忽略其变化；所有污染源成分谱线性无关；测量的不确定度是随机的、符合正 态分布；染源种类小于或等于化学组分种类。那么在受体点每一类源浓度贡献值 的线性加和等于该受体点测量的总物质浓度。如下式所示：二：环境受体中颗粒物化学组分：的浓度测量值，单位：yg/m3；匚：第j类源的化学组分i的含量测量值，单位：yg/yg;-：第j类源贡献的浓度计算值
13、，单位：yg/m3;I：化学组分数目，i=l,2,/;J：污染源数目,j=1,2,J;只有当圧j时，上述方程有正解。那么，第 j 类源的贡献率为：:二/二 100%C：环境受体中颗粒物的浓度测量值，单位：yg/m3。在应用CMB模型做源解析时，首先要知道污染源的指纹谱，即所研究地区 各种主要污染源排放的各种化合物的相对组成，厂为在采样点受体中污染物i的 浓度。通常所测的污染物中元素的个数比假设的主要的污染源个数多，所以可以 得到式中未知的污染源的贡献率。(四) 区域间传输影响研究对于污染物在区域内的传输和相互影响进行全面深入的了解，是进行区域大 气污染防治的基础和关键，而区域空气质量模拟是研究
14、区域输送的重要方法，也 是进行区域大气污染综合控制策略研究所必需的。1 、空气质量模式污染物在大气中的浓度水平和时空分布是由污染物的排放、化学转化以及气 象因素共同决定的，这其中既包括物理过程，又包括复杂的化学过程，影响因素 多且相互作用强，因此，大气污染是非常复杂的现象。这就需要建立数值模式， 综合考虑各种过程和影响因素，定量研究模式污染物在大气中的迁移和转化机 理，即建立综合空气质量模式系统。空气质量模式是人们基于大气中物理和化学过程规律，建立起来的数学计算 方法，用来模拟大气污染物的特征。空气质量模式可以反应大气中污染物的时间 空间分布，是研究大气中污染物的生成、转化、输送和清除等物理化
15、学过程的有 效方法。空气质量模式是空气质量研究的重要工具，可用于研究大气污染时空变 化规律，预报大气污染演变态势，评估大气污染控制措施效果，在科研和业务预 报上都开始发挥越来越重要的作用，许多国家和地区都相继开展了空气污染预报 和预警工作，为公众了解空气质量变化趋势提供丰富信息。作为一种考虑了污染 物排放、理传输扩散以及大气化学转等多因素，能够定量表现污染物在大气中迁 移转化规律的新型污染研究手段，数值模拟技术具有实地观测以及实验室研究等 其他方法不可替代的功能与特点。（1）空气质量模式 CMAQ 简介CMAQ 是目前使用最为广泛的空气质量模式。它是一个多模块集成、多尺 度网格嵌套的三维欧拉模式系统，它的核心模块是化学传输模块CCTM,另外还 包括气象-化学接口模块、源排放-气象接口模块、初始条件模块、边界条件模块、 光解速率模块等。Model3模式系统由中尺度气象模块，污染源排放模块以及通 用多尺度模块（CMAQ）三大模块组成，中尺度模式为与CMAQ相容的MM5 和 WRF， SMOKE 和 CONCEPT 等排放模式提供污染源的排放清单，估算污染 源位置和产生量随时间的变化；CMAQ为空气质量系统的核心部分，设计为多 重网格嵌套模式，可以模拟多种污染物的输送和转化过程。 CMAQ 的主要技术 流程见图1，首先用中尺
