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1、1CO2在地层水中溶解度实验及理论研究在地层水中溶解度实验及理论研究石油工程学院 专业年级：石油工程 2009 级 指导教师：卞小强摘摘 要要：CO2在深部咸水层中埋存是减轻温室效应的有效途径之一，由于 CO2具有超临界特性，CO2在地层水中的溶解能力远大于常规烃类气体，目前超临界 CO2在不同矿化度的地层水中溶解规律仍没有完全认识清楚。针对此问题，采用物理模拟和理论模型相结合的研究方法，通过平衡液体闪蒸实验，测定不同温度不同压力条件下 CO2在不同矿化度以及不同离子含量地层水中的溶解度。结果表明：在实验温度压力条件下，CO2在地层水中溶解度在 11.8337.31m3/m3之间；温度越高，C
2、O2的溶解度越低，低压下随温度增加 CO2溶解度降低幅度比高压下大；压力越高，CO2的溶解度越大，低温下随压力增加 CO2溶解度增加的幅度比高温下小。对比 6 种 CO2溶解度计算模型（Chang、Furnival、PR-HV、Duan(2003)、Duan(2006)、Dubacq）和实验数据表明：Duan(2006)模型精度最高（AAD=2.77%） ，其次是 Duan(2003)模型（AAD=3.27%） ，最差的是 Chang 模型（AAD=10.24%） 。该研究为准确快速求取 CO2在地层水中溶解度数据提供新方法，对阐明 CO2在深部咸水层有效埋存中的溶解机理具有重要意义。关键词关
3、键词：CO2；溶解度；实验；理论模型；平均相对误差Abstract：The storage of CO2 in deep saline aquifers is one of the effective methods to reduce the greenhouse effect. Due to the characteristics of supercritical CO2，the solubility of CO2 in the formation water is greater than that of hydrocarbon gas reservoir. It is incomple
4、tely clear that the supercritical CO2 dissolves in formation water with different salinity at present. When it comes to this question, a combination of experiment and numerical models was adopted. The solubility of CO2 in formation water with different salinities and different ion concentration was
5、measured at different pressure and temperature conditions through balance liquid flash test. The results show that the solubility of CO2 in formation water varies from 11.83 to 37.31 m3/m3 at the range of experiments, that the CO2 solubility decreases with increasing temperature and the increase of
6、the CO2 solubility with increasing temperature at lower pressure is greater than that at higher pressure, and that the CO2 solubility increases with increasing pressure and the increase of the CO2 solubility with increasing pressure at lower temperature is less than that at higher temperature.A comp
7、arison of 6 models (Chang, Furnival, PR-HV, Duan (2003), Duan (2006) and Dubacq model) of CO2 solubility in formation water and experimental data shows that the accuracy of Duan (2006) model is the highest among all models in this work (AAD=2.77%), Duan (2003) model is the second and that the accura
8、cy of Chang is the worst (AAD=10.24%). The work provides a novel method for an accurately fast acquirement of the solubility of CO2 in formation water, and is of great significance to study the solution mechanism of CO2 in deep saline aquifers.Key words：CO2; Solubility; Experiment; Theoretical Model
9、; AAD1.引言 目前，CO2在深部咸水层中埋存是减轻温室效应的有效途径之一，是减缓温室效应最有效的现实2选择。CO2在咸水层中的埋存机制主要包括构造圈闭埋存、残余气埋存、溶解埋存和矿物埋存 4 种基本方式。其中，溶解埋存是 CO2溶解在水中，与水中的钙、镁、铁等离子发生反应生成碳酸盐矿物，从而实现 CO2圈闭埋存。我国 CO2在深部咸水层中的地质埋存尚处于实验阶段，由于 CO2具有超临界特性，CO2在地层水中的溶解能力远大于常规烃类气体，目前超临界 CO2在不同矿化度的地层水中溶解规律仍没有完全认识清楚。对 CO2在地层水中的溶解度计算模型研究仍存在较大的争议。针对此问题，采用物理模拟和理
10、论模型相结合的研究方法，首先通过平衡液体闪蒸实验，测定不同温度不同压力条件下 CO2在不同矿化度以及不同离子含量地层水中的溶解度。然后对比 6 种 CO2溶解度计算模型（Chang、Furnival、PR-HV、Duan(2003)、Duan(2006)、Dubacq）和实验数据，优选出适宜于实验条件下 CO2在地层水中溶解度理论模型。该研究为准确快速求取 CO2在地层水中溶解度数据提供新方法，对阐明 CO2在深部咸水层有效埋存中的溶解机理具有重要意义。2.物理模拟研究2.1 实验的方法及条件利用高温高压反应釜配制实验温度压力下的含过饱和 CO2的水溶液，温度、压力稳定后开展饱和CO2水样品的
11、单次脱气实验，测定不同温度、压力条件下不同水样品中溶解 CO2的能力。本次实验条件为：35135、8MPa50MPa。实验配制的地层水样物性分析见表 1：表 1 实验配制地层水样物性汇总HCO3-Cl-SO42-Ca2+Mg2+K+Na+矿化度水型PH 值12332.22603.3325.326.317.36427.521531.8NaHCO37.72.2 实验的设备及流程主要实验设备包括高温高压反应釜、高压驱替泵、气液分离装置、气量计、水离子分析仪及密度计等。实验流程如图 1 所示：反应釜反应釜高压驱替泵高压驱替泵气液分气液分 离装置离装置气量计气量计离子色谱仪离子色谱仪图 1 CO2在地层
12、水中溶解度实验流程图2.3 实验结果与分析实验结果见图 2310203040515253545 压力/MPaCO2在地层水中溶解度 /m3m-33555 7595 115135图 2 CO2在地层水中溶解度实验结果图由图 2 可知：（1）CO2在地层水中溶解度在 11.8337.31m3/m3 之间变化。（2）CO2在水中的溶解度随压力的增加而增加，且低压下 CO2在水中的溶解增加幅度比高压下大，溶解度曲线在 10MPa 附近出现变平缓的拐点。（3）CO2溶解度随温度增加而降低，当温度大于 100，压力在 22MPa 左右时，CO2在水中溶解度将发生异常，出现在低压时随温度的增加而降低，但在高
13、压时 CO2在水中溶解度将会超过低于 100时的溶解度。说明高温（超过 100）高压条件下 CO2在水中的溶解能力随温的升高而增强。（3）CO2在水中溶解度随矿化度的增加而降低，且高压下矿化度对 CO2在水中溶解度影响更明显。3.理论模型研究本文对比研究了 6 种常用的地层水中 CO2溶解度模型（Chang 模型、Furnival 模型、PR-HV 模型、Duan(2003)模型、Duan(2006)模型和 Dubacq 模型）的适用条件。并对比了不同模型计算值与实验数据的平均相对误差（AAD%） ，然后优选出适用于 CO2在地层水中溶解度模型。3.1 Chang 模型及 Furnival 模
14、型Chang 模型适用于 12100，0.169MPa，06molNaCl/kg H2O。当0PP 时，纯水中 CO2溶解度为 )12sin(1PcPcbPaRsw（1）当0PP 时 00ppmRRswsw（2）4 40310iiiTaai（3） 40310iiiTbbi10b（4） 40331010iiiTcci（5） 2121 0sin21sin2bcbp（6）3001 baPRsw（7） 12cos 1212sin10020000PcPcPcPc PcPcbam（8）式中， Chang 模型的系数 ai、bi、ci值列于表 2：表 2 Chang 模型的系数 ai、bi、ci值i=0i=
15、1i=2i=3i=4ai1.163-16.630111.073-376.859524.889bi0.965-0.2720.0923-0.10080.0998ci1.280-10.75752.696-222.395462.672对于盐水，有：12. 0028. 0log TCRRswsb（9）Furnival 模型在 Chang 模型基础上进行了改进，其中系数 a、b、c：465. 196.246Ta（10）9635. 00002498. 0Tb（11）5061. 16052. 0Tc（12）3.2 PR-HV 模型PR-EOS 模型：mmmmmbvbbvva bvRTp（13）PR 方程用偏差因子可以表示为： 032132223mmmmmmmmmmBBBAZBBAZBz（14）522TRPaAm m（15）RTPbBm m（16） niiimbxb1（17） niEiii immcG baxba10（18） 2222ln221 0c（19） ninkkiknjjijijiEGxCGx xG111（20） RTCbGji jijjiexp（21）iijijiggC（22）ii iibacg0（23）ijjjii
