非线性光学基础

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1、第六章 非线性光学基础,光波与原子作用的经典谐振子模型 光学非线性的物理起源 非线性光学理论基础 二阶非线性效应(和频、倍频、差频、参量下转换) 三阶非线性效应(四波混频、克尔效应、拉曼散射),6-1 经典谐振子模型 Classical Harmonic Oscillator Model(CHOM),自然界广泛碰到简谐振动,任何体系在平衡位置附近的小振动,例如分子振动、晶格振动、原子核表面振动以及辐射场的振动等往往都可以分解成若干彼此独立的一维简谐振动。简谐振动往往还作为复杂运动的初步近似,所以简谐振动的研究,无论在理论上还是在应用上都是很重要的。 例如双原子分子,两原子间的势V是二者相对距离

2、x的函数,如图所示。在 x = a 处,V 有一极小值V0 。在 x = a 附近势可以展开成泰勒级数:,谐振子模型,光波与物质相互作用的谐振子模型 CHOM for Interacting between Light and material,谐振子线性光学,假设介质是一个含有固有振动频率为 0的偶极振子集合,N为单位体积振子数,于是极化强度,qr(t)为一个振子的电偶极矩,偶极振子在光场作用下作受迫振动,其牛顿运动方程为,其中为阻尼系数,入射光为线偏振单色光(将因子1/2归入振幅中), 光场为E,(6-1),(6-2),(6-3),光波与物质相互作用的谐振子模型 CHOM for Inte

3、racting between Light and material,方程(6-2)的通解为,稳态解(特解),(6-5),极化强度,(6-6),(6-7),光波与物质相互作用的谐振子模型 CHOM for Interacting between Light and material,光波对物质的极化率记为,(6-8),极化强度可以写成,(6-9),由介电常数和极化率关系, ,介电常数响应的谱线,(6-10),(6-11),光波与物质相互作用的谐振子模型 CHOM for Interacting between Light and material,使用参数 得到入下图 所示谱线,当远离共振频率

4、时,介质对光的吸收近似等于零,介电常数近似为实数,线性光学与谐振子模型 Linear Optics and Harmonic Oscillator Model,?,光波频率不改变,产生新的光波频率,光学非线性物理起源 Physical Origin of Optical Nonlinearity,当光场很强,使谐振子大大偏离稳定位置时,需要考虑势能的高阶项,那么前面的偶极振子在光场作用下的运动方程(6-2)要改写为,,(6-11),由于高阶项,即非线性效应,比线性效应弱得多,采用微扰方法求解(6-11), 先把高阶项看成是微扰项,即忽略高阶项,方程(6-11)变为(6-2)。把r看成近似解的叠

5、加,,(6-12),光学非线性物理起源 Physical Origin of Optical Nonlinearity,单位体积电偶极矩:,经过迭代计算并光场同次幂近似归并,那么得到各阶近似所满足 的方程分别为,(6-13),(6-14),下面只考虑两个不同频率的光场 :,光学非线性物理起源 Physical Origin of Optical Nonlinearity,下面只考虑二阶项近似 ,解方程(6-13)得特解(稳定解),(6-15),(6-16),那么一阶极化强度为,(6-17),(6-18),(6-19),光学非线性物理起源 Physical Origin of Optical N

6、onlinearity,将 的解代入(6-15)右边,可以解得二级近似解,,(6-20),(6-21),(6-22),(6-23),(6-24),(6-25),光学非线性物理起源 Physical Origin of Optical Nonlinearity,所对应的二阶极化强度分别为,,(6-26),(6-27),(6-28),那么和频和差频的极化率为,(6-29),那么陪频和零频的极化率为,(6-30),光学非线性物理起源 Physical Origin of Optical Nonlinearity,从以上可以看到,当光场强到一定程度,考虑原子体系的高阶项时,由于物质的不是完美简谐振子,

7、因此产生其它频率的光波。新的频率有,OK Its Possiple,output,NLO sample,input,光学非线性物理起源 Physical Origin of Optical Nonlinearity,没有完美谐 振子系统,所有系统都是 非线性的,作业,1、将式子(6-15)(6-16)代入(6-14)得到(6-21)(6-22), 并体会新的频率是如何产生的。,非线性光学参考书,石顺祥,西安电子科技大学出版社,2003,RW Boyd,Academic Press2008,季家镕,冯莹,科学出版社,2008,施奈德(Schenider,T.) ,科学出版社,2007,非线性光学

8、理论基础 Fundamental of nonlinear optics,非线性极化率的定义 极化率的对称性真实对称、置换对称性、克兰曼对称性、全对称性、空间对称性 二阶非线性耦合波方程的导出 二次谐波产生与相位匹配 和频与参量下转换,极化率的定义 Definition and Symmetry of Susceptibility,根据电磁波知识,要完整知道电磁波在物质中的性质,必须考虑物质方程。如果考虑非线性效应,物质方程该如何?,?,极化强度,物质的响应,物质系统 的激励源,NLO sample,激励源,响应,极化强度只与激励电场有关,极化率的定义I Definition of Susce

9、ptibility,由前面非线性物理起源知道,极化强度为,一般情况下,物质系统对当场的响应有“记忆效应”,这是因为物质响应不能瞬间响应激励的结果。所以物质系统的响应与电场的历史有关。那么我们可以使用以下响应函数描述物质系统的响应,那么极化强度表示为,,极化率的定义II Definition of Susceptibility,将,作傅立叶展开,代入上式得,定义,则,将,作傅立叶展开,比较以上两式,有,极化率的定义III Definition of Susceptibility,同理,对二阶极化强度,有,以上使用,同理,可以定义,二阶极化强度为,作置换,物理上,应与光频求和次序无关,所以有,极化

10、率的定义IV Definition of Susceptibility,将,直接作傅立叶展开,通过比较,得到,推广到多个频率,那么二阶极化强度为,通过离散的反傅立叶变换,一阶极化强度有,这里n=-1,-2,1,2,当n取负数时,代表复数共轭项,极化率的定义V Definition of Susceptibility,二阶极化强度有,极化率的定义VI Definition of Susceptibility,将以上式子在坐标上表示,并且考虑物质的各向异性,一、二阶极化强度表示为,,同理,推广到k阶极化强度有,,习惯标出所对应极化强度的振荡频率,k阶极化率表示为,标记该阶振荡频率,没有数学上的意义

11、,极化率的对称性真实性I Symmetry of SusceptibilityReality,真实性条件:任意阶的极化率的复共轭等于频率取相反数的极化率,极化率的对称性真实性II Symmetry of SusceptibilityReality,以二阶极化率为例证明以上等式,,由极化强度为实数,极化强度表示为,,由光场为实数,得,综合以上极化强度和光场为实数的要求,可得,取复共轭得,,又因为,,所以得,,同理可得高阶的真实性对称性,真实对称性是物理量(极化强度和光场)为实数所要求的,是物理的要求。,由于 为任意大小的实数,即由它组成的k*l阶矢量是线性不相关,那么得,极化率的对称性置换对称性

12、I Symmetry of SusceptibilityPermutation Symmetry,以二阶极化为例,二阶极化强度,,从上式得,,或,频率和下标同时置换,极化率不变,无条件成立,极化率的对称性全对称性I Symmetry of SusceptibilityFull Symmetry,置换对称性:,猜想?,什么条件下全对称性成立?,全对称性,全对称性成立条件I Condition of Full Symmetry,考虑非谐振子模型,得到的极化率为:,其中,,当远离共振, 0,那么F()中的可以忽略,因为一般光频1015Hz,而材料一般能级寿命ps量级,即 1012Hz,所以F()为实

13、数,变为。,全对称性成立条件II Condition of Full Symmetry,先考虑,将与-对调,那么有,考虑,将1与-对调,那么也有,将上式写为分量形式,那么有,全对称性,全对称性成立条件III Condition of Full Symmetry,1、所考虑的所有光频远离共振频率。 2、材料吸收可以忽略,全对称性成立条件:,极化率的对称性克兰曼对称性 Symmetry of SusceptibilityKleinmans Symmetry,克兰曼对称性:各阶极化率的下标置换后不变,与频率无关。,成立条件: 1、材料吸收很小,可以忽略 2、光频远小于材料的共振频率 3、极化率可以表

14、示为电场的函数PP(E) 4、材料非铁电材料,即外场E0,P0 5、材料的色散可以忽略,即极化率与频率无关,极化率的对称性空间对称性 Symmetry of SusceptibilitySpatial Symmetry,一般光学中使用多数材料为晶体,而晶体在空间上具有对称性,某些晶体在对其做旋转、镜面对称、坐标反演等操作后,无法区分操作后去操作前的晶体体,那么成这些晶体具有某种操作对称性,而这些对称性是由晶体的空间结构所决定。目前晶体主要分为如下七类:,立方晶系,四方晶系,正交晶系,极化率的对称性空间对称性 Symmetry of SusceptibilitySpatial Symmetry,

15、六角晶系,三角晶系,单斜晶系,三斜晶系,极化率的对称性空间对称性 Symmetry of SusceptibilitySpatial Symmetry,在某一坐标系中,习惯使用三阶矩阵表示空间的旋转、空间反演、镜面等对称操作,记表示这些对称操作的矩阵为T,那么矩阵满足,对空间某一矢量A做操作变为A可以表示为,,使用爱因斯坦求和约定表示为,,极化率的对称性空间对称性 Symmetry of SusceptibilitySpatial Symmetry,一阶极化强度,,经对称操作变换T,经过操作变换后的极化率为,,同理经过变换的二阶极化率为,,极化率的对称性空间对称性 Symmetry of SusceptibilitySpatial Symmetry,如果晶体具有某一对称操作T,那么经这一操作后晶体的极化率不变,即,利用空间对称性简化极化率分量,先看具有中心反演对称材料的偶数阶的极化率,,中心反演对称操作,,那么,,同理可证,极化率的对称性空间对称性 Symmetry of SusceptibilitySpatial Symmetry,以下使用以上的对称性对KDP晶体的一、二阶极化率进行化简, 首先应该明确下面所使用的是KDP晶体的主轴做为坐标系。,

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