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1、 毕业(设计)论文 第 页等离子喷涂法制备等离子喷涂法制备 SOFC 连接体材料保护涂层连接体材料保护涂层 摘要摘要：作为高性能固体氧化物燃料电池的关键组件之一连接板主要起着在相邻的电池之间传输电子和分隔燃料与相邻电池氧化剂的作用，金属连接板以其低成本的优势成为研究的重点内容。为了延长其使用寿命降低腐蚀和氧化的速度，通常采用烧结法、电化学气相沉积法、化学气相沉积法、等离子喷涂等技术在连接板上增加一层保护膜。其中，等离子喷涂法具有不受基体材料尺寸、喷涂材料等条件限制，在快速、低成本制备SOFC部件方面具有明显的优势。本文采用等离子喷涂法在SUS430连接板上制备La0.8Sr0.2Mn0.3 (
2、LSM)保护薄膜，优化了在SUS430基体上等离子喷涂LSM保护薄膜的工艺流程及工艺参数；采用XRD, SEM分别分析了薄膜的成分，表面与截面形貌；对比了喷涂前后LSM粉体的成分与相结构变化；用二支点法测量了有与无LSM保护膜时，金属连接板的电导率。实验得出了较好的结果：喷涂前后粉末的衍射峰的强度、宽度和位置均没有发生变化。元素分布均匀，不含其它的杂质元素，证明了等离子喷涂LSM薄膜没有引起LSM的相和化学成份的变化，该方法能够用于SUS430金属合金上喷涂LSM保护膜。采用等离子喷涂法制备的LSM保护膜与粘结层、粘结层与基体结合良好。关键词：关键词：等离子喷涂、固体氧化物燃料电池、金属连接板
3、 毕业(设计)论文 第I页IAbstractAs an energy conversion device, Solid Oxide Fuel Cell (SOFC) has arisen high attention from the world for its high efficiency and low pollution. Plasma spray, which is not limited by bases size or material, has clear advantage in fast and low-cost preparation of SOFC component.
4、 So, study on preparation of SOFC component by plasma spray, in this article, has important social and actual economic purports to our national future energy resource and sustainable development strategy. With reduction of SOFCs operating temperature, at present, metal can be used as material of int
5、erconnect, which reduced cost of cell system, and elevated its competitive capacity. Lao.8SSro.2MnO.3 (LSM) was deposited on SUS430 using air plasmas spray (APS) in this paper. Effect of spraying parameters on physical and electrochemical characteristic of film during a course of preparation was inv
6、ested; Membrane-electrode assembly (MEA) which included anode, electrolyte and cathode, was deposited on anode-supported using air plasmas pray. Key words: Plasma Spray, Solid Oxide Fuel Cell，Metal Interconnect毕业(设计)论文 第II页II目目 录录1绪论11.1 引言 .11.2 燃料电池概述21.2.1. 燃料电池原理21.2.2. 燃料电池的分类21.3 固体氧化物燃料电池 .31
7、.3.1 SOFC 的关键部件 31.3.2 SOFC 连接板材料 41.3.2.1 陶瓷材料.41.3.2.2 金属材料51.3.3 国内外连接板的研究现状 .51.4 本文研究内容62研究方法与试验装置72.1 等离子喷涂技术 .72.1.2 等离子喷涂的原理72.1.2 等离子喷涂的特点72.1.3等离子喷涂装置82.1.4等离子喷涂工艺流程82.1.5等离子喷涂工艺参数与应用8毕业(设计)论文 第III页III2.2 小结93. 等离子喷涂制备 SOFC 连接体材料保护涂层103.1 前言103.2 实验原料及仪器103.3 实验内容103.3.1 LSM 粉体的制备103.3.2基体
8、的准备113.4 结果与讨论123.4.1 LSM 成分分析.123.4.2 薄膜表面、组织形貌133.4.3电导率143.5小结154. 实验总结与展望16参考文献18致谢22附录一文献综述23固体氧化物燃料电池的概况23附录二 外文翻译28毕业(设计)论文 第0页01绪论绪论1.11.1 引言引言使用金属作为连接板材料必须解决两个问题:第一是在固体氧化物燃料电池的工作状态下，金属连接板材料发生腐蚀；第二个问题是金属连接板的热膨胀系数和SOFC的其它部件不匹配。为了提高合金的耐高温氧化性，常常在金属中加入Cr,使金属表而形成一层耐高温的金属氧化物薄膜(Cr203)。但是，对于形成Cr203的
9、连接板主要问题是，在燃料电池的运行温度下，Cr的气态物质(如CrO3（g)的挥发很显著。这些物质和LaMn03基阴极发生反应，导致混合物由(La,Sr)Mn03变为(LaSr)(MnCr)03和形成新相，例如(CrMn)304,降低阴极的性能。提高金属抗氧化性的另一个方法是在金属表面生成一层陶瓷材料，该陶瓷材料可以是(LaSr)Mn03或Sr掺杂的LaCo03。涂层与基体以及电池其它部件热膨胀系数的不同将会在材料中产生热应力，导致连接板发生翘曲，最后导致电池堆发生灾难性失效。金属合金的热膨胀系数可以通过调整金属中各成分的含量，使金属合金的热膨胀系数与固体氧化物电池的其它部件相匹配。此外，还需要
10、解决Cr在金属合金或LaCrO3基陶瓷材料中高温下挥发的问题。故本文采用空气等离子喷涂法制备La1-xSrxMnO3保护涂层。等离子喷涂是采用压缩电弧作为热源，工作气体常用N2或Ar，再加入5%-10%的H2。工作气体进入电极腔的弧状区后，被压缩电弧加热离解形成等离子体，其中心温度高达15000K以上，同时经孔道高压压缩后呈高速等离子射流喷出。载有喷涂粉末的气体进入等离子焰流，使粉末很快呈熔化或半熔化状态，并高速喷打在零件表面产生塑性变形，粘附在零件表面。各粉末之间也依靠塑性变形而相互钩接，从而获得结合良好的层状致密涂层。笔者将于实验过程中研究空气等离子喷涂的工艺参数，探索喷涂 LSM 保护最
11、佳薄膜的最佳工艺条件，主要通过以下几个步骤进行实施：首先，查阅文献，了解等离子喷涂设备的工艺参数。其次，寻找出 PVA 和 LSM 粉末的最佳配比。最后，喷涂 LSM 保护薄膜，得出相应的理论结果并进行数据分析。毕业(设计)论文 第1页11.21.2燃料电池概述燃料电池概述1.2.1. 燃料电池原理燃料电池原理燃料电池（Fuel Cell，简称 FC）是一种通过电化学反应直接将燃料的化学能转变为电能的装置。单电池主要由阴极、电解质、阳极组成。燃料与氧化剂分别通过分流输送到阳极与阴极。燃料在阳极氧化，氧化剂在阴极还原。电流通过外电路对负载进行工作。燃料电池的原理见图 1.1。阴极阳极燃料氧气电解
12、质H2H2OH2O1/2O22e负载P离子N离子图 1.1 燃料电池原理图其反应式为：阳极氧化反应： 【R】-【R】+ e-阴极还原反应： 【R】+【O】+ e-【W】1.2.2. 燃料电池的分类燃料电池的分类燃料电池的分类方法很多，可以按工作温度、电解质类型、结构特点和所用燃料的不同及应用分类。燃料电池按电解质的不同可分为:碱性燃料电池、磷酸燃料电池、熔融碳酸盐燃料电池、固体氧化物燃料电池和质子交换膜燃料电毕业(设计)论文 第2页2池。按工作温度可将燃料电池分为常温、中温、高温、超高温型。按燃料的来源可分为直接型、间接型和再生型。各种燃料电池的性能特征见表1.2。表 1.2 几种燃料电池的主
13、要特征质子交换膜燃料电池（PEMFC）碱性燃料电池（AFC）磷酸型燃料电池（PAFC）熔融碳酸盐燃料电池（MCFC）低温固体氧化物燃料电池（ITSOFCA）高温固体氧化物燃料电池（TSOFC）电解质离子交换膜KOHH3PO4Na(K)LiCO3陶瓷陶瓷运行温度/80652202056506008008001000扩散离子R+0H-H+CO32-O2-O2-主要部件碳基碳基石墨不锈钢陶瓷陶瓷催化剂PtPtPtNi钙钛矿型钙钛矿型优点起动快，无泄露设计简单产生热量高，降低CO高效，耐CO降低成本，高效，耐 CO高效，耐CO，转化效率高缺点不耐 CO，水管理复杂不耐 CO漏夜，电导率低起动时间长，怕
14、碱起动时间长起动时间长，工作温度高1.31.3 固体氧化物燃料电池固体氧化物燃料电池1.3.11.3.1 SOFCSOFC 的关键部件的关键部件固体氧化物燃料电池主要是由阴极、电解质、阳极与连接板组成。1)阴极：主要作用是为氧化剂的还原反应提供反应区。2)电解质：固体氧化物燃料电池的心脏，其作用是在阴极与阳极之间传输 O2离子，另一个作用是将燃料与氧化剂分离。3)阳极：燃料发生氧化反应的场所。4)连接板:作为 SOFC 重要部件之一的连接板主要起着在相邻的电池之间传输电子和分隔燃料与相邻电池氧化剂的作用。毕业(设计)论文 第3页31.3.21.3.2 SOFCSOFC 连接板材料连接板材料目前
15、，广泛应用于连接板材料为掺杂 LaCrO3。但是，随着 SOFC 工作温度的降低，高温时易氧化的金属将取代 LaCrO3作为连接板材料。金属连接板的使用将大大降低 SOFC 的材料和制造成本，促进固体氧化物燃料电池堆的商品化，从而提高 SOFC 同传统火力发电的竞争力。1.3.2.1 陶瓷材料陶瓷材料LaCrO3是一种AB03钙钦矿型氧化物。A位置的稀土离子La3与12个氧离子相连，B位置的阳离子Cr3与8个氧离子相连。在室温下LaCr03为单斜相，在240-290时由单斜相转变为斜六面体。大约在1000时，氧化物的斜六面体转变为六边形结构，当温度继续升高到大约16500C时将转变为立方相。L
16、aCr03为P型导体，导电机理在氧分压为10-18，室温到1400时为小质子跃迁。在燃料和氧化气氛下具有较高的电子电导率，在燃料电池的工作环境下稳定，热膨胀系数与其它部件匹配。表3.1列出了LaCrO3的性能指标。LaCr03主要存在以下问题: (1 )在空气中的烧结性能差; (2)导热性能不好: (3)成形困难; (4)形成氧空位。因此，国内外许多研究者试图通过掺杂改善LaCr03的性能进行了大量的研究工作。主要掺杂元素有Ca, Al, Co和Sr等。熔点（）密度 （gcm-1）导热率 热膨胀系数 10-6 标准焓变 标准熵变 抗弯强度 Wcm-1K-1 (K-1) (KJmol-1) (KJm
