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1、Henan University of Technology复合材料力学论文题目：用氧化铝填充导热和电绝缘环氧复合材料的无缺陷石墨烯纟内米片院系班级：工程力学1302姓名：黄义良 学号：201314060215用氧化铝填充导热和电绝缘环氧复合材料的无缺陷石墨烯纳米片孙仁辉：姚华：张浩斌”，李越，米耀荣2,于中振3(1.北京化工大学材料科学与工程学院，有机无机复合材料国家重点实验室北京1000292高级材料技术中心(CAMT，航空航天，机械和机电工程学院J07，悉尼大学；3.北京化工大学软件物理科学与工程北京先进创新中心，北京100029)摘要：虽然石墨烯由于其高纵横比和优异的导热性可以显着地改
2、善聚合物的导热性，但是其导致电绝缘的严重降低，并且因此限制了其聚合物复合材料在电子和系统的热管理中的广泛应用。为了解决这个问题，电绝缘AI2O3用于装饰高质量(无缺陷)石墨烯纳米片(GNP。借助超临界二氧化碳(scCQ)，通过AI(NO3)3前体的快速成核和水解，然后在 600C下煅 烧，在惰性GNP表 面上形成许多 AI2Q纳米颗粒。或者，通过用缓冲溶液控制Al 2( SQ4) 3前体的成核和水解，A% SQ) 3缓慢成核并在GNP上水解以形成氢氧化铝，然后将其转化为Al 2C3纳米层，而不通过煅烧进行相分离。与在scCQ2的帮助下的Al 2QGN混合物相比，在缓冲溶液的帮助下制备的混合物高
3、度有效地赋予具有优良导热性的环氧树脂，同时保持其电绝缘。具有12%质量百分比的 ALQGN混合物的环氧复合材料表现出1.49W / ( m- K)的高热导率，其比纯环氧树脂高677%,表明其作为导热和电绝缘填料用于基于聚合物的功能复合材料。关键词：聚合物复合基材料(PMCS功能复合材料电气特性热性能Decorati on of defect-free graphe ne nano platelets with alumi na for thermally con ductive and electrically in sulat ing epoxy compositesRenhui Sun1，
4、Hua Yao1， Hao-Bin Zhang 1， Yue Li 1，Yiu-Wing Mai 2， Zhong-Zhen Yu 3(1.State Key Laboratory of Orga ni c-I norga nic Composites, College of Materials Scie nee and Engin eer ing, Beiji ng Un iversity of Chemical Tech no logy, Beijing 100029, Chi na;2. Centre for Adva need Materials Tech no logy (CAMT)
5、, School of Aerospace, Mecha ni cal and Mechatro nic Engin eeri ng J07, TheUn iversity of Sydn ey, Syd ney, NSW 2006, Australia;3. Beiji ng Adva need Inno vatio n Cen ter for Soft Matter Scie nce and Engin eeri ng, Beiji ng Uni versity of Chemical Tech no logy, Beiji ng 100029, Chi na)Abstract: Alth
6、ough graphene can significantly improve the thermal conductivity of polymers due to its high aspect ratio and excelle nt thermal con ducta nee, it causes serious reducti on in electrical in sulatio n and thus limits the wide applicati ons of its polymer composites in the thermal man ageme nt of elec
7、tro nics and systems. To solve this problem, electrically in sulat ing Al 2Q3is used to decorate high quality (defect-free) graphe ne nano platelets (GNPs). Aided by supercritical carb on dioxide (scCQ 2), nu merous Al 2Q3 nan oparticles are formed on the inert GNP surfaces by fast nu cleatio n and
8、hydrolysis of Al(NQ3)3 precursor followed by calci n ati on at 600 C.Alter natively, by con troll ing nu cleatio n and hydrolysis of Al2( SQ4) 3precursor with a buffer soluti on,Al 2( SQ4) 3 slowly n ucleates and hydrolyzes on GNPs to form alumi num hydroxide, which is the n con verted to Al2Q3 nano
9、 layers without phase separati on by calci n ati on. Compared to the Al2Q3GNP hybrid with the assista nceof scCQ 2, the hybrid prepared with the help of a buffer solution is highly efficient in conferring epoxy with excellent thermal conductivity while retaining its electrical insulation. Epoxy comp
10、osite with 12 wt% ofAl 2Q3GNP hybrid exhibits a high thermal con ductivity of 1.49 W/(mK), which is 677% higher than that of neat epoxy, indicating its high potential as thermally conductive and electrically insulating fillers for polymer-based fun ctional composites.Keywords: Polymer-matrix composi
11、tes (PMCs); Functional composites; Electrical properties;Thermal properties1. 介绍 在 scCO2 的帮助下， AlOOH 和 MnO2 很好地 装饰在石随着电子器件的高集成化和小型化，积累的热 量的 快速和高效的耗散对于各种高性能器件的正常 功能变得 越来越重要。导热聚合物复合材料是热传 输和散热的一 类重要的热管理材料，由于其轻便和 易于加工而广泛应 用于包括发光二极管 ( LED ) 和 电子封装的应用中。由于大多数聚合物的低热导率(? 0.2W / ( m ? K), 使用各种导热填料来增强 它们 的导热性。
12、在这些填料中，电绝缘陶瓷填料如AI2O3, BN和 AlN 可赋予聚合物高导热性， 同时填 充的复合材料保 持电绝缘。通常需要高负载(质量 百分比 50%)以获得 具有令人满意的导热性的聚 合物复合材料，这严重损害 聚合物的机械性能并导 致复合材料的加工困难。与陶瓷填料相比，二维石墨烯具有更高的热导 率 (？ 5300 W / ( mK), 因此更有效地提高聚合 物的热导 率。然而，其高导电性使得不可能制备导 热但电绝缘的 聚合物 /石墨烯复合材料，因为导电性 对石墨烯的含量比 热导率更敏感，并且在低填充填 料下可容易地实现高电 导率，然后发现聚合物复合 材料的热导率明显增加。如 果导电聚合物
13、复合材料 用于电子器件，必须进行电子元 件的特殊结构设计， 以避免器件内部发生电短路。为了充分利用石墨烯对于电绝缘聚合物复合材 料的 优异的导热性，已经开发了各种技术以通过在 石墨烯表 面上构造绝缘纳米颗粒或纳米层来抑制其 高电导率。 Hsiao 以及其他人通过溶胶 -凝胶法用 二氧化硅涂覆热还 原氧化石墨烯 (TGO) 。对于质量分数为 1 %的 TGO- 二氧化硅杂化物，其环氧复合 物显 示出 0.32W / (m ? K )的导热率和电绝缘性能 ( 2.96X 10 m) 。然而，二氧化硅涂层的差的 固有热导率和杂化物的低负载导致热导率的有限增 加。 与TGO相比，TGO通常在1050C
14、的中等温度 下热还 原，并且仍然含有含氧基团和缺陷，因此具 有适度的导 热性，高质量 ( 无缺陷 ) 石墨烯纳米片(GNP)通过TGO板在2200 C的热退火，更具有 导热 性。例如，对于仅具有 5.3 %质量分数的无缺 陷的 GNP 的聚乙二醇复合材料，获得 1.35W /(m ? K)的高热导率。虽然无缺陷的 GNP 是高导热的，但它们的惰性 表 面使得难以通过电绝缘纳米材料涂覆或装饰。幸 运的是，环保超临界二氧化碳 (scCO2 ) 流体由于 其零表 面张力和高扩散性而被证实在润湿惰性表面是有效的，无机纳米颗粒的前体可以吸附到GNP的表面上，并随后转化为纳米颗粒和纳米片通过煅 烧。墨烯的
15、惰性表面上。然而，分离的纳米颗 粒通常导致松 散和多孔结构，这将降低杂化物的热 导率。最近，我们 通过使用缓冲溶液封装具有集成 的层的碳纳米管 (CNT)。与CNT相同的石墨烯表 面特征应该使得可以在 GNP 上构造紧密和固体的 Al2O3 层。然而，据我们所 知，很少有文献报道了 通过在 scCO2 流体或缓冲溶液的 存在下在无缺陷的 GNP 上涂覆电绝缘层来合成导热但电 绝缘的混合 物。在这里，通过控制成核和水解过程，Al2O3 纳米颗粒和纳米层分别在 scCO2 流体和缓冲溶液的帮 助 下在 GNP 上生长。合成的 AI2O3GNP 混合物 有效提 高环氧树脂的导热性并保持环氧树脂的电绝
16、 缘性。 1 %质 量分数的 GNP 已经足以使环氧树脂具 有导电性。对于 在 scCO2 ( AI2O3G N P-BS )的辅 助下制备的杂化 体，环氧复合材料的保持电绝缘的 最大负荷增加至 10%, 导热率为 0.96W / ( m ? K), 12%的该混合物在导热率为 1.49W / ( m ? K) 的缓 冲溶液 (Al2O3GNP-BS )中制备。这些热导率远 高于 那些公开报道的具有高得多的填料负载的导热 和电绝缘 复合材料，这表明作为聚合物复合材料的 有效的导热填 料的潜力。此外，还研究了锚固的 Al2O3 的微观结构对 复合材料性能的影响。2. 实验2.1. 材料通过在 1050 C 下热氧化石墨氧化物，然后在 2200 C 下在氩气气氛中退火制备的无缺陷的GNP由上海潮县新材料科技有限公司 (中国)提供
