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1、T T F S i O ：的纳米粒子修饰葡萄糖生物传感器的研究奎堕丝，闵红，李陈鑫。鲜跃仲，金利通+( 华东师范大学化学系，上海，2 0 0 0 6 2 )近年来葡萄糖传感器的研究获得了很大发展”。J 。电子媒介体( 如二茂铁及其衍生物、四硫富瓦烯( T T F ) 、中性红、亚甲基蓝等) 的引入能有效地消除溶解氧的干扰卜，而且响应速度快、灵敏度高。但在实际使用q 一，媒介体的部分溶解或媒介体扩散离开电极表面等限制了该类传感器的稳定性并影响了传感器的使用寿命。以反相徼乳液技术，通过正硅酸四乙酯的水解制备掺杂有下I F 的S i 0 2 纳米颗粒为新 型的核壳型电子媒介体，使得作为电子媒介体的r
2、 I F 分子( 核) 包埋于纳米二氧化硅( 壳)颗粒的三维网状结构中，有效的防止了介体的流失：且纳米二氧化硅壳层具有良好的生物兼容性，为传感器的长期稳定使用创造了条件。本文以壳聚糖为固定载体，T T F S i 0 2 纳米颗粒修饰的葡萄糖传感器具有高的灵敏度和好的稳定性。1 实验部分 采用反相微乳液法1 7 1 制得T I T S i 0 2 纳米粒子，将所制各的T F F S i 0 2 纳米粒子用2 m LP B S 溶液分散后进行下一步电极的表面修饰。以1 0w t 将壳聚糖溶解于1 醋酸中，调节其p H 在5 ，5 左右。将上述所配制的T 1 T S i 0 2 、壳聚糖和葡萄糖氧
3、化酶以1 ：1 ：1( 体积比) 混合。所用G C E 用粒径0 0 5 mA 1 2 0 3 悬浊液在麂皮上抛光成镜面，然后分 别在二次水、丙酮、硝酸( 1 ：1 ) 、N a O H ( 1m o lr 1 ) 及二次水中超声处理，扫描至得到 稳定的循环伏安图为止。待电极自然凉干之后，在电极表面滴加1 2 皿上述所配混合液， 自然凉干。电化学测试前将酶电极浸泡于P B S 中1 0 r a i n ，因为r r F 对光敏感，所以不用 时将酶电极避光保存于4 6c 的P B S 中。2 结果与讨论豳1C a ) T F F S i 0 2 C H I T G O x G C E 修饰电极在
4、P B S ( p H6 中：( b ) “ V F F S i 0 2 C H I T G O x G C E 修饰电极在5 0 1 0 0m o l 一葡萄糖标准液中的循环伏安国F i g 1C y c l i cv o l t a m m o g r a m so f “ r r r s i 0 2 ，C H I T I G O r J G C Ei n ( a ) P B S ( p H6 9 ) ；( b )5 0 x 1 0 。m o l L - 1g l u c o s ew i t hP B S ( p H6 9 ) 图l 所示，( a 、b ) 为加入5 1 0 。m o l
5、L - 1 葡萄糖前后传感器的循环伏安图。由图I ( a ) 可知所制各的T T F S i 0 2 C t I I T G O x 电极在+ 0 1 5 V 左右出现r I F 的特征氧化峰T r F+ 通讯联系人：l t j i n c h e m e c n u e d c c n基金项目：上海市科委纳米专项( N o 0 2 1 4 n m 0 7 8 ) 资助项目3 2的氧化和还原峰大致相等；且氧化峰电位为E p a = + 0 1 3 4V ，还原峰电位为E p c - - 0 0 6 7V ，两峰峰电位差E p - - 6 7m Y ( 扫速为0 0 5vs q ) ，呈现快速、
6、可逆的电子传递。由此可见，包埋在S i 0 2 纳米颗粒的三维网状结构中的1 1 F 分子维持了其良好的电化学特征。而图1 ( b ) 为加入5 1 0 “ 3 t 0 0 1 L 1葡萄糖浓度后的循环伏安图，由图可知，1 r F 氧化峰电流明显增大，说明T T F S i 0 2 纳 米粒子能有效地在玻碳电极和葡萄糖氧化酶之间传递电子。图2 是T F F S i O z ，C H I T G O x G C E 传感器对葡萄糖的I - t 响应及工作曲线。当葡萄糖浓度逐渐增大时，氧化峰电流呈线性增加。由工作曲线得到该传感器的线性范围为1 O x1 0 。一5 0 1 0 一m o l L 1
7、 ，检测下限为5 O 1 0 6m 0 1 L ，相关系数为0 9 9 7 8 。陶2 为连续增加5 O l 矿t o o l L l 葡萄糖的I 响应图( 温度：2 5 。C ：工作电位：0 ，1 5v 10 2m o lL f l磷酸盐垤冲溶液) ，插图为葡萄糖的校准曲线F i g 2A m p e r o m e t r l ev c s p o n s eo fT T F S i 0 2 ，C H l T G O x G C Eo nt h ea d d i t i o no f5 0 1 0 t o o lL 。翻u c o s ei np h o s p h a t eb u f
8、f e rO 6 9 ) ，c o n d i t i o n s ：2 5 。C ，p o t e n l i a l ：O I V , ( i n s e ts h o w sg l u c o s ec a l i b r a t i o nc u “e )本文制各了以壳聚糖为载体，以反相微乳液法通过正硅酸四乙酯的水解制各的T T F s i 0 2 核壳型纳米颗粒为电子媒介体的葡萄糖传感器，研究结果表明该方法能够很好的固定酶并保持其生物活性，并且该传感器响应迅速、灵敏度高、稳定性好。 参考文献1 w Z h a o ，C h S o n g ，P IE P e h r s s o n
9、， A m C h e r a S o c ，2 0 0 2 ，1 2 4 ：1 2 4 1 82 J RR e t a m a ，L o p e z R u i z ，B ：E L o p e z - C a b a r c o s ，B i o m a t e r i a l s , 2 0 0 3 。2 4 ：2 9 6 53 D A B a k e r , D A C o u g h A n a lC h e m ，1 9 9 6 ，6 8 ：1 2 9 2 1 2 9 74 C B o u r d i l l o n C D e m a i l l e ，J M o i r o u
10、x ，e ta L 上A m C h e m S o c ，1 9 9 3 ，1 1 5 ( 1 1 ：15 J M Z e n ，C h W L o 。A n a lC h e m 1 9 9 6 6 8 ( 1 5 ) ：2 6 3 56 B Q W a n g 。B L i ，Q D e n g ，e ta 1 A n a lC h e m ，1 9 9 8 。7 0 ( 1 7 ) ：3 1 7 07 S S a m t r a ，P Z h a n g ，K M W a n g e la l ，A n a lC h e m ，2 0 0 1 。7 3 ：4 9 8 8G l u c
11、o s eB i o s e n s o rB a s e do nT e t r a t h i a f u l v a l e n eT T F S i 0 2N a n o p a r t i c l e s a sE l e c t r o nT r a n s f e rM e d i a t o rX i a o - H u a L i ，H o n gM i n ，C h e n X i nL i ，Y u e - Z h o n gX i a n ，L i - t o n gJ i n 。( D e p a r m _ l e n to fC h e m i s t r y , E a s tC h i n aN o r m a lU n i v e r s i t y , S h a n g h a i ，2 0 0 0 6 2 )”*”“_、苫；u
