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1、为了适应公司新战略的发展，保障停车场安保新项目的正常、顺利开展，特制定安保从业人员的业务技能及个人素质的培训计划热界面材料石墨烯基界面导热材料的研究现状尚玉，张东摘要：随着电子器件等对有效散热的需求日益迫切，石墨烯基界面导热材料由于其优异的热性能成为近年来研究的热点。本文综述了石墨烯基界面导热材料的组成成分，介绍了其热导率的预测模型和测定方法。并且了结合热导率模型，分析了填料本质导热性，填料添加量及其在基体中的分布，界面耦合强度等因素对其导热性的影响。最后，对其今后的研究和发展进行了分析和展望。关键词：石墨烯；界面导热；热导率；影响因素1引言随着电子技术迅速的发展，电子元器件的集成程度和功率密
2、度不断提高，电子器件的耗散功率密度和发热量越来越大，因此散热问题变得越来越重要，对热管理技术的要求也更加严格。界面导热材料在热管理中起到十分关键的作用。1界面导热材料是一种普遍用于集成电路封装和电子散热的材料，主要用于填补两种材料接合或接触时产生的微观空隙及表面凹凸不平的孔洞，增大界面接触，提高材料的散热性2?3(如图1)。其原理是由于在接触面间存在空气间隙，空气导热系数只有W/(mK)，是热的不良导体，将导致接触热阻非常大，严重阻碍了热量的传导。界面导热材料热导率较高，且可填充于接触面之间，驱除接触界面孔隙内的空气，在整个接触界面上形成连续的导热通道，提高散热效率4。传统的界面导热材料主要是
3、以导热颗粒填充聚合物或者油脂，组成导热脂、导热胶黏剂、导热橡胶及相变材料等几类界面材料。其填料填充体积要求很大，才能达到室温下导热系数为15W/(mK)。因而对于更好的界面导基金项目：国家高技术研究发展计划(863计划)课题(XXAA)；上海市基础研究重点项目(12JC)通讯作者：张东教授，博士生导师，Tel：021-Email：Zhangdng作者简介：尚玉。女，河北保定人，在读硕士，师承张东教授从事石墨烯制备与应用方面的研究。E-mail：shangyu1990sy5热材料和更高热导率填料的需求日益迫切。碳材料因其具有较高热导率，引起了研究的关注。如石墨(XXW/(mK)，金刚石(2300
4、W/(mK)，炭黑，碳纳米管(CNT)(30003500W/(mK)，石墨纳米片层等6-7。碳纳米管有优异的导热性能，热导率为30003500W/(mK)8-9，可用作导热填料。但是，碳纳米管在使用中面临了许多问题。虽然有研究表明，碳纳米管在填料体积f?7%时，热导率提高50250%10-12。但是碳纳米管并不能与基体良好耦合，其边界热阻达10?7m2K/W14，导致热导率并不随添加量增大而明显提高13。并且碳纳米管在工业应用中的成本仍旧很高，很难达到碳纳米管的定向排列从而有效提高材料的热导率。碳纳米管的这些不足也促使寻找更好的具有高热导率的填料。15-16石墨烯是碳原子以sp2键紧密排列成的
5、二维蜂窝状晶格结构，其导热性能优于碳纳米管。石墨烯有极高的热导率，单层石墨烯的热导率可达5300W/(mK)17，并且有良好的热稳定性。而且除了有高的热导率值，石墨烯的二维几何形状，及与基体材料的强耦合，低成本，都使得石墨烯成为界面材料的理想填料。研究表明，石墨烯基界面导热材料的热导率相对传统界面导热材料可明显提高。将石墨烯基界面导热材料应用于热管理可满足飞速发展的电子工业中高密度、高集成度组装发展的要求。本文结合近年来的相关文献，对石墨烯基界面导热材料的目前的研究现状进行综述。并就当前研究中的存在的问题及今后研究中的关注点进行了探讨和展望。图1(a)界面真实接触面积小于表观面积的说明图。也显
6、示了理想的界面导热材料，完全填补空隙而没有厚度(b)真实的界面导热材料(a)Schematicshowingthatrealareaofcontactislessthanapparentareaofcontact.Thisfigurealsoshowsanidealthermalinterfacematerial(TIM),whichcompletelyfillsthegapwithzerothickness.(b)Schematicrepresentingarealthermalinterfacematerial(TIM).2石墨烯基界面导热材料的组成界面导热材料是由基体材料和导热填料组成的
7、复合材料。基体材料界面导热材料的基体主要有硅油、矿物油、硅橡胶、环氧树脂、聚丙烯酸酯、聚乙烯、聚氨酯等。石墨烯基界面导热材料的研究大多数专注于石墨烯与环氧树脂基体的复合。环氧树脂常用作导热胶黏剂的基体，其具有优良的电绝缘性，粘结性，和物理机械性能。主要用于粘接强度要求较高的电子设备和大规模集成电路的封装。Haddon和Coworkers等18将石墨烯片层与环氧树脂复合，其导热系数可达W/(mK)(填料体积f=25%)。Veca等19将剥离的膨胀石墨烯片层与环氧树脂复合，石墨烯片层的填充体积为33%时，面内导热系数可达80W/(mK)。导热填料石墨烯基界面导热材料以石墨烯或石墨烯与碳纳米管，金属
8、等混合作为导热填料。现有技术很难大量制备高质量的单层石墨烯，而少层或多层石墨烯相对容易制备和较便宜，且其可保持热传导性质，石墨层可自然地连接到散热片上，避免了CNT应用中接触热阻的问题。Shahil等20使用单层和多层石墨烯作为填料。实验结果表明，在填料体积f=10%时，单层-多层石墨烯/环氧树脂体系的热导率K为W/(mK),相应的热导率提高2300%。而传统的填料的填料体积每增加1%，热导率提高20%。为减少界面声子散射，Yu等21提出将单壁碳纳米管与石墨烯混合作为填料与环氧树脂基体复合，碳纳米管与石墨烯混合对热导率的提高产生协同作用。这是由于碳纳米管在石墨烯相邻片层间起到桥联作用，在基体中
9、形成直接接触的网络，增大了接触表面积，减少了界面热阻。在单壁碳纳米管：石墨烯为1:3，填料质量分数为10%20%时，最大导热率为W/(mK)。且随着添加量的增加，热导率继续增大。Yang等22将多壁碳纳米管和石墨烯作为导热填料，当填料质量分数仅为1%，多壁碳纳米管：石墨烯为1:9时，相对于环氧树脂热导率其热导率提高147%。石墨烯功能化能够提高石墨烯填料与聚合物基体的界面结合强度，减少声子散射。Hu等23-24使用联苯胺功能化石墨烯与基体复合，提高了界面间粘结度，提高了热传导。填料体积为%时，功能化石墨烯复合材料的热导率(W/(mK)相对于碳纳米管复合材料(W/(mK)提高了30%。Vivek
10、等25将石墨烯和少层石墨烯与银颗粒作为填料。银颗粒的尺寸为微米级，为导热导电材料。结果表明，界面导热材料在温度变化为300K到400K时，填料体积为5%时，热导率提高了500%。Wang等26使用氧化石墨烯作为填料，可以明显改善环氧树脂的导热系数。质量分数为5%时，热导率提高400%。3石墨烯基界面导热材料的热导率和热阻的预测和测定热导率的预测模型研究者们曾提出过各种模型对导热复合材料的热导率进行预测。Maxwell27最早提出了热导率预测模型。Maxwell假设分散相为球形粒子，粒子之间的距离足够远而没有相互作用。推导出的球形粒子随机分布在连续基体中的复合体系热导率的Maxwell方程为：V
11、f为填料的体积，KP为基体的热导率，Kf为填料的热导率。Bruggeman28等基于Maxwell方程提出高粒子含量复合材料热导率的Bruggeman方程：以上复合材料的热导率模型的填料的填充量一般集中在030%，并且没有考虑两相之间界面对复合材料热导率的影响。Maxwell-Garnett模型29,30考虑界面热阻的影响，其表达式如下，KcKd(1?2?)?2Km?2fKd(1?)?Km?(2-3)KmKd(1?2?)?2Km?fKd(1?)?Km其中，?2RBKm。a对于石墨烯基界面导热材料，Xie等31基于有效介质理论，考虑到几何形状对热导率的影响，提出将填料看成尺寸为a1?a2及a3的
12、类球体，理想条件下，石墨烯纳米片层结构可看成a3/a1?0的扁球体。假设基体导热率为k1，填料(石墨烯纳米片层)的导热率是k2，推导出石墨烯强化复合材料的导热系数：k*?1(3?5f)(k1?k2)?(3?5f)2(k2?k1)2?12k23k1?f(k2?k1)6?(2-4)f填料的体积分数但这一热导率模型没有考虑界面热阻。Shahil等15改进Maxwell?Garnett模型，考虑填料的尺寸，纵横比，和填料和基体的界面热阻。石墨烯和碳纳米管都看作可以a1?a2及a3的类球体，理想条件下，石墨烯可看成a3/a1?0的扁球体。而CNT的a?。假设填料任意方向分布，且考虑界面热阻(TBR)，表
13、达式为中国热界面材料行业市场供需形势及投资前景分析报告XX-2021年编制单位：北京智博睿投资咨询有限公司【报告目录】第一章热界面材料行业发展综述热界面材料行业定义及分类行业定义行业主要产品分类行业主要商业模式热界面材料行业特征分析产业链分析热界面材料行业在国民经济中的地位热界面材料行业生命周期分析行业生命周期理论基础热界面材料行业生命周期最近3-5年中国热界面材料行业经济指标分析赢利性成长速度附加值的提升空间进入壁垒退出机制风险性行业周期竞争激烈程度指标行业及其主要子行业成熟度分析第二章热界面材料行业运行环境分析热界面材料行业政治法律环境分析行业管理体制分析行业主要法律法规行业相关发展规划热
14、界面材料行业经济环境分析国际宏观经济形势分析国内宏观经济形势分析产业宏观经济环境分析热界面材料行业社会环境分析热界面材料产业社会环境社会环境对行业的影响热界面材料产业发展对社会发展的影响热界面材料行业技术环境分析热界面材料技术分析热界面材料技术发展水平行业主要技术发展趋势第三章我国热界面材料行业运行分析我国热界面材料行业发展状况分析我国热界面材料行业发展阶段我国热界面材料行业发展总体概况我国热界面材料行业发展特点分析年1季度热界面材料行业发展现状年1季度我国热界面材料行业市场规模年1季度我国热界面材料行业发展分析年1季度中国热界面材料企业发展分析区域市场分析区域市场分布总体情况年1季度重点省市市场分析热界面材料细分产品/服务市场分析细分产品/服务特色年1季度细分产品/服务市场规模及增速重点细分产品/服务市场前景预测热界面材料产品/服务价格分析年1季度热界面材料价格走势影响热界面材料价格的关键因素分析成本供需情况关联产品其他年热界面材料产品/服务价格变化趋势主要热界面材料企业价位及价格策略第四章我国热界面材料行业整体运行指标分析年1季度中国热界面材料行业总体规模分析企业数量结构分析人员规模状况分析行业资产规模分析行业市场规模分析年1季度中国热界面材料行业产销情况分析我国热界面材料行业工业总
