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1、第?卷第?期? ? ?年? ?月海洋学报? ? ? !? ? ? ? ? ? !?。?。?份?河口硅酸盐物理化学过程研究? ? ?、河口活性硅转移机理的现场验证初步研究一悬浮物中硅、铁和铝的含量分布陈泽夏庄栋法许木折吴瑜端李法西?国家海洋局第三海洋研究所?厦门大学?在本研究第二篇?中,我们通过实验室模拟研究,发现海水中? ?十”十或? ? ?离子在适当?条件下生成?。?或? ? !?几胶体沉 淀后,对活性硅有相当大的吸附能力?同时还通过吸附热计算、淋洗脱附实验和重溶解实验,判断上述吸附并不是一般可逆的离子交换吸附,而比较可能是化学吸附,吸附后基本上不转化为高聚硅酸结构,而比较可能进行结构重排转
2、人内部结构中去。根据这些结果,我们提出一个关于河口活性硅地球化学转移的理论图象?即活性硅主要通过由于?和盐度提高而 生成的铁、铝等元素氢氧化物胶体沉淀的吸附而转移,再进一步转化为比较稳定的铁、铝的硅酸盐化合物形式,沉积到海底。为了进一步验证这个理论图象的现实性,我们再度在九龙江口进行了一些现场取样分析研究,试图通过河口各处海水悬浮物中各 化合形式硅、铁、铝的分布变化资料,加以初步归纳总结,并和理论图象相对照。参考测定海水中粒式铁用? ? ?热提取的方法”,并根据本研究第二篇重溶解实验结果,我们提出一个观点?即通过吸附刚刚生成的铁铝硅酸盐是可以被热盐酸所溶解的。?我们可称这些 能被热盐酸所溶解的
3、部分为“自生”?或“海生”?无机盐,认为它们是在海中新生成的无机硅酸盐固体?当然,还有其他非硅酸盐的次生无机盐,如 氢氧化铁等?。这些,“自生”硅酸盐需要经过较长的成岩过程,才能转化为盐酸难溶的硅酸盐,而 由河流直接搬运人海的原生硅酸盐固体则不能被热盐酸所溶解。此外,如果有些活性硅为海中生物所吸收而转化为有机体内的硅,则可通过浓硝酸蒸煮破坏有机体重新变为可溶性硅酸盐,而可用硅铂黄法加以测定。根据以上观点,我们着重观测河口下同地点和深度的海水中悬浮物中“自生”无机盐和有机物的含量,“自生”无机盐中硅、铁、铝的含量,以及有机物中的有机硅含量。本文? ?年?月?日收到。参加这项工作的还有?杨春谨、陈
4、丽玉、詹演秋。念妙?海一 洋学报?卷一方面想确知活性硅为生物吸收在整个转移中所占的比重,另一方面想了解活性硅转移是杏与铁、铝有关?其关系如何?是否转化为化合形式?实验方法?一?海水中悬浮物的分离 与 测定悬浮物的分离与称重?取出一定体积的水样,用本实验室自制的硝化纤维过滤 膜?孔径约?拼?减压过滤。滤液留供水相氯度、?与活性硅分析之用。膜上部分用巧毫升?拓? ?。溶液分三次洗涤海水中盐分。把膜移到称瓶中在? ?下烘干,称至恒重。扣除过滤前恒重过的膜 与称瓶重量,即可算出悬浮物重量。悬浮物中“自生”无机盐的抽取与称重?把上述附有悬浮物的膜移到石英烧杯中,加入一定体积的。,? ? ?溶液洗脱膜上固
5、体,将洗出的 固、液混合物置水浴上温热十五分钟,仍用 同一张膜抽滤。收集全部滤液,加一定数量二道蒸馏水调节其总体积,留供分析“自生”铁、铝、硅之用。滤渣与膜合并烘干称重,通过这次处理所失重量即 为一“合生”无机盐的重量。?一琅浓硝酸氧化法破坏悬浮物中的有机组分?把上面的滤渣与膜再转移到石英烧杯中,加入一定体积的经三道蒸馏过的浓硝酸,用少许二道蒸馏水将膜上固体洗出,然后 将盛有该固、液混合物的石英烧杯放在水浴上蒸至无刺激味为止?取出,用?毫升。? ?封?以溶解内含物,仍用伯膜过滤,再用少许二道蒸馏水淋洗抽滤,并将滤液调节到份定总体积,留供分析其所含活性硅即悬浮物 中原含有机硅之用。至此,留在膜上
6、的残淮可认为是原生矿物碎屑,照样烘干,称至恒重,并由此算出原生矿屑的重量和所破坏韵有机物的重量。为了确定盐酸和硝酸用量,我们曾取同一样品分为若干份,分别加人一系列不同用 缝的靓。从处理后分析结果发现酸用量到达一定数量之后,所得数值就趋稳定,因而据? 彝舞如寒酸的足够用量。即对于每”毫克悬浮物用?毫升”?”? ?溶出“自生”无机盐,墉?毫升浓硝酸破坏有机物。? 为了明确盐酸处理和硝酸处理对海中硅藻的作用,我们曾取实验室培养的海生 硅参,按上述步骤处理。发现经? ? ? ?处理后,硅藻表面由棕揭变成绿色,而加浓 殉稗葬霖至千后,几硅藻残渣则全部溶解。这说明”? ? ?并不破坏硅藻,仅把硅藻表痴所附
7、着氢氧化物胶体沉淀溶解,而浓硝酸则能把生物有机体氧化破坏。?二?海水及各处理滤液中各化学要素的测定方法一氮度,用摩尔氏银量法测量。活性硅的分析?采用硅铂黄法幻,用 上海? ?型光 电分光光度计在? ?。波长下翻其消光值,并加盐度等必要校正。一铁的分析?用?一? 联咄嚏显色剂法臼兀“,以分析纯试剂级的? ?。几?期陈泽夏等?河口硅酸盐物理化学过程研究? ?戈? ?刃用二道蒸馏水配制标准溶液系列,显色后的红色溶液在? ?型光电分光光度计用? ?拼波长比色测定。制得工作曲线性良好。铁、铝联合测定法?在?一? 联毗咤法的基础上把 最后加 显 色剂 这 一步改 用? ?们所采用的试铁灵和邻菲罗琳混合试剂
8、显色。所得橙色溶液在?。? ? ?型分光光度计上用 ? ?拜和? ?“两种波长下分别测定其消光值,然后仍按? ? 方法计算铁和铝的含量。实验结果沿福建九龙江河口纵断面,参考氯度分布选取站位和深度进行采水。水样储于聚乙烯瓶带回实验室。供水相活性硅测定的水样在现场先加氯仿固定。水样在三天内过滤出悬浮物,每个水样平行过滤两份?但由于从原水样取出一定体积水样时,悬浮物分布不可能十分均匀,因而过滤后分析悬浮物各组成时,两份的数值常有一定差异,但在这误差范围内尚能说明问题。第一航次观察时间为?年?月?日和?日?第二航次为? ? 年?月?日。两次均在大潮日满潮前后三小时内采水。所有数据整理列于表。讨论?一?
9、表中的第? ?、? ?、? ?三栏数据反映出该河口纵断面各处悬浮物含量分布,以及各处悬浮物中有机物和“次生”无机盐所占重量百分比。总的可 以看出,悬浮物总含量是河口高于口外,下层高于上层?其中“自生”无机盐的百分比是表层各处基本均匀,但上层反而高于下层,而有机物的百分比则内外上下各处基本均匀,保持在? ?左右。这结果说 明? ?河口靠近口内区较浅,底 泥搅混较强烈,但由于在本区 水体中不断生成新的“自生”无机物,因而“自生”无机物的百分比一般都高。河口口外区底层水虽也因搅混作用而含有较多的 悬浮物,但其中较大部分是原生矿屑,因而“自生”无机盐的百分比低于上层。这不仅证明河口悬浮物有“自生”和原
10、生之别,而且有部分“自生”无机盐沉到海底后已逐步转化为稳定矿物。? ?由于河口浅海底质仍富含有机物,所以悬浮物中有机物不论新来自河水或海底原有的,其所占总百分比上层下层基本一致。?二?根据表第?栏数据,作水相活性硅含量对氯度的关系曲线?见图? ,曲线?,再度出现本研究第一篇所报导的特点?即是一条中段硅量偏低的弯曲曲线。再在同一图上作悬浮“自生”无机硅与悬浮有机硅总和?也用。川?表示?对氮度的关系曲线?见图?,曲线 ?,并作水 相活性硅、惫浮“自生”无机硅和悬浮有机硅三者总和对氛度的关系线?见图?,曲线?。后一关系线基本上成一直线,相当于我们第一篇中的所谓“理论冲稀线”。这说明河口活性硅部分离开
11、水相后基本上转入悬浮物相冉翔? ?海洋一兰一竺一一扁编生色食牌扩豁硅椭机硅的形式存在,仍存留在水体中台处明显偏高,原因不明。?站水样中悬浮物各成分? ? ?习?汉。 价。、么?,?, 甘心自一?。?年负?到? ? 节?妇?。飞。? ? ?的弓呱只啊如彻洲?几一、氯度?。?图立河口活 性硅、悬浮“自生”无机硅与悬浮有机硅含量之和与氯度关系?图中标号?、? ?、即 表中各栏数据?呈?,?,?。?七,?比?七? ? ,? ?“? ?”? ?扒。? ? ?。,?。?。?,? ?,。? ?。? ?迈?,? ? ? ,? ?,? ? 、? ? ? ? ! 咐。? ? ,? ? ?。? ?三?从表第? ?栏
12、数据可看出?在所有水样的悬浮有机硅和“自生”无几机硅总?橄中,益浮有机硅所占的百分比,大都落在 漂藏 辉霉霍鬓暮黔罗擎 粼谓? ?一? ? 多 之间。这可以作为一个旁证说转移为有机硅,而约有?一? ? 拓是通过 海水中这些悬浮有机硅会有一部分是原有 馨魏纂 粼默瞿瑟蹂整为有机硅的百分数还确低于? ?形。初步排孤瑙群铆丫粼嘿罗黔辈纂 林 鼻葺 谭鄂磷。?期陈泽夏等?河口硅酸盐物理化学过程研究? ?兰? ?梦口?飞?火?尸? ,? ?丫? ?厂?一?汤?益驴?。占? ?声?图? 第一航次悬浮物无机组 份中硅和铁含量间的关系F ig.2(A).Relationbetween5 1and Fe eon
13、tents ofthe“authigenie” inorganiepartofthes uspendedmette r (环g ato m/l ), firstrunofobse rvation1吐OO12厂护1 0OO8OQ/少O一、5.孚蓄6 广/ 0 /O4200281 ( )1 21 4 七声tgatAl/j图2(B)第一航次悬浮物无机组 份中硅和铝含量间的关系E 19.2(B)Reletio, Lbet we e n51andAle o nte ntsofth。“authige:,ie” inorgariePartoftll es u,pe ndedmat te r (矛 g.ato
14、m /l), fir、tr unofob、e r v at io o.海洋学报1卷5040主、 井厂。O 302OO一因花助芝10/ O石呀一布一俞-, 打一气九一万乞厂19at.Fe/l图2(C)第二航次悬浮物无机组份中硅与铁含量间关系F ig.2(C).Relationbetween51and l了 ee o nte ntsofthe“authigenie” inorgaoieparto士thesu spe ndedmatte r(声之gaton, /l),、e e ondr u nofobs e r v ation.504 03 0弓的.花望20O 了1 Q 00 1 03 0通05 0
15、加子Lgat.A l/l图2D) 第二航次悬浮物无机组份中硅与铝含鼠的关系F 19.2(D).Relationbetween55and A leontents ofthe“authigenie” inorganiepartofthes u印endeol mat亡e r(了g.ator。 /I),、e e or ldr“;:of )b、 e r v a士i,期陈泽夏等:河口硅酸盐物理化学过程研究225这些数据很突出的表明:几乎所有水样中的悬浮“自生”无机物中, S i/Fe与S i/A I原子数比都靠近于1。图2(A )、(B )、(C)、(D)分别作各航次水样 中悬浮“自生”无机物中硅、铁、铝三元素微克原子含量之间的相互关系图 线,基本上都是靠近4 5。的直线。这结果说明 了在悬浮“自生”无机物中,硅、铁、铝之间存在着简单化合比例关系。它从一个角度表明在河口地带 形成“自生”的硅一铝一铁化合物的可 能性,为我们在本研究第亚篇根据模拟实验结果所提出的关于河口活性硅酸盐地球化学转
