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1、浙江大学博士学位论文Fe(EDTA)络合吸收结合生物转化脱除NO研究姓名：荆国华申请学位级别：博士专业：化学工程与技术指导教师：谭天恩20040501浙 5 工大 学 依 士 学 位 论 文抽 要生 一长 量 随p H 升 高 而 减 少， 对F e “ ( E D T A ) 的 还 原 率 随p H 升 高 而 增 大 ; 当F e “ ( E D T A ) N O 浓 度 小 于1 1 .8 m m o l -L “ 或F e ，( E D T A ) 浓 度 小 于1 4 .0 m m o l -L “ 时 ， D N - 1 还 原F e 0 ( E D T A ) N O 或F
2、R - 1 还 原F e 叹E D T A ) 的 反应速 率 随 着各自 络合 物 浓 度的 增 加而 增 加， 超过这 一 浓 度 以 后， 还原速率不再随络合物浓度的增加而增加，反应速率荃本恒定。( 3 ) 驯化微生物与分离菌种的还原性能对比实验表明: 还原单一络合物时， 菌种D N - 1 对W( E D T A )N O 的 还 原能 力 和菌 种F R - 1 对F e tu ( E D T A ) 的 还 原 能 力 均比 驯 化 微生 物 略 有 提 高 ， 而 用F e I( E D T A ) 为电 子 受 体 筛 选出 来 的 菌 种F R - 1 不 适 合 于F e
3、气 E D T A 州。 的 还 原 ， 菌 种D N - 1 对F e “气 E D T A ) 有 一 定的 还原 能 力。 添加混 合菌 还原两 种络 合物时， D N - 1 和F R - 1 的 混 合 菌 和 驯 化 微 生 物的 混 合菌 都 具 有 很 好 的 同 时 还 原F e “ ( E D T A ) N O和F e 0 ( E D T A ) 的 能 力， 并 且 两 种 还 原 菌的 同 时 存 在 对F e u ( E D T A ) N 。和F e( E D T A ) 的 还 原 具 有 协同 作 用 ， 能 够使还原率提高，因而可以实现络合吸收N O过程中微
4、生物对络合吸收剂的有效再生。( 4 ) 填 料 塔 中F e n ( E D T A ) 络 合 吸 收N O 时 的 氧 化 研 究 表 明 : F e “ ( E D T A ) 氧 化 过 程 中 ， 当 其 他 条 件 恒 定 时 ， 氧 化 反 应为 拟1 级 反 应: N O 可以 加 速F e “ ( E D T A ) 的 氧 化， 氧 化 速 率 的 增 加 与N O 浓 度成 线性 关系， 当N O 浓 度由。 增 加 至5 0 0 c m s .n i 3 时， 表观 氧化 速 率 常 数 由0 .0 0 4 5 1 m id ， 增 加 至。 .0 0 6 0 4 rn
5、 iri ; F e “ ( E D T A ) 的 氧 化反 应 对仇为I 级， 表 观 氧 化 速 率 常 数 与O Z 含a 成 线 性 关 系; F e “ ( E D T A ) 的 氧 化 遵 循A r r h e n i u : 方 程， 反 应活 化能 为2 7 .5 k l -m o l “ ; 州 比 较 低 时 氧 化 反 应 受 溶 液p H 影 响 ， 当p H 大 于5 以 后， 氧 化 反 应 基 本 不 受p H影响。( 5 ) 填料塔中生物还原N O络合吸收液的动态实验研究表明: 增加气体中N O浓度或 0 2 含 量 都 会使F e 伙 E D T A )
6、的 生 物 还 原 反 应 速 率 下 降; 由 于 微 生 物 对 氧 化过 程中 间 产 物 的 还 原， 可 以 减 缓N O对F e a ( E D T A ) 氧 化 的 促 进 作 用， 因 而 气 相中N O和仇同 时 存 在 时 对 F e 伙 E D T A 生 物 还 原 的 影 响 小 于 各 单 一 组 分 存 在 时 的 影 响 之 和 。( 6 ) F e 气 E D T A ) 络 合 吸 收 结 合 生 物 转 化 脱 除N O 的 工 艺 参 数 研 究 表明 : 络 合 吸 收 结 合 生物转化法脱除N O 在工艺上是可行的， 以, 5 0 X 4 0 0
7、m m的填料塔为吸收塔， 在进气量1 0 0 0 m L -m id “ , N O 浓 度2 0 0 C M J .m 3 , 仇含 量3 % 的 条 件 下 ， 络 合 吸 收 结 合 生 物 转 化 法 可 以 保 持 4 5 %以 上的N O脱除率， 而相同实验条件下， 直接生物法脱除率仅为3 0 % 左右， 没有还原 作用的络合吸收脱除效率不断下降直到不能吸收 N O 。在连续稳态运行条件下，增大 N O 浓度、 气体量、 O : 含量或减少吸收液量都会降低N O脱除率。( 7 ) 络合吸收结合生物转化脱除N O的过程分析表明: N O的脱除有三种可能的途径， 大 部 分 是 通 过
8、 与F e “( E D T A ) 络 合 形 成F e 0 ( E D T A ) N O ， 随 后 被 微 生 物 还 原 为N 2 得 以 脱 除 ; 但同时也存在少量的N O溶解于水中或被生物膜和固体填料表面吸附直接被微生物还原; 另 外， 还有少量的N O在气相或液相被氧化为N O 2 , N 0 2 溶于 水形成N 0 3 一和N O z 被 微生 物 还原。 该体系中的生物还原反应类型分析表明: 在本实验所考察的N O负荷范围内，生物 还原N O的反应速率随进气中N ( ) 负荷的增加而增加， 生物还原处于 1 级反应区域.关 键 词 : 烟气 脱 氮; 络 合 吸 收 :
9、生 物 还 原 ; N O . ; F e 气 E D T A ) ; N O 吸收 液; 细菌 分 离浙 三 大 学 俘七理k 位 s #: 5 七Ab s t r a c tT h e p o l lu t i o n o f n i t r i c o x i d e s 伽认) i s re c e i v e d i n c r e as i n g a tt e n t i o n w i t h t h e i n c r e a s i n g e m i s s i o n a m o u n t o f N O , a n d t h e i n c r e as i n
10、g r e q u i r e m e n t o f p e o p l e o n e n v i r o n m e n t a l q u a l i t y .Ma n y c o u n t ri e s h a v e e s t a b l i s h e d s t r i n g e n t r e g u l a t i o n s o n N O , e m i s s i o n s . C u r r e n t t e c h n o l o g i e s f o r N O , r e m o v a l fr o m fl u e g a s h a v e
11、 as s o c i a t e d w i t h s o m e p r o b l e m s , s u c h as h l 颤c o s t , p r o d u c e ds e c o n d a r y p o l l u t a n t a n d / o r l o w r e m o v a l e ffic l e n c y . O n t h e o t h e r h a n d , t h e d i ffic u l t y i n r e m o v a lo f N O , f r o m fl u e g as w as i n c r e as
12、e d d u e t o t h e l a r g e e m i s s i o n a m o u n t o f fl u e g as a n d t h e l o w s o l u b i l i t y o f N O , w h i c h i s t h e m a i n c o m p o n e n t o f N O , i n fl u e g as . T h e r e s e a r c h o n N O , r e m o v a lf r o m fl u e g as i s b e c o m i n g a h o t i s s u e o
13、 f a i r p o l l u t i o n c o n t r o l p r e s e n t l yT h e n e w l y p r o p o s e d a n d a d o p t e d m e t h o d i n o u r w o r k f o r N O , r e m o v a l fr o m fl u e g a s , i . e m e t a l c h e l a t e a b s o r p t i o n c o m b i n e d w i t h m i c r o b i a l re d u c t i o n , i
14、 s d e e m e d as a p r o m i s i n g m e t h o d ,a n d p o s s e s s e s w i t h t h e c h a r a c t e r i s t i c s o f l o w c o s t , c o m p l e t e l y r e d u c t i o n o f N O a n d h i g h r e m o v a l e f fi c i e n c y . T h e re d u c t i o n p r o p e r t i e s o f m i c r o o r g a n
15、 i s m s u n d e r t h e c o n d i t i o n s o f s h a k i n g fl as k s a n d c o n t i n u o u s o p e r a t i o n , t h e i s o l a t i o n o f m i c r o o r g a n i s m s a n d t h e p r o c e s s o f c o n t i n u o u s l y s t e a d y r e m o v a l o f N O w e r e i n v e s t i g a t e d . T h
16、 e m e c h a n i s m a n d t h e p r e l i m i n a ry k i n e t i c s o f t h i s p r o c e s s w e r e a n a l y z e d . T h e a i m o f t h i s w o r k w as t o p r o v i d e a n e w m e t h o d a n d s o m e f u n d a m e n t a l d a t a f o r N O , r e m o v a l fr o m fl u e g as. T h e m a i n e x p e ri m e n t a l re s u l t s w e re as f o l l o w s :( 1 ) T h e re d u c t i o n p e r f o r m a n c e o f c u l t i v a t e d m i c r o o r g a n i s m s w as i n v e s t i g a
