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1、第十一届全国青年催化会议论文集 文章缡号：O C - 0 1 4 A u C e 0 2 A 1 2 0 3 催化剂上丙烯选择性催化还原N O 的研究 王新葵蛐，王爱琴a ，王晓东a ，杨学锋b ，张涛a ” ( 8 中科院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室，大连11 6 0 2 3 ； “大连理工大学等离子体物理化学实验室，大连 11 6 0 2 4 ) 关键词：N O ，纳米金，选择催化还原，丙烯 优良的低温催化活性是纳米金催化剂的一个重要特点，这可能与金对大部分反应分子的弱吸 附密切相关。相对于广泛研究的C O 的低温氧化来讲，纳米金应用于烃类选择性催化还原N O 。报 道的比较少
2、I I 捌。而这个反应是具有发展前景的消除汽车尾气N O 。的方法之一。在本工作中我们发 现沉积沉淀法制备的A u C e 0 2 A 1 2 0 3 催化剂，在丙烯选择性催化还原N O 反应中表现出良好的低 温催化活性和N 2 选择性，更有趣的是，水蒸气和S 0 2 的同时存在提高了A u C e 0 2 A i 2 0 3 的N O 的 转化率并拓宽了反应温度间。 1 实验部分 首先采用等体积浸渍的方法制备C e 0 2 A 1 2 0 3 载体，在空气中5 0 0 0 C 焙烧4 h 。然后采用沉积 沉淀的方法制备催化剂：用I m o l L 的N a O H 调节H A u C l 4
3、 溶液的p H 值至7 0 ，然后将此溶液加 热到7 0 0 C 加入载体，不断搅拌1 6 h 后，将悬浮液过滤，洗涤，1 2 0 0 C 下干二燥1 2 h 后，即得到催 化剂样品。 在连续流动态固定床微反虑装置上进行催化剂丙烯选择还原N O 反应性能评价。催化剂用量 O 1 5 9 。反应前将催化剂在2 0 0 2 H e 气氛中5 0 0 0 C 焙烧1 h 。反应气体组成为1 0 0 0 p p m N O ， 1 0 0 0 p p m C 3 H 6 ，5 * , 0 2 ，0 或2 H 2 0 ，0 或2 0 p p m S 0 2 ，H e 作为平衡气，气体总流速为1 0 0
4、m l m i n ， 空速为3 0 ，0 0 0 h 。 2 结果与讨论 图l 给出了金担载在不同载体上N O 转化为N 2 和N 2 0 转化率随时间变化的曲线。从图中可 以看出，A u C e 0 2 的催化活性比较低，N 2 0 的选择性比较高。而A u A 1 2 0 3 在4 5 0 0 C 时N O 转化 率最高，可达4 7 。当使用C e 0 2 A i 2 0 3 作为载体时，催化剂表现出最好的低温催化活性。在1 0 A u C e 0 2 A 1 2 0 3 催化剂上，2 5 0 0 C 时，生成N 2 的转化率接近5 0 ，而N 2 0 的转化率可以忽略。可见， 与P t
5、 类催化剂1 3 l 相比，A u C e 0 2 A 1 2 0 3 表现出更好的低温催化活性和N 2 选择性。 在实际应用中，汽车尾气中不可避免的含有水蒸气和少量的S 0 2 ，因此考察催化剂的抗水性 和抗硫性是很有意义的。图2 给出了1 ( P 矗A u C e 0 2 A 1 2 0 3 催化剂在反应气氛中含水和S 0 2 时的催 化活性。可以看出，单独加入2 H 2 0 时，在低温时( 1 0 0 2 0 0 0 C ) 催化活性略有提高，而单独加 入2 0 p p m S 0 2 虽然反应温度区间有所拓宽，但N O 的转化率降低了。令人惊奇的是，当同时加入 2 H 2 0 和2 0
6、 p p m S 0 2 时，在3 0 0 0 C 时，N O 转化率最高可达5 6 ，同时反应的温度窗口得到了拓 宽。这可能与S 0 2 的存在抑制了丙烯的燃烧，提高了丙烯对N O 还原反应的选择性有关。 国家杰出青年基金( 2 0 3 2 5 6 2 0 ) 和国家自然科学基金( 2 0 6 7 3 1 1 6 ) 资助项目 “通讯联系人t a o z h a n g d i c p a c c n PR-225 第十一届全国青年催化会议论文集 术 Z 2 C Q 世 宝 C 8 o Z 图l金担载在不同载体上N O 转化为N 2 和N 2 0 转化率随反应温度变化曲线 1 4 A u C
7、 e 0 2 ( m ) ，1 0 A u 1 6 C e 0 2 A 1 2 0 3 ( ) ，0 9 e A u 5 e e C e 0 2 A 1 2 0 3 ( A ) ，0 6 A u A 1 2 0 3 ( V ) R e a c t i o nt e m p e r a t u r e ( 。C l R e a c U o nt e m p e r a t u r e ( 。C ) 图2 反应气氛中加入2 H 2 0 或2 0 p p m S 0 2 对1 0 A u l 6 C e 0 2 A 1 2 0 3N O 转化为N 2 和丙烯转化率的影响 ( 未加水和S 0 2 (
8、) ，单独加入2 H 2 0 ( ) 单独加入2 0 p p m S 0 2 ( V ) 同时加入2 H 2 0 和2O p p m S 0 2 ( ) 原始反应气氛1 0 0 0 p p mN o + 1 0 0 0 p p mC 3 H e + 5 0 2 ，H e 平衡) 3 结论 采用沉积沉淀方法制备的A u C e 0 2 A 1 2 0 3 催化剂在丙烯选择性催化还原N O 反应中表现出优 异的低温催化活性和N 2 选择性，同时此催化剂还表现出良好的抗水性和抗S 0 2 性能。该结果对 于如何提高未来的三效催化剂低温消除N O x 的性能具有一定的指导意义。 参考文献 【I lA U c d 钆T O s h i m a , M H a r u t a , A p p l C a t a l 毋1 9 9 7 ，1 2 ：8 1 - 9 3 【2 】A U e d a , M H a r u t a , G o l dB u l l ，19 9 9 ，3 2 ，3 11 【3 】R B u r c h ，T C W a f t i n g ，A p p l C a t a l E1 9 9 7 ，1 1 ：2 0 7 2 1 6 P R 一2 2 6 一寥一o 。z olco罾宝c80z 零一。z旦co一臣譬Eou芝
