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1、海河流域流氮污染特征及规律1引言氮素是植物生长最重要的营养元素之一，决定着淡水生态系统中浮游植物的生长和分布总 氮(TN)、氨氮(NH4+-N)、硝氮(N03-N)和亚硝氮(N02-N)是水生态系统中氮素的最主要存在形态， 过量的氮输入会造成水体酸化、富营养化以及毒性等副作用，危害水体的生态系统健康近年来， 由于我国经济快速发展，含有高浓度氮素的工业废水和生活污水排入河流，造成水质恶化和水体 富营养化氮素超标已经成为我国河流的主要水污染问题，严重影响河流水环境质量我国“十二 五”规划中明确提出将氨氮作为污染减排的约束性指标，这也将是今后我国河流氮污水控制的指 导方向.海河流域地处我国的政治文化
2、中心，在我国的社会经济发展中有着举足轻重的作用.近几十 年来，流域经济社会发展迅速，点源污染和非点源污染剧增.2010年流域工业废水排放量高达 23.15亿t,主要的排污行业为化工、造纸、电力、食品、冶金等行业，这5个行业的废水排放 量占全部工业废水排放量的一半以上，主要污染物为化学耗氧量、挥发酚、氨氮等；2007年，全 流域畜禽养殖产生污染物氨氮45.42万t,总氮116.53万t,入河污染物总氮0.83万t、氨氮 0.58万t;2007年农业非点源入河污染物总氮8.6万t,氨氮1.1万t，入河系数分别为总氮0.15、 氨氮0.18，这些污染物的排放正加剧着海河流域河流水体氮污染已有研究表明
3、，海河流域子牙河水系河流整体氮污染严重，以氨氮为特征污染物，超过国家 地表水环境质量标准(GB3838-2002)V标准(;氨氮和亚硝酸盐氮是海河干流的2个主要污染因子. 目前的研究缺乏从整个流域层面分析河流的氮污染状况，难以对氮污染演变过程与发展趋势形成 全面的认识.本研究利用海河流域河流主要监测站点数据与实测数据，分析TN、NH4+-N、NO3-N 和NO2-N的污染特征和演变趋势，以期为流域水污染控制和水生态修复提供基础和依据.2研究区域与数据2.1研究区域概况海河流域位于东经112 120，北纬35 43，流域总面积31.8万km2.海河流域属温 带半干旱、半湿润季风气候区，年平均气温
4、014 C,多年平均降水量547 mm 按照地貌条件可 以将海河水系划分为上游山区段、中部平原段和下游滨海段.流域由滦河、北三河(北运河、潮白 河和蓟运河)、永定河、大清河、海河干流、子牙河、黑龙港运东、漳卫河以及徒骇马颊河九大 水系构成，其中以北三河、永定河、大清河和海河干流为海河北系，以子牙河、黑龙港运东、漳 卫河为海河南系整个海河流域的水系从南到北呈扇形分布，整体上具有次级水系分散、河系复 杂、支流众多、过渡带短、源短流急的特点.海河流域囊括了北京、天津、河北、山西、山东、河南、内蒙古、辽宁8个省、自治区、直 辖市的全部或部分地区，其中，“京-津-冀”地区是我国重要的政治、经济、文化中心
5、，具有重 要的战略地位经济社会发展迅速、人口密度较高是海河流域的鲜明特征海河流域水资源短缺， 水环境承载能力相对较低.1998年至2010年，流域年均地表水资源量为118亿m3,人均总水资 源占有量仅为全国平均的1/7,是我国七大江河流域中水资源最匮乏的地区流域内人口急剧膨 胀及经济快速发展，导致对水资源开发利用程度逐步提高，水资源开发利用率已经接近100%.海 河流域是我国水质污染最为严重的区域，大量的工业废水、生活污水进入河流系统，生态环境严 重恶化氮磷等元素随废污水排放进入河流，导致海河流域主要河流营养盐普遍超标.水资源总量 少且时空分布不均、开发利用程度过高、水质污染严重，是海河流域最
6、为突出的水环境问题2.2数据与方法2.2.1氮素分析方法海河流域氮素数据调查采用地统计调查方法，通过流域网格化和采样点筛查共确定采样点 350个(图1),调查采样时间为2009年7月至同年10月采样方法及样品的预处理方法按照水 和废水监测分析方法完成，车载冰箱保存样品，带回实验室进行分析氮素测定指标为总氮、氨 氮、硝态氮、亚硝态氮，其中，总氮：碱性过硫酸钾氧化紫外分光光度法;氨氮：纳氏试剂分光 光度法;硝态氮：酚二磺酸分光光度法;亚硝态氮：N -(1-萘基)-乙二胺分光光度法.2.2.2历史数据的收集与数据分析水质历史演变趋势的分析以20002011年海河流域重点水功能区主要监测站点的监测数据
7、 (海河流域水资源保护局提供)以及2009年的实测数据为依据历史数据的分析，首先将历年来的 主要监测站点数据按照九大水系进行划分，取每个水系水体环境因子的平均值进行对比；水质评 价方法，采用水质类别判定法即单因子评价法，根据地表水环境质量标准中规定的污染指标限值 与监测值比较;氮污染物空间分布分析在ArcGis 10.1中完成，空间差值方法采用IDW(Inverse Dis tance Weigh ted)方法;氮污染物相关性分析在SPSS 19中完成.3结果与分析3.1河流氮污染空间分布特点及污染现状海河流域氮污染严重，各种形态的氮浓度呈现出沿山区-平原方向有上升趋势的显著空间分 布特征(图
8、2).海河流域河流水体氮污染最严重的区域集中在中部平原地区，主要超标污染物为 NH4+-N，NH4+-N是氮污染的主要污染因子；山区段TN、N03N和N02N含量较高，NH4+-N则在 平原地区含量相对较高海河干流水系、北三河水系和子牙河水系是海河流域氮污染最严重的区 域就各种氮素空间分布区域而言，TN平均浓度较高的区域主要分布在海河干流水系、黑龙港运 东水系、子牙河水系和北三河水系，平均浓度均超过了 9.00 mg L-1;NH4+-N平均浓度较高的 区域主要分布在海河干流水系、北三河水系和子牙河水系，平均浓度均超过了 5.00 mgL-1; NO3-N平均浓度较高的区域主要分布在海河干流、
9、黑龙港运东和子牙河水系，平均浓度均超过 了 2.00 mg L-1;N02N平均浓度较高的区域主要分布在北三河水系和徒骇马颊河水系海河流域氮污染现状仍然严重.2011年，海河流域河流水体中TN平均浓度为7.92 mgL-1，超过国家地表水V标准限值(2 mgL-1)4倍，超标现象严重;TN平均浓度最高的 是海河干流水系，为15.55 mgL-1，超过地表水V标准限值7倍以上，最高值为23.3 mgL-1; 滦河水系河流水体中TN浓度相对最低(2.78 mgL-1)，略高于地表水V标准限值.NH4+-N平 均浓度4.25 mgL-1，超过地表水V水质标准限值(2 mgL-1)2.1倍，是河流水体
10、中氮污 染物的主要存在形式;海河干流水系NH4+-N平均浓度最高，为11.52 mgL-1，超过地表水V 标准限值5倍以上;最低值出现在滦河水系，平均浓度仅为1.62 mgL-1，略高于地表水IV 类标准限值(1.5 mgL-1).NO3-N平均浓度为1.28 mgL-1，是水体中含量较低的一种氮素;海河干流水系N03N平均浓度最高为4.66 mg L-1.N02N平均浓度0.013 mg L-1, 是海河流域河流水体中含量最低的一种氮素.一般天然水体中NO2-N不超过0.1 mg L-1, NO2-N平均浓度高于0.1 mg L-1的区域主要分布在北三河水系和徒骇马颊河水系3.2河流氮污染变
11、化趋势20002011年，海河流域河流水体中TN、NH4+-N、N03N、N02N多年变化趋势见图3.2000 年至2005年TN浓度逐渐升高，在2005年达到一个峰值为8.99 mgL-1, 2009年明显下降， 20092011年又逐渐升高，在2011年达到另一个峰值为7.92 mgL-1;TN平均浓度最高为2005 年的8.99 mgL-1，最低为2000年的3.34 mgL-1.NH4+-N浓度变化整体上呈现出与TN 浓度变化相似的变化趋势，在2005年和2011年达到峰值，浓度分别为5.46 mgL-1和 4.25mgL-1，NH4+-N浓度最低为2000年的2.67 mgL-1.2
12、0022010年，海河流域河流 水体中NO3-N浓度基本保持稳定，2011年浓度最低，平均浓度为1.34 mgL-1，2005年浓 度最高，平均浓度为2.89 mgL-1.NO2-N浓度呈现随年份显著降低的趋势，最高为2000年 的1.76 mgL-1.从氮素多年变化趋势来看，NH4+-N仍然是TN的主要贡献者，也是造成海河 流域氮污染严重的关键因子.30 -20)0200220500-7-09O2012000200220052009 20IC年份6 -io5200020022005200920102011年份图3海河流域河流鈑污染物多年变化趋势(2000-2011年)通过Spearman相关
13、性分析（表1）,海河流域河流水体中TN浓度与NH4+-N、03-N、02-N 浓度呈现显著正相关（p0.01） , TN浓度与NH4+-N浓度的变化趋势最为接近（图3）,说明NH4+-N 浓度变化对TN浓度变化的影响最大;NH4+-N浓度与NO3-N浓度呈现显著负相关（p0.05），可能 由于水体当中的氧化还原条件促使NH4+-N与NO3-N之间发生了相互转化;N02N浓度与 NH4+-N、NO3-N浓度均呈现显著正相关（p0.01） , NO2-N是氮循环的中间产物，不稳定，可被 氧化成NO3-N，在厌氧环境中也可受微生物的作用被还原为NH4+-N.表1海河證域河涼水体中加、NH/-N. N
14、O3 -N. NC2-N Spearman相关分析Table 1 Spearman correlation analysis between TM、NH/-N NO3-N NO2 -N in the Hai RiverBasinTNNH 厂-Nr-JOf-NNONTN1 000NHf-N0.6411 000NO-N0.601-0 0511 000NOa-N0 4210 4540.2191 000注：”表示显著性水平.90 05；示显着性水平p2.0 mgL-1）站点比例整体上表现为减少趋势（表2）, 由2000年的28.87%降为2011年的17.56%;劣V类站点NH4+-N浓度均值呈现整体
15、下降的趋势， 由2000年的7.91 mgL-1降为2011年的6.50 mgL-1;海河流域河流水体中NH4+-N浓度 达到V类水质标准的站点比例整体表现为增加的趋势，由2000年的71.13%增加到2011年的 82.44%，达IV类水质标准的站点比例由2000年的69.87%增加到2011年的80.38%;至2011年, 海河流域河流水体中NH4+-N浓度达III类水质标准的站点比例为75.79%，较2000年增加了 13.87%海河流域呈现出氨氮污染减轻，向IV、V甚至更高水质标准转变的趋势表2 2000-2011年海河涼域河涼监测站点氨鈑变化趋势Table 2 Trends of ammonia at monitoring sites in the Hai 尺iver Basin(from 2000 to 2011)NH-N20DD 年20。宦年200520阳年204年20伯年1类15 48%20 68%24 62%2
