《氢分子离子的超快动力学研究》由会员分享，可在线阅读，更多相关《氢分子离子的超快动力学研究（59页珍藏版）》请在金锄头文库上搜索。
1、国防科学技术大学研究生院硕十学何论文摘要分子中的超快动力学一直是人们研究的热点，利用高次谐波和阿秒激光脉冲光电离电子谱我们可以研究相关的动力学过程。本文以氢分子离子为例，用分裂算符法求解含时薛定谔方程，对不同条件下的动力学过程进行模拟探测。当体系处于最低两个电子本征态时，电子将会以固定频率在两个核之间“跳跃“ ，此时用一束红外激光与分子相互作用产生高次谐波，但由于电离时刻电子局域性影响，高次谐波也不尽相同。通过改变初始相位差控制高次谐波辐射强度，我们利用不同复合通道的干涉效应探测了谐波啁啾参数，这是一种新的测量方案。由于实验上难以通过改变两个本征态的初始相位差从而改变电离时刻电子的局域性，因此
2、我们试图通过改变激光场包络相位( C E P ) 从而改变电离时刻来观察电子的局域性对高次谐波产生的影响。计算表明，采用一束半宽为一个周期的飞秒激光，不同C E P 下分子产生的高次谐波不同。在C E P 变化不大的情况下，结果和改变两本征态初始相位差得到的结果基本相同，也就是说我们可以通过改变激光场C E P 来控制电离时刻以揭示电子的局域性对高次谐波产生的影响，探测电子的超快动力学行为。我们进一步探索利用阿秒脉冲实时探测分子中的电子动力学过程的可能性。针对H ：的自由演化，研究了电子占据最低两个本征念时，阿秒脉冲作用所得光电子谱随时间的变化。利用动量角分布谱信息，分析电子瞬时局域化的影响，
3、提取了电子干涉、各态占据数以及两态相位差等信息。在此基础上研究了H ：在激光场驱动下的演化。由于阿秒脉冲电离的光电子受激光场强烈影响，电子动量角分布谱信息不直接反映阿秒脉冲作用时刻系统的状态。通过定义对比度，在不作任何信息还原的情况下，可以很好地测得电子的局域度变化情况。如果将测量的角分布谱进行信息还原，甚至可以得到激光场驱动下H ；的电子基态占据数的变化。最后，对于H ；的光致解离过程，我们应用三维程序，计算了核的波函数概率密度分布随时间的变化，得到了解离过程中核的运动行为。通过利用阿秒脉冲探测电离时电子干涉图样，提取了只由激发态贡献的电子动量谱，从而获取光致解离过程中核间距的变化信息。主题
4、词：氢分子离子，电子动力学，局域度，高次谐波，啁瞅，载波包络相位，阿秒脉冲，光电离，干涉效应，解离，分裂算符法第i 页国防科学技术大学研究生院硕十学位论文A B S T R A C TT h eu l t r a f a s td y n a m i c si nm o l e c u l e sa r ep o p u l a rr e s e a r c h e db yp e o p l c 、m a ym o n i t o rt h e s ed y n a m i c sv i aa n a l y z i n gh i g h - o r d e rh a r m o n i c
5、g e n e r a t i o na n dp h o t o ne l e c t r o ns p e c t r u mi o n i z e db ya t t o s e c o n dp u l s e s I no u ra r t i c l e ，t h eo b j e c ti sh y d r o g e nm o l e c u l a ri o n B yu s i n gt h es p l i t - o p e r a t o rt e c h n i q u et os o l v et i m e d e p e n d e n tS c h r S
6、d i n g e re q u a t i o n , t h ed y n a m i c so fH ：i nv a r i e dc o n d i t i o n sa r es t u d i e d T h ee l e c t r o n h o p s f r o mo n en u c l e a rt oa n o t h e ri nf i x e df r e q u e n c yw h e ni to c c u p i e st h el o w e s tt w oe i g e n s t a t e s w h i l ea ni n f r a r e
7、dl a s e rp u l s ei n t e r a c t i n go nH ；，t h eh a r m o n i cs p e c t r aa r ed i f f e r e n td u et ot h ev a r i e de l e c t r o nl o c a l i z a t i o na tt h et i m eo fi o n i z a t i o n B yc h a n g i n gi n i t i a lp h a s ed i f f e r e n c eo ft h el o w e s tt w oe i g e n s t a
8、 t e sw ec a nc o n t r o lt h eh a r m o n i ci n t e n s i t y ，a n dw eg e tt h eh a r m o n i cc h i r pb yi n t e r f e r e n c ee f f e c to ft w oh a r m o n i cc h a n n e l s t h i si San e ww a yt om e a s u r et h eh a r m o n i cc h i r p I ne x p e r i m e n t ，i ti sd i f f i c u l tt
9、oc o n t r o lt h ei n i t i a lp h a s ed i f f e r e n c eo ft h et w oe i g e n s t a t e st oc h a n g et h ee l e c t r o nl o c a l i z a t i o nw h e ni ti o n i z e d S ow et r yt oi n v e s t i g a t et h ei n f l u e n c eo nh a r m o n i cs p e c t r ar e l i e do nd i f f e r e n tl o c
10、a l m a t i o nb yc h a n g i n gt h ec a r r i e de n v e l o pp h a s eo f t h el a s e rp u l s ei no r d e rt oc h a n g et h ei o n i z a t i o nt i m e T h ec a l c u l a t i o nr e s u l t ss h o w ：w h e nt h ep u l s ed u r a t i o ni sas i n g l ec y c l e t h eh a r m o n i cs p e c t r a
11、a r ed i f f e r e n ti nd i f f e r e n tC E P ，a n di fw ec h a n g eC E Pi nan a r r o wr a n g e ，t h er e s u l t sa r ea l m o s tt h es a m ea sr e s u l t sb yc h a n g i n gt h ei n i t i a lp h a s ed i f f e r e n c e T h a ti st os a yw ec a nc h a n g et h eC E Pt or e v e a lt h ei n f
12、 l u e n c eo fe l e c t r o nl o c a l i z a t i o nt oh a r m o n i cs p e c t r ab yc o n t r o l l i n gt h ei o n i z a t i o nt i m e ，a n dt op r o b et h eu l t r a f a s td y n a m i c so ft h ee l e c t r o n W es t u d ym o r eo nt h ep r o b a b i l i t yo f p r o b i n gt h ee l e c t r
13、 o nd y n a m i c si nm o l e c u l e sb ya t t o s e c o n dp u l s e si nt i m e F o rt h ef r e ee v o l u t i o no fH ；，w eu s ea t t o s e c o n dp u l s e sa sp r o b ep u l s e sa n do b t a i nt h et i m e v a r y i n gp h o t o e l e c t r o ns p e c t r u m , w h e nt h ee l e c t r o no c
14、 c u p i e st h el o w e s tt w oe i g e n s t a t e s B ya n a l y z i n gt h em o m e n t u ma n g u l a rd i s t r i b u t i o n a ls p e c t r u ma n dt h ee f f e c to f e l e c t r o nl o c a l i z a t i o n , w eg e tm u c hu s e f u li n f o r m a t i o na b o u tt h ei n t e r f e r e n c e
15、o f e l e c t r o n , t h ep o p u l a t i o na n dt h ep h a s ed i f f e r e n c eo f t h e s et w oe i g e n s t a t e s B a s e dt h e s e ，w es t u d yt h ee v o l u t i o no fH ；d r i v e nb yl a s e rp u l s e s B e c a u s et h ep h o t o ne l e c t r o n sa r ea l s od r i v e nb yt h el a
16、s e rp u l s e t h em o m e n t u md i s t r i b u t i o n a ls p e c t r u mc a n n o ts h o wt h er i g h ts t a t ei nt h ei o n i z a t i o nt i m ed i r e c t l y B yd e f i n i n gc o n t r a s tp a r a m e t e r ，w i t h o u tr e d u c t i o no f d a t a , w eC a l lp r o b et h ev a r i e t yo f e l e c t r o nl o c a l i z a t i o nf i n e l y A n dw ec a l le v e np r o b et h eg r o u n ds t a t ep o p u l a t i o no fH ；i nt i m ew i t ht h er e d u c t i o
