《三嗪液体脱硫剂的合成及性能评价》由会员分享，可在线阅读，更多相关《三嗪液体脱硫剂的合成及性能评价（77页珍藏版）》请在金锄头文库上搜索。
1、 三三嗪嗪液体脱硫剂液体脱硫剂的合成及性能评价的合成及性能评价 Synthesis and performance evaluation of 1,3,5-tris(2-hydroxyethyl)-hexahydro-s- triazinane liquid H2S scavenger 学科领域：化学工程 研 究 生：唐婧亚 指导教师：韩金玉 教授 企业导师：刘红光 教授级高工 天津大学化工学院 二零壹叁年六月 独创性声明 本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的 研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表 或撰写过的研究成果， 也不包含为获
2、得 天津大学天津大学 或其他教育机构的学位或证 书而使用过的材料。 与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中 作了明确的说明并表示了谢意。 学位论文作者签名： 签字日期： 年 月 日 学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解 天津大学天津大学 有关保留、使用学位论文的规定。 特授权 天津大学天津大学 可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检 索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校 向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。 （保密的学位论文在解密后适用本授权说明） 学位论文作者签名： 导师签名： 签字日期： 年 月 日 签字日期：
3、年 月 日 摘摘 要要 三嗪脱硫剂是一种新兴的液体脱硫剂，其合成简便、成本低廉、空间占用率 低、可直接注入于海上石油管道、脱硫效果佳，在众多脱硫剂中占有不可替代的 地位。目前，由于现有脱除 H2S 的工艺受限于空间和成本的因素，无法在海上平 台大规模应用，因而开发三嗪可直接注入脱硫剂已得到越来越广泛的关注。但国 内研究较少。 本文采用甲醛、 乙醇胺缩合合成三嗪脱硫剂中的一种1,3,5-三 （2-羟乙基） -六氢均三嗪，通过 FT-IR、GC-MS、MS、1H NMR、13C NMR 等表征手段，确 定合成的适宜条件为：甲醛乙醇胺等摩尔比，0 冰水浴下，甲醛滴加速率 1.5 mL/min，添加乙
4、醇作为防聚合剂。 利用 1H NMR，考察三嗪脱硫剂在不同条件下的稳定性。结果表明，脱硫剂 浓度越高，pH 值越大，反应温度越低，反应时间越短，三嗪脱硫剂越稳定，越 不易水解。另外，当溶剂为醇溶液时，脱硫剂几乎不水解，因此三嗪脱硫剂稳定 性较水溶液更佳。其中溶剂类型、温度对稳定性影响程度最大，其次为脱硫剂浓 度和 pH 值，最次为反应时间。 设计两种评价流程， 分别测定三嗪脱硫剂的静态和动态脱硫效率。 研究发现， 反应温度越高、脱硫剂浓度越大、反应时间越长、脱硫剂注射速率越快，则静态 脱硫效率越高。水相较油相的脱硫效率更高。在水溶液中，当 H2S 含量在 600 至 1000 ppm 范围内，
5、使用体积 1.0 mL、浓度在 2.0 V%至 10 V%之间的脱硫剂可 脱除 0.22 至 0.30 mg 的 H2S。在 10 至 70 反应温度，pH=6.86 至 9.18，反应 2 至 4 h 的范围内，适宜调整操作条件，脱硫效率可达 90.0 %以上。 脱硫剂浓度越大、反应时间越长，动态脱硫效率和脱硫容量均越大。N2流速 需通过现场实验找到一个适宜条件。脱硫剂体积只影响脱硫容量，其用量也取决 于现场条件。在水溶液中，当 H2S 产生量在 740 至 760 cm3范围内，使用体积 30 至 70 mL、浓度在 0.10 V%至 10 V%之间的脱硫剂可脱除 0.960 至 1.06
6、 g 的 H2S。室温，N2流速在 20 至 50 mL/min 时，反应 11 至 31 h 的范围内，适宜调整 操作条件，脱硫效率可达 90.0 %以上。 关键词：关键词： 1,3,5-三（2-羟乙基）-六氢均三嗪；直接注入法脱硫；液体脱硫剂； H2S；脱硫性能评价 ABSTRACT Triazine hydrogen sulfide scavenger has a very promising future as a kind of liquid hydrogen sulfide scavenger with a direct injection method for its conve
7、nient-preparation, low-cost, occupied small space, direct injection into the offshore oil pipeline, and high-efficiency.Various H2S removal processes at present arent available for offshore oil-drilling due to limited space and cost. Developing triazine direct-injected H2S scavenger has being receiv
8、ed more and more attention. But the domestic research is still less. In this thesis, 1,3,5-tris(2-hydroxyethyl)-hexahydro-s-triazinane as a kind of triazine hydrogen sulfide scavenger was synthesized by using formaldehyde and ethanolamine. The structure was confirmed by FT-IR, GC-MS, GC, 1H NMR and
9、13C NMR. These characterization methods can reflect optimal synthetic condition of triazine was that: 1:1 mol ratio of reagent, 0 ice water bath, the formaldehyde was added as a dropping rate of 1.5 mL/ min, ethanol was added as an anti-polymerization agent. Stability of triazine H2S scavenger in di
10、fferent condition was investigated by 1H NMR. The triazine was more stable when triazine concentration increased, solution pH value was higher, the temperature was lower and the reaction time was shorter. Water solution was more likely to lead to the hydrolysis of the triazine than alcohol solution.
11、The most significant factors affecting the stability were solvent type and tempreture, the secondary were triazine concentration and solution pH value, and the last was reaction time. Methods for evaluation of the H2S removal of triazine were designed including static and dynamic H2S removal. The st
12、atic H2S removal efficiency was higher when the temperature was higher, triazine concentration increased, the reaction time was longer, and the injection rate of triazine was faster. Water solution was better than alcohol solution. 0.22-0.30 mg H2S was removed by 1.0 mL 2.0 V%-10 V% triazine in wate
13、r solution while H2S volume was 600-1000 ppm.The static H2S removal efficiency reached 90.0 % above with the condition adjusted appropriate as follows: 10-70 , pH = 6.86-9.18, the reaction time was 2-4 h. Dynamic H2S removal efficiency and capability was higher when triazine concentration increased
14、and reaction time was longer. N2 gas flow rate was confirmed by field test suitably. The volume of triazine only affected H2S removal capability instead of efficiency, and was decided to add in accordance with the actual situation. 0.960-1.06 g H2S was removed by 30-70 mL 0.10 V%-10 V% traizine in w
15、ater solution while 740-760 cm3 H2S was produced.The dynamic H2S removal efficiency reached 90.0 % above with the condition adjusted appropriate as follows: room tempreture, 20-50 mL/min N2 gas flow rate, the reaction time was 11-31 h. KEY WORDS：1,3,5-tris(2-hydroxyethyl)-hexahydro-s-triazinane, dir
16、ect injection method, liquid hydrogen sulfide scavenger, H2S, performance evaluation of H2S removal 目 录 前 言 1 第一章 文献综述 1 1.1 海上石油开采中的 H2S 1 1.2 脱硫（H2S）方法 . 2 1.2.1 天然气脱硫（H2S）方法 2 1.2.2 原油脱硫（H2S）方法 4 1.2.3 三嗪液体脱硫剂 4 1.3 脱硫剂研究与应用现状 . 7 1.3.1 可再生脱硫剂的研究与应用 7 1.3.2 不可再生脱硫剂的研究与应用 8 1.4 三嗪脱硫剂脱硫原理 . 13 1.5 脱硫效率影响因素 . 14 1.6 本文研究的主要内容 . 15 第二章 实验方法 17 2.1 化学试剂 . 17 2.2 实验仪器与设备 . 17 2.3 分析与计算方法 . 19 2.3.1 定性分析 19 2.3.2 定量分析 19 2.3.3 H2S 含量测定 22 第三章 三嗪 H2S 脱硫剂的
