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1、济南大学 硕士学位论文 BiFeO-基多重铁性薄膜的制备与性能研究 姓名：陈雪梅 申请学位级别：硕士 专业：材料物理与化学 指导教师：胡广达 20100525 济南人学硕 二学位论文 摘 作为一种典型的单相多铁性钙钛矿材料，B i F e 0 3 是少数在室温下同时具有铁电 性( 居里温度T c - 一8 5 0 ) 和铁磁性( 尼尔温度耻3 7 0 ) 的材料之一，在信息存 储器、自旋电子器件、传感器和微机电系统等方面有着潜在的应用前景。但是，利 用金属有机物分解法制备的B i F e 0 3 薄膜漏电流较高，矫顽场较大，磁性较弱，而 且只能在厚度大于4 0 0h i l l 时才能观察到饱
2、和的眦电滞回线。因此，为了满足未 来微电子器件的要求，降低B i F e 0 3 基薄膜的漏电流、矫顽场和厚度，以及提高薄 膜的铁电和铁磁性能是目前亟待解决的几个关键问题。 针对上述问题，本文着重于采用形成双层结构以及掺杂镧系元素的方法来降低 B i F e 0 3 一基铁电薄膜的漏电流，提高其铁电、压电和铁磁性能。本论文采用金属有机 分解法结合层层退火工艺，在不同的衬底上分别制各了B i F e 0 3 基铁电薄膜，系统 研究了B i 3 5 N d o 5 T i 3 0 1 2 、P b Z r o 2 T i o 7 9 N b o o 1 0 3 过渡层以及镧系元素S m 和T b
3、的掺杂 对B i F e 0 3 一基薄膜的结构、漏电、铁电以及磁学性能的影响。研究的主要内容以及 得出的结论如下： 在I T O S i 衬底上，制备了不同厚度的B 如N d o 5 1 1 3 0 1 2 过渡层( 0 ，4 0 ，8 0 ，1 6 0 n m ) ，研究了过渡层的厚度对沉积在其表面的B i F e 0 3 薄膜的结构、漏电以及多铁性 能的影响。结果表明，沉积在B i 3 5 N d o 5 T i 3 0 1 2 过渡层的B i F e 0 3 薄膜的漏电流比直接 沉积在I T O S i 衬底上的B i F e 0 3 薄膜低了约两到三个数量级。沉积在4 0 r i m
4、 厚的 B i 3 s N d o 5 T i 3 0 1 2 过渡层上的B i F e 0 3 薄膜( 11 0 ) 取向晶粒的择优度最高，剩余极化最 大，电荷保持力最好，而且易被磁化。随着B i 3 5 N d o f f i 3 0 1 2 过渡层厚度的增加，B i F e 0 3 薄膜( 1 1 0 ) 取向晶粒的择优度、尸蝠回线的矩形度、剩余极化以及电荷保持力均下降。 这说明，B i 3 5 N d o 5 T i 3 0 1 2 过渡层最佳的厚度为4 0n l l l ，该厚度足以能够降低B i F e 0 3 薄膜的漏电流，提高B i F e 0 3 薄膜的多铁性能。 在I T
5、O g l a s s 衬底上，分别制备了一系列B i i S m x F e 0 3 和B i l 脚e 0 3 薄膜，研 究了不同S m 掺量( 沪0 2 0 ) 和1 1 b 掺量( x - - - 0 1 6 ) 对B i F e 0 3 薄膜的结构以及 电学性能的影响。结果表明，制备的B i l S m x F e 0 3 薄膜均高( 11 0 ) 一取向的多晶薄膜。 对于B i l 啊S m 石F e 0 3 体系，在S m 掺量为1 4 附近，薄膜的结构可能发生了转变，在 V B i F e 0 3 - 基多重铁件薄膜的制备与性能研究 S m 掺量为1 6 处，薄膜的剩余压电常数
6、最大。S m 的掺杂降低了B i l S m 毒F e 0 3 薄膜 的漏电流，从而得到了矩形度较好且饱和的尸坷电滞回线，B i l 呵S m x F e 0 3 薄膜的剩 余极化随着S m 掺量的增加而单调下降。在整个S m 掺杂的范围内，都没有观察到 双电滞回线现象。在B i l 册e 0 3 体系中，也发现了同B i l 哨S m x F e 0 3 体系类似的现 象，但是B i l 脚e 0 3 薄膜发生结构转变以及出现最大剩余压电常数时的元素掺量 不同，该薄膜的结构转变点发生在T b 掺量为1 1 附近，恰在此掺量处，薄膜的剩 余压电常数和饱和磁化强度均最大。B i l 吖S m x
7、 F e 0 3 和B i l 脚e 0 3 体系出现的这种不 同的现象可能是因为S m 3 + 和T b 3 + 的离子半径不同，从而导致B i F e 0 3 薄膜发生晶格 畸变的程度不同。 为了进一步降低B i F e 0 3 基薄膜的矫顽场和厚度，提高其抗击穿能力，我们又 在P t ( 1 1 1 ) T i S i 0 2 S i 衬底上，以4 0a n 3 厚的P b Z r o 2 T i o 7 9 N b o o 1 0 3 作为过渡层，制备 了不同厚度的B i o 8 舯o 1 l F O ：) 3 薄膜( 2 0 0a m ，2 8 0n n l ，3 6 0i l l
8、n ，和4 4 0n m ) 。由于 P b Z r o 2 T i o 7 9 N b o o 1 0 3 过渡层的矫顽场较小，抗老化能力较强，所以沉积在其表面的 B i o 8 9 T b o 1 l F e 0 3 薄膜的漏电流、矫顽场以及矫顽场的非对称程度均被大幅度的降低。 B i o 8 9 T b o 1 l F e 0 3 薄膜的漏电流随着薄膜厚度的增加而降低，剩余极化和矫顽场对薄 膜厚度的依赖性很弱，所有薄膜的剩余极化和矫顽场均分别位于4 5l x C e m 2 和2 0 0 k V e m 左右。2 0 0a m 厚的B i o 8 9 T b o 1 l F e 0 3
9、薄膜几乎没有明显的疲劳和电荷损失。 总之，本论文通过形成双层结构和掺杂改性技术，降低了B i F e 0 3 - 基薄膜的漏 电流，改善了薄膜的多铁性能，从而为以后微电子器件的研发打下了坚实的基础。 关键词：多重铁性，铁电薄膜，B i F e 0 3 ，压电常数，金属有机物分解法 V I 济南大学硕l ：学位论文 A b s t r a c t A sat y p i c a ls i n g l ep h a s em u l t i f e r r o i cm a t e r i a l s ，B i F e 0 3s h o w st h ec o e x i s t e n c eo
10、 f f e r r o e l e c t r i co r d e r i n gw i t hC u r i et e m p e r a t u r eo f8 5 0 。Ca n dm a g n e t i co r d e r i n gw i t hN 6 c l t e m p e r a t u r eo f3 7 0o Ca tr o o mt e m p e r a t u r e ，w h i c hm a k e si th a v eg r e a tp o t e n t i a l si na w i d er a n g eo f a p p l i c a
11、 t i o n s ， i n c l u d i n g d a t a s t o r a g e ，s p i n t r o n i c s ，s e n s o r s ， m i c r o e l e c t r o m e c h a n i c a ls y s t e m s ，e t c H o w e v e r , f o rt h ec a s eo fB i F e 0 3f i l m sf a b r i c a t e d u s i n gm e t a lo r g a n i cd e p o s i t i o nm e t h o d ，t h
12、ef a t a l d r a w b a c k sa r et h eh i g h e rl e a k a g e c u r r e n t 。l a r g e rc o e r c i v ef i e l d , w e a k e rs a t u r a t e dm a g n e t i z a t i o n ，a n dt h es a t u r a t e d P E h y s t e r e s i sl o o p sC a l lo n l yb eo b t a i n e di nt h ef i l m st h i c k e rt h a n
13、4 0 0i m l T h e r e f o r e , i n o r d e rt om e e tt h er e q u i r e m e n to ff u t u r em i c r o e l e c t r o n i cd e v i c e s ，i ti si m p e r a t i v et or e d u c e t h el e a k a g ec u r r e n t ，t h i c k n e s s ，c o e r c i v ef i e l d ，a sw e l la se n h a n c et h ef e r r o e l
14、 e c t r i ca n d f e r r o m a g n e t i cp r o p e r t i e sf o rt h eB i F e 0 3 - b a s e df e r r o e l e c t r i ct h i nf i l m s A i m i n ga tt h e s eo b s t a c l e s ，t h i sp a p e rp u t sf o r w a r dt w om e t h o d st o r e d u c et h e l e a k a g ec u r r e n t ，i m p r o v et h e
15、f e r r o e l e c t r i c ，p i e z o e l e c t r i ca n df e r r o m a g n e t i cp r o p e r t i e so f B i F e 0 3 - b a s e df e r r o e l e c t r i ct h i nf i l m s ，o n ei sf o r m i n gt h ed o u b l e l a y e r e ds t r u c t u r e ，t h e o t h e ri sd o p i n gl a n t h a n i d ee l e m e n
16、 t I nt h i sp a p e r , t h eB i F e 0 3 - b a s e df i l m sa r ef a b r i c a t e d o nd i f f e r e n ts u b s t r a t e su s i n gam e t a lo r g a n i cd e p o s i t i o nm e t h o dc o m b i n i n gl a y e r - b y l a y e r t e c h n i q u e T h ee f f e c t so fB i 3 5 N d o 5 T i 3 0 1 2 ，P b Z r o 2 T i o 7 9 N b o 0 1 0 3b u f f e rl a y e r sa sw e l la s l a n t h a n i d ed o p i n go nt h es t r u c t u r e ，l e
