反应堆材料辐照损伤概述

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1、反应堆材料辐照损伤概述【摘要】随着能源问题日益严峻，发展核电成为人类缓解能源紧缺问题的重要手段之一。当 今核电站反应堆的技术已经比较成熟，但仍存在很多难以解决的技术问题。反应堆材料的辐 照损伤问题直接关系到反应堆的安全性和经济性。本文对反应堆燃料芯块、包壳、压力容器 的辐照损伤机理进行了概述，并提出一些减小辐照效应的措施。【关键字】辐照损伤燃料芯块 包壳压力容器 材料一、引言随着能源问题日益严峻，发展核电成为人类缓解能源紧缺问题的重要手段之一。当今核 电站反应堆的技术已经比较成熟，但仍存在很多难以解决的技术问题。其中，反应堆材料的 辐照损伤问题尤为重要。材料的辐照损伤问题与反应堆的安全性和经济

2、性有密切的关系。甚 至直接关系到未来反应堆能否安全稳定运行。关于反应堆的材料辐照损伤问题，主要包括三个方面：燃料芯块的辐照损伤，包壳的辐 照损伤，压力容器的辐照损伤。深入认识和了解这三方面的问题，并讨论有关缓解措施具有 极大地研究价值。二、水冷堆燃料芯块的辐照损伤1. 燃料芯块的结构与辐照损伤水冷堆燃料芯块为实心圆柱体，由低富集度UO2粉末经混合、压制、烧结、磨削等工序 制成。为了减小轴向膨胀和PCI （芯块-包壳相互作用），芯块两端做成浅碟形并倒角。芯块 制造工艺必须稳定，以保证成品芯块的化学成分、密度、尺寸、热稳定性及显微组织等满足 要求。燃料芯块中的铀在辐照过程中会发生肿胀，造成尺寸的不

3、稳定性和导热性能的下降。随 着燃耗的增加，铀的力学性能和物理性能将发生变化，铀将变得更硬、更脆，热导率减小， 燃料包壳的腐蚀作用也在加剧。对燃料芯块辐照损伤的认识和研究，一方面有助于了解在役 燃料元件的运行状态和使用寿命，及时地发现并解决问题；另一方面根据辐照特性，可以采 取适当的措施增强燃料元件的性能，进一步提高核电的经济效益。2. 辐照条件下燃料芯块微观结构的演化燃料芯块在辐照过程中，辐射与物质相互作用的方式可以分为原子过程和电子过程两大 类。原子过程主要产生位移效应，位移效应的主要产物是间隙-空位对。而电子过程主要产 生电离效应，其主要产物是电子-离子对。燃料芯块在辐照过程中，将产生能量

4、很高的裂变碎片，造成严重的辐照损伤，并伴有大 量的原子重新分布，尤其是裂变产物中的氙和氪，产额高，又不溶于固体，在辐照缺陷的协 同作用下形成气泡，造成肿胀。另外，固体裂变产物具有很强侵蚀作用，将使芯块发生应力 腐蚀而开裂。3. 燃料芯块辐照损伤机理和宏观性能变化（1）辐照肿胀辐照会引起体膨胀，称辐照肿胀。燃料芯块中所使用的重要金属铀，其单晶体会显示出 特殊的辐照生长现象。在辐照过程中，铀的晶体线度发生异常变化。引起燃料辐照肿胀的根 本原因是裂变产物的积累。发生肿胀一方面是由于铀原子的固体裂变产物以金属、氧化物、 盐类等形态与燃料相形成固溶体或作为夹杂物存在于燃料相中，裂变产物的总体积超过了裂

5、变前裂变原子所占的体积（一般在2-3%），另一方面是由于在金属中形成了大量的裂变气泡 （或气孔），气体肿胀可能达百分之几十，甚至几百。裂变气体原子不溶于燃料相，当裂变 密度较低时，裂变气体原子作为间隙原子存在于燃料晶格间隙中或被各种天然缺陷和辐照缺 陷捕获。随着裂变密度增加，裂变气体原子通过热运动而迁移，通过相互碰撞，被点缺陷、 位错、晶界和空洞等捕获形成气泡核，气泡核不断吸收游离气体原子而长大。当裂变密度较 高时，燃料相的亚晶化过程产生大尺寸气泡，气泡密度随气泡增大而降低，气泡密度亦与燃 料相的物理条件和外界约束有关。气体裂变产物引起的辐照肿胀量较大，它在燃料相中的行 为是决定辐照肿胀随燃耗

6、变化的主要因素。影响燃料肿胀大小的因素有铀的组织，杂质含量， 燃耗速率和深度，应力状态，热振，辐照过程中组织变化（相变、结晶等）。燃料芯块的辐照肿胀会引起燃料元件的尺寸不稳定。尺寸的变化可能堵塞水流，引起燃 料元件的过热和损伤，还可能破坏燃料元件的包壳，将沾污冷却剂。辐照肿胀还会导致燃料 元件的传热性能下降，使堆芯的热量无法有效地导出，可能造成堆芯的熔化。（2）辐照硬化和辐照脆化当燃料芯块进行辐照时，在材料中引入了大量的缺陷或尺寸很小的缺陷团，阻碍了位错 的运动，起到了硬化作用，称为辐照硬化。辐照硬化归因于辐照而产生了种种缺陷。材料受中子辐照产生的缺陷包括：点缺陷（空 位和间隙原子），杂质缺陷

7、（以原子态弥散的核反应产物），小的空位团（贫原子区），位错 环（层错的或非层错的，空位或间隙型），层错四面体，位错线（和原有位错网已经联在一 起的非层错环），洞（空洞及氦泡）等。辐照可以以两种不同的方式使含铀芯块硬化。一是 辐照能启动一个位错使其在滑移面上行动所需要的应力增加，造成位错启动阻力；另一个是 一旦运动起来，位错还可能被接近或处在滑移面上原来就有的或者辐照产生的障碍物所阻滞。辐照硬化的程度与辐照剂量有关，一般情况下辐照剂量越大，辐照硬化程度越高。辐照 硬化使材料的强度升高、塑韧性下降，对反应堆部件的安全使用带来了威胁。燃料芯块中生成的裂变气体在热力学上是不溶于芯块的，如果温度高到气体

8、原子可以迁 移的温度，它们就要析出来形成气泡。如果基体中形成了气泡，它们能像空洞一样对辐照硬 化作出贡献。大多数工作者都认为，晶界上的气泡因应力诱发而长，气泡联接起来造成晶间 断裂，引起燃料芯块的辐照脆化。辐照脆化与辐照剂量有关，还与材料中杂质的含量也有着密切的关系。辐照脆化容易引 起材料的脆性断裂，严重影响反应堆运行安全。三、锆合金包壳的辐照损伤错合金因其热中子吸收截面小、良好的机械性能和耐高温、耐高压高纯水腐蚀性能，在 核反应堆中得以广泛的应用，主要用作燃料元件的包壳材料、结构材料、核燃料芯体组分、 慢化材料及控制材料组分等。由于错合金的耐腐蚀性能对核反应堆安全运行至关重要，世界 主要核电

9、国家一直重视对错合金辐照损伤的研究。大量事实表明：辐照可使错合金的腐蚀速 率比未受辐照的错合金高出2倍4倍，在高中子通量的工况条件（4X10i3cm-2s-i，能量大 于1MeV）下，其腐蚀速率可增加10倍。与此同时，为了进一步提高核反应堆的效率，人们 提出了深燃耗的概念，这势必会导致中子辐照剂量加大、工作温度提高等一系列变化，从而 将大大增加腐蚀速率。因此，加强错合金电化学性能的辐照损伤研究，深入了解错合金在辐 照条件下的腐蚀行为、机理和结构变化，建立研究辐照损伤下错合金电化学性能的基本方法， 并探索改善堆用错合金耐蚀性能的新的思路，具有重要的理论价值和应用前景。1. 堆内辐照对锆合金电化学

10、性能的影响（1）辐照对错合金电化学性能影响的概况包壳材料处于恶劣的工作环境，壳内是核燃料，壳外是快速流动的高温高压水，同时包 壳材料还承受着强烈的辐照作用。研究结果表明，在一定环境下的辐照增强了腐蚀，堆内腐蚀增重与无辐照条件而其他条件相同的腐蚀增重之比（增强因子）为23。1977年发生在美国三里岛和1986年发生在前苏联切尔诺贝利的核泄露事件，大力地推 动了辐照对堆用锆合金电化学性能影响的的研究Satoru Ozaki，Peter Rudling等进一步 探讨了辐照损伤效果，并建立模型来解释压水堆（BWR）中锆合金的均匀腐蚀、疖状腐蚀和 氢化行为。堆用锆合金的辐照损伤研究一直是该领域的主要前沿

11、课题之一。（2）辐照损伤的机理堆内辐照主要是裂变碎片（作用于包壳内侧）和中子，a，B，Y射线（作用于包壳水侧 或整个包壳），对于水侧腐蚀而言，最重要的是快中子辐照，因为快中子具有足够高的能量 和质量，可以直接与材料点阵发生碰撞，产生大量的离位级联和热峰效应，包壳水侧的辐照 损伤和缺陷主要来自这一过程，从而导致材料的结构、性能发生变化。对电子辐照而言，由 于初级离位原子获得的能量不足以引起其它原子的离位，因此只能形成单一的缺陷，原子的 离位主要是与电子弹性碰撞引起的。对Y射线辐照而言，如果Y量子的能量E1MeV，则能 量可按康普顿散射机理传递给电子，若康普顿电子的能量足够大，以至于使传给介质原子

12、的 能量大于原子离位能时，则这种电子将引起原子离位。此外，热中子能量太小，对腐蚀不产 生直接的影响。B，Y辐照虽然可导致水的辐照分解，但对堆内辐照增强腐蚀的影响远没有 快中子大。实验进一步表明，在低快中子流（2X109n/cm2. s）下，腐蚀速度仍非常高（实验 中快中子流为2X109n/cm2. s3X1012n/cm2. s）。因此，在低中子流下快中子流的作用 已经饱和了。在快中子流下即从2X 109n / cm2. s增加到3X 1012n / cm2. s，而引起的增强 腐蚀应归因于低能中子或Y辐照作用。在核反应堆中，引发辐照损伤的因素除了堆内辐照源的种类及其参数外，介质水的化学 性质

13、与温度也是其中的主要因素。上述因素综合作用，共同加速了堆用锆合金的辐照损伤。2. 中子辐照对错合金微观结构的影响Zr-2和Zr-4合金常被用作水冷堆中燃料元件的包壳材料。在Zr-2中，合金元素主要 以密排六方（hcp）结构的Zr（Fe，Cr）2和体心四方（bct）结构的Zr2 （Fe，Ni） 2种中间相的形 式存在，而在Zr-4中只有hcp结构的Zr（Fe，Cr）21种中间相。大量实验表明，中子辐照对 锆合金微观结构的影响主要表现在2个方面，即缺陷的形成和中间相的溶解。中子辐照尤其是快中子辐照，导致氧化膜和金属基体内产生众多的原子移位，形成大量 的缺陷，包括点缺陷、位错和空洞等。其中最简单且浓

14、度最大的是Frankel缺陷对。这些缺 陷势必对02-离子的迁移产生影响。此外，由于金属锆氧化后体积增大，氧化膜处于压应力 状态，引起位错密度的增加；中子辐照下，水将分解生成h2，h2在氧化膜内聚集使之脆化； 中子辐照还导致金属基体的脆化和蠕变，直接改变氧化膜的应力状态，甚至引起氧化膜的开 裂和脱落。中子辐照作用下，锆合金中间相的形貌、成分和结构都发生了变化.Gilbert等人首先 发现，中子辐照时锆合金中间相出现非晶转化；并观察到Fe，Cr原子在非晶区的贫化现象。 非晶转变是由缺陷产生速率与复合速率共同决定的。当单位时间内级联碰撞产生的缺陷数目 大于由热回复而导致的缺陷减少的数目时，缺陷有净

15、积累，自由能升高，中间相无序程度增 加，最终形成非晶，否则，非晶无法形成。在中间相边缘由于邻近基体中合金元素的含量极 低，溅射和辐照增强扩散共同导致合金元素在中间相周边首先发生贫化；随着中子辐照剂量 的增加，中间相的内部也逐步发生合金元素的贫化现象，非晶转变向芯部扩展。中子辐照还 导致了中间相的粗化和溶解。中子辐照的溅射效应使得合金元素在中间相附近富集，引起中 间相的粗化；辐照增强扩散导致合金元素在锆合金中趋于均匀化，即合金元素的溶解。3. 中子辐照对错合金氧化性能的影响关于锆合金氧化膜组织结构、氧化性能的研究，一直是核材料领域的重要课题。中子辐 照对锆合金氧化性能的影响，主要表现为2个方面：

16、缺陷的影响与合金元素分布的影响。中子辐照产生大量的缺陷，这些缺陷有助于O2-离子的迁移，但缺陷对锆合金氧化性能的影响 程度与工作温度紧密相关。在高温区，由于热激发产生的缺陷远大于辐照产生的缺陷浓度， 因此，辐照对氧化速率的影响很小；在中温区，辐照产生的缺陷浓度也远大于热激发产生的 缺陷浓度，且由于温度较高，缺陷的迁移性较好，氧化速率明显高于无辐照条件下的氧化速 率，形成典型的辐照增强腐蚀；在低温区，辐照产生的缺陷浓度同样远大于热激发产生的缺 陷浓度，但由于温度太低，缺陷的迁移性差，氧化速率无显著变化，对腐蚀过程的影响较小。 目前水冷堆包壳材料的工作温度处于中温区，因此，中子辐照较大程度地增强了均匀腐蚀速 率。Rudling等曾怀疑锆合金中间相的大小和分布对锆合金的疖状腐蚀有决定性的影响。 Ogata等人否定了这种观点，认为抗疖状腐蚀性能与中间相的大小和分布没有直接关系。 Etoh则通过实验，发现了中子辐照作用下Zr