《离子液体环境下固体酸催化纤维素降解的研究》由会员分享，可在线阅读，更多相关《离子液体环境下固体酸催化纤维素降解的研究（62页珍藏版）》请在金锄头文库上搜索。
1、T h eD e g r a d a t i o no fC e l l u l o s ei nI o n i cL i q u i dW i t hS o l i dA c i dC a t a l y s tT h i st h e s i ss u b m i t t e dt oZ h e ji a n gN o r m a lU n i v e r s i t yF o rt h ed e g r e eo fM a s t e ro fSc i e n c eB yL i a n gR u n ju a nS u p e r v i s e db yP r o f W uT i
2、n g h u aa n dP r o f W uY i n gZ h e ji a n gK e yL a b o r a t o r yf o rR e a c t i v eC h e m i s t r yo nS o l i dS u r f a c e s ，I n s t i t u t eo fP h y s i c a lC h e m i s t r y , Z h e ji a n gN o r m a lU n i v e r s i t y , J i n h u a ，C h i n aM a y2 0 13j i 自噩离子液体环境下固体酸催化纤维素降解的研究摘要纤
3、维素是自然界中最丰富的可再生资源，占植物界含碳量5 0 以上，在自然界中广泛存在，如果解决了纤维素降解为化学产品的问题，一些能源枯竭的问题就迎刃而解。纤维素降解中最有效的方法是采用酸降解法，用的最多的是无机酸，但是无机酸催化降解纤维素又存在纤维素难溶、催化剂与产物难以分离、腐蚀设备、污染环境和严格的反应条件等缺点。固体酸催化剂由于其可重复性利用和容易从产物分离的优点，被人们广泛的认为是液体酸的直接替代品，以减少液体酸对环境的影响，并降低消耗。另外人们认为，带磺酸基的催化剂是纤维素水解反应中最有可能工业化的催化剂。本文主要介绍了离子液体B m i m C l 在高温下对纤维素降解的影响及固体酸催
4、化剂T i 0 2 S 0 4 2 、Z r 0 2 S 0 4 2 、活性炭负载磺酸基A C S 0 3 H 三种催化剂在离子液体中降解纤维素的效果，并对催化剂进行了表征。1 制备了离子液体B m i m C l ，并用红外及核磁表征进行证实。实验证明离子液体B m i m C l 对纤维素的降解具有一定作用，且还原糖最大产率可以达到1 8 。此外结果还表明高温只是加速了还原糖产生的速率，对还原糖的最大产率影响不明显。通过对小分子产物的分析可知，实验过程中产生的还原糖在离子液体中不是一直稳定存在的，而是又进一步分解为更小分子的物质。以5 - H M F 为代表，发现其产率最高可达1 2 。通
5、过对反应残留物进行红外S E M 和E D S 等系列分析，发现在较低温度时残留物主要是纤维素的同类物质，随着温度升高，残留物含碳量升高，在1 6 0 时碳含量增加明显，说明该温度下，离子液体中的纤维素及产物明显发生碳化。2 通过简单的水热法制备了T i 0 2 ，并通过不同浓度的硫酸处理得到四个不同的催化剂。然后将该催化剂用于纤维素降解的实验中，考察了反应温度及催化剂质量对纤维素降解的影响。实验得到固体酸催化纤维素降解的最佳温度为1 4 5 ，催化剂最佳用量是0 0 2 9 ，还原糖最佳产率可以达到5 0 ，综合考虑，用2 m o l L 的硫酸处理得到的催化剂具有最佳催化效果。通过对催化剂
6、进行的红外表征，可以确定催化剂已j 崮蔓成功修饰上硫酸根官能团。通过对催化剂进行X R D 分析，确定催化剂都为锐钛型二氧化钛，综合催化剂S E M 图可以得到2 m o l L 硫酸处理得到的催化剂分散度较好，有利于催化纤维素降解，通过对催化剂进行酸性测定，也可以推出用2 m o V L 硫酸处理得到的催化剂具有较好的酸性。3 制备了Z r 0 2 S 0 4 2 “ 及A C S 0 3 H ，也同样考察了反映的温度、催化剂质量、反应时间对还原糖产率的影响。最后得到Z r 0 2 系列的催化剂催化纤维素降解的效果相似，催化剂最佳用量是0 0 2 9 ，最佳反应温度是在1 5 0 。C ，通
7、过综合分析可以得到，用2 m o l L 硫酸处理得到的固体超强酸Z r 0 2 S 0 4 2 - 催化剂具有很明显的催化纤维素降解的效果，用2 m o l L 和3 m o l L 硫酸处理得到的催化剂分散度较好，有利于纤维素降解。A C S 0 3 H 催化剂对纤维素降解表现出最好的催化效果。用该催化剂催化反应，最佳反应温度也在1 5 0 。C ，但其最佳用量增加到0 0 4 9 。关键诃：纤维素；离子液体；固体酸；降解T H ED E G R A D A T l 0 N0 FC E L L U L O S EW I T HS O L I DA C I DU N D E RI O N I
8、 CL I Q U I DE N V I R O N M E N TA B S T R A C TI nr e c e n ty e a r s ，d u et oo v e r e x p l o i t a t i o n ，t h ea m o u n to fp e t r o l e u m ，c o a la n dn a t u r a lg a sr e d u c e di n c r e a s i n g l y R e n e w a b l er e s o u r c e s u t i l i z a t i o na n dd e v e l o p m e n
9、 th a sb e c o m ea t t r a c t e du n i v e r s a la t t e n t i o n C e l l u l o s ei st h em o s ta b u n d a n tb i o l o g i c a lm a c r o m o l e c u l e sf r o mn a t u r a lp r o d u c t I th a st h ep o t e n t i a lt os e r v ea sas u s t a i n a b l ef e e d s t o c kf o rb i o f u e l
10、sa n dc h e m i c a l s A l s o ，i tc a nr e d u c et h er e l e a s eo fC 0 2f r o mf o s s i lf u e l s C e l l u l o s ed e g r a d a t i o nC a nb ed i v i d e di n t op h y s i c s h y d r o l y s i sa c i d i ch y d r o l y s i sa n dh y d r o l y s i si ns u p e r c r i t i c a lw a t e r ，e
11、t c T h ee n z y m a t i cp r o c e s st o o kp l a c eu n d e rm i l dc o n d i t i o n s ，t h er a t eo ft h eh y d r o l y s i sw a ss l o wa n de n z y m e sw e r ee x p e n s i v ea n de a s yt ol o s ea c t i v i t y H o w e v e r ，t h ea c i d i ch y d r o l y s i sr e s u l t si ns e r i o u
12、 sc o r r o s i o nh a z a r d F u r t h e rm o r e ，t h eu s eo fa c i di sw a s t e f u la n de n e r g y i n e f f i c i e n t ，w h i c hr e q u i r e ss e p a r a t i o n ，r e c y c l i n ga n dt r e a t m e n to ft h ew a s t es u l f u r i ca c i d W h a t Sm o r e ，p r e t r e a t m e n to fc
13、 e l l u l o s ei sn e c e s s a r yb e f o r ed e g r a d a t i o n B e c a u s eo fi t sr e c a l c i t r a n ts t r u c t u r e ，w h i c hi sc o m p o s e do fg l u c o s eu n i t sl i n k e db yp 一1 ，4 g l y c o s i d i cb o n d s ，e a c hc h a i no fc e l l u l o s ei si n t e r - c o n n e c t
14、 e db yh y d r o g e nb o n d s ，m a k ei td i f f i c u l tt od i s s o l v ei ng e n e r a lo r g a n i cs o l u t i o na n dw a t e r C e l l u l o s eu t i l i z a t i o nm u s td e g r a d ef o rs m a l lm o l e c u l ef i r s t ，h o m o g e n e o u ss o l u t i o np r o v i d e sag o o dr e a
15、c t i o ne n v i r o n m e n tf o rt h ed e g r a d a t i o no fc e l l u l o s e L o o k i n gf o re n v i r o n m e n t a lf r i e n d l ys o l v e n t st oc e l l u l o s eh a sb e c o m et h ei m p o r t a n tf a c t o ro fc e l l u l o s ed e g r a d a t i o n S o l i da c i dc a t a l y s tc o
16、 u l db es e p a r a t e df r o mt h ep r o d u c t s I tC a nb ec o n s i d e r e dt ob eo fl i q u i da c i d ，t h es u b s t i t u t e st or e d u c et h eh a r mo nt h ee n v i r o k m e n t U s u a l l y ，s u l f u r i ca c i dc a t a l y s ti sm o s tl i k e l yu s e da si n d u s t r i a l i z e dc a t a l y s ti nc e l l u l o s eh y d r o l y s i sr e a c t i o n I I IA B S T R A C TT h i sa r t i c l em a i n l ys t u d i e dt h ei m p
