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1、项目名称：新型微纳结构硅材料及广谱高效太阳能电池研究首席科学家：李晋闽 中国科学院半导体研究所起止年限：2012.1至2014.8依托部门：中国科学院一、关键科学问题及研究内容1、拟解决的关键科学问题本项目的主要任务是发展和形成超快脉冲激光微纳制备具有优异光电转化特性的硅材料的新方法，并力争通过采用该方法在发展新型、高效太阳能电池的新原理和新技术方面取得创新性突破，为我国研发具有自主知识产权的高效第三代光伏电池奠定坚实基础。为此，我们需要解决的关键科学问题包括：1) 超快脉冲激光在硅材料中产生微纳结构的机理黑硅表面准有序晶锥是在数百次超快脉冲激光辐照化学辅助刻蚀下形成的，其微观结构和形成过程与
2、激光能量、波长、脉宽、频率、和环境气氛等诸多因素密切相关。对超快激光脉冲微构造硅表面动力学过程的研究，不仅能深入理解黑硅表面微结构的形成机理，更是制备高质量黑硅材料的重要前提。因此，需要研究超快脉冲激光作用下硅材料中形成微纳米结构的动力学机理；超快脉冲激光在硅中制备微纳米结构的参数空间及其与所生成的微纳结构的对应关系；由超快脉冲激光烧蚀硅材料形成微纳结构的过程对材料的晶格、相态、能带和光生载流子行为的影响；由超快脉冲激光产生的微纳米结构与普通化学组装和刻蚀法获得的微纳结构的重要区别。2) 微纳结构硅材料的带隙结构与光生载流子特性黑硅材料中光生载流子的产生、分离、输运和收集过程与激光辐照引入的晶
3、格损伤、缺陷和复合中心、掺入的杂质、耗尽区的位置、内建电场的强弱、能带结构及电池结构等深层次因素相关。为此，需要从提高光电转换效率的角度出发探索一种或多种最佳的微纳结构体系;超快脉冲激光制备的微纳结构硅材料的能带结构，实现对硅材料带隙的有效调控；揭示微纳结构中电子、空穴的复杂运动和复合机理；深入研究微纳结构硅材料的能带理论。3) 突破Shockley-Queisser极限的高效硅基太阳能电池的新原理和新结构黑硅微构造材料对太阳光有很高的吸收率，但吸收的光能并非都能转换成电能。探索黑硅太阳能电池中的光电转换机制是本项目必须解决的关键科学问题，是取得黑硅电池技术突破，掌握自主知识产权的核心。需要根
4、据硅基微纳结构太阳能电池光电转换效率的理论极限，在实际制作过程中使得界面，光谱吸收，电子空穴复合，焦耳热各主要损耗因数各自所对应的光能损耗降到最低值；对微纳结构的太阳能电池，在器件水平上优化电池结构，设计并制备低损欧姆电极；通过微纳结构化学涂层提高表面减反特性；对硅基太阳能电池，设计和优化背电极从而有效提高太阳光的总吸收率。2、研究内容围绕国家对新型、高效太阳能光伏电池新技术的重要需求，以开发新型微构造黑硅材料及其广谱高效太阳能电池器件为主要目标，将近年来迅速发展起来的超快脉冲激光微纳制备和检测技术应用于半导体硅材料，并基于上述所需解决的科学问题，我们将从以下三个方面展开深入系统的研究：（1）
5、超饱和掺杂微纳结构硅材料的光电特性及物理机制研究研究超快脉冲激光辐照诱导材料表面微结构机理，研究弱激发下介质的瞬态响应，分析其中的光电互作用机理和力学效应；实时观测激发光在固体表面产生准周期波纹图案的形成过程，揭示激发光与物质相互作用机理；研究飞秒与半导体表面相互作用的非线性动力学过程。从理论上给出硫系元素等重掺杂硅材料的光吸收谱，通过实验和理论结果的比较和分析，确定材料独特光响应及辐射性质在原子电子层次上的物理信息。建立掺杂元素、制备条件和退火方式等与原子、电子等材料微观结构信息的内在关联和相互影响的规律。研究超饱和掺杂微纳结构硅材料的光学、电学性质调控的有效方法和物理机理。由动力学出发，研
6、究杂质原子掺入表层的动力学规律和机制，探讨控制掺杂过程，从而控制材料性质的可能性和有效方法；从能带结构出发，研究各种因素和条件对能带结构的影响，以及能带结构的变化规律，由此给出通过改变能带结构实现调控微纳结构硅材料的光学和电学响应的有效方法。研究超快脉冲激光诱导硅材料微纳结构的产生及其广谱高效吸收的机理，建立相应的数学物理模型，揭示增强吸收性能与样品微纳结构参数的内在联系，从而确立超快脉冲激光制备过程的系统优化关系，并运用这一模型对实验进行指导、分析和预测。（2）新型微纳结构硅材料的制备研究研究超快脉冲激光参数对硅材料进行微纳米结构制备的影响，包括实验研究单晶、多晶、微晶和非晶等不同类型硅材料
7、中激光作用下产生微纳米结构的形貌特征、颗粒大小和均匀性等对入射激光能量、脉冲宽度、中心波长、光斑大小、偏振特性、脉冲照射次数等激光参数的依赖关系。 研究不同实验环境（如真空或不同反应气体乃至液体环境等）对超快脉冲激光制备微纳米结构硅材料的影响，分析确定产生具有宽带高效吸波功能的微纳结构硅材料所需的最佳激光加工或处理条件；包括在飞秒激光作用下，硅材料与气体反应形成微纳结构，并测量其光吸收与能带结构的变化。研究硫系掺杂元素在微纳结构层内的浓度、分布和化学结构，及其对微纳结构硅材料表面能带的影响，对太阳光谱尤其是近红外光吸收率的影响；研究确立不同类型微纳结构对入射光波增强吸收效率与范围影响的关键物理
8、要素，寻求优化设计实现硅材料广谱、高效吸收的新方法；研究热退火和激光快速退火对降低激光辐照引起的晶格损伤和对光谱吸收率变化的影响，提高微纳结构硅材料的载流子迁移率；深入理解微纳结构硅材料的特点及其实质内涵，为制备微纳结构硅太阳能电池奠定基础。（3）新型微纳结构硅太阳能电池设计与制备微纳结构硅材料中内建电场的结构与制备方法。包括采用扩散和气相沉积等多种方法制备PN结。从理论和实验两个方面对比研究适合微纳结构硅材料PN结的结构和制备工艺技术。研究深能级子带对费米能级、内建电场、少子寿命和电池开路电压的影响；分析黑硅/硅pn结能带结构，研究微纳结构硅材料中的光生电子空穴对的产生、分离、输运过程，建立
9、微纳结构硅材料中光生载流子的输运模型。制备高效微纳结构硅太阳能电池，分析影响微纳结构硅太阳能电池短路电流、和开路电压的瓶颈因素，探索提高黑硅太阳能电池光电转换效率的途径。基于中间带模型，设计、优化中间带电池结构，将亚带隙光子纳入电池吸收范围。研究微纳结构硅太阳电池对低能量光子（红外光谱）光电转换特性。探索中间子带有效调控手段，提炼电池性能与其具体的依存关系，为新型微纳结构硅太阳电池的发展开创一条新的思路。探索利用介质层包覆，在更大范围内对表面等离激消光峰进行调控，同时实现表面缺陷的钝化，研究表面等离激元陷光层的陷光效果，提高太阳电池性能。二、预期目标1、总体目标从当前我国能源领域发展的重大需求
10、出发，面向国家在太阳能光伏发电方面发展、把握前沿核心技术的重大需求，选择具有自己特色和良好基础以及可能引发新的技术革命的新型微纳结构硅材料及其广谱高效太阳能电池为突破点，开拓和形成超快脉冲激光制备和检测微纳结构硅材料的新方法，并力争通过采用该方法在发展高效太阳能电池的新原理和新技术方面取得创新性突破,为大幅度提高硅基太阳能电池的转换效率，实现可靠、高效太阳能电池及其它相关半导体光电器件的重大发展奠定实践和理论基础，从而提高我国半导体材料科学研究整体水平和创新能力，确立我国在太阳能电池材料及器件在国际上的先进地位，推动可再生清洁能源研究发展。2、具体目标：（1）开拓和形成具有核心自主创新性的新型
11、高效硅材料超快脉冲激光微纳制备关键技术路线，界定和建立诸如激光脉冲能量、脉宽、光斑面积、反应气体流量等重要参数空间，建立掺杂元素、制备条件和退火方式等与材料光电响应的规律性联系，并针对硅材料表面减反和广谱吸收的要求提供最佳工艺参数选择指南，并与气相化学刻蚀技术相结合制备获得在250 nm - 2500 nm光谱范围内具有高于90%有效吸收率的新型微纳结构硅材料，其迁移率达到102cm2/V.s、载流子寿命达到10s的器件应用量级。（2）探明超快脉冲激光初期微构造光物理和光化学过程；利用时间分辨荧光显微成像技术，系统研究黑硅的结构、杂质、缺陷等对其光电转换及载流子微观输运过程的影响，建立微纳结构
12、硅材料体系中的载流子输运动力学模型。利用第一性原理，通过遗传算法等结构优化方法确定黑硅表层中杂质、缺陷的分布和结构。（3）提出适用于微纳结构硅基太阳能电池制备与检测的新方法，在突破Shockley-Queisser极限的高效硅基太阳能电池的新原理和新结构方面取得重要进展，将我国硅基太阳能电池技术提高到国际先进的研究水平。研制出新型高效微纳结构硅太阳电池，其光电转换效率超过30%。（4）促进我国超快脉冲激光微纳制备与检测技术的发展及其在太阳能利用领域中的应用，在国内、外核心刊物上发表具有重要学术价值的相关科学论文70篇，其中SCI/EI收录论文大于60篇，申请具有自主知识产权的专利20项以上。士
13、培养博士生和硕士生40名以上，同时打造一支高水平的、致力于硅基光伏材料及器件物理研究的科研团队。三、研究方案1、学术思路根据有限目标、重点突出的原则，从知识创新的高度出发，以国家对能源的重大需求为背景，开展超快脉冲激光在硅材料中产生微纳结构的机理、微纳结构硅材料的带隙结构与光生载流子特性、及突破Shockley-Queisser极限的高效硅基太阳能电池的新原理和新结构三个关键科学问题的基础研究，从微纳结构硅的深能级理论研究与多途径的材料制备入手，力求从物理本质上优化微纳结构硅材料结构的设计和器件制备工艺。通过多学科的交叉，以及各种实验、表征手段的互相配合，设立阶段性目标，循序渐进，在基于超快脉
14、冲激光微纳制备和检测技术的新型高效太阳能电池研究中取得原创性重大成果，发展具有自主知识产权的新型微纳结构硅材料和太阳能器件的制备技术，建立相应理论与材料/器件制备的原始技术创新体系，研制出新一代太阳能光伏器件。2、技术途径超快激光光源黑硅材料制作工艺处理器件制作材料物理模型器件物理模型性能表征器件测试表面作用模型图1 技术途径技术途径如图1所示，即利用超快脉冲激光制作黑硅材料，建立表面作用机理模型，调整激光参数；对黑硅材料进行退火等工艺处理，对其进行显微结构、光学、电学特性表征，分析后建立材料物理模型，修正材料制备参数和工艺处理；提高材料质量并制备器件，进行器件参数测试，建立器件物理模型，并将
15、测试结果反馈到材料制作、工艺处理、和器件制作，进一步优化器件参数，完善材料制作技术和新型微纳结构硅太阳电池制作技术。本项目将围绕发展新型高效硅基太阳能光伏电池的研究目标，从超快脉冲激光直接诱导微纳米结构的路径出发，充分利用超快脉冲激光超强、超快和超高时、空分辨的特性，对硅材料进行改性和超高灵敏度的表征，研究能带调控、表面减反结构及TCO膜优化，拓展研制高效硅基太阳能电池的新原理、新结构和新方法。具体研究方案和技术路线如下：（1）超快脉冲激光辐照诱导材料表面微结构机理研究：采用进口掺钛宝石飞秒激光振荡器、啁啾脉冲激光放大器和飞秒光学参量放大器作为超快脉冲激光微纳制备和检测光源。通过调整激光脉冲参数（包括能量、脉宽、脉冲数、波长和偏振态等）和聚焦光斑大小，系统研究不同气体和真空条件以及液体环境下对超快脉冲激光烧蚀硅材料形成微纳米结构的影响。通过计算机编程控制实现激光脉冲参数调节、三维精密样品平台传动、以及检测数据采集之间的自动或半自动化，提高实验的可靠性、可重复性和整体效率； （2）通过建立具有飞秒量级时间分辨和亚微米级空间分辨能力的微纳结构硅材料光学、光谱学特性的检测装置，研究超快脉冲激光作用下硅材料中微纳结构产生的超快速动态过程。通过飞秒激光作用硅表面等离子体稳态和瞬态光谱测量，研究弱激发下介质的瞬态响应，分析其中的光电互作用机理和力学效应；通过系
