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1、典型河口区氮循环过程和影响机制研究典型河口区氮循环过程和影响机制研究【摘要】：河口区受到海陆交互作用影响,是各种生物地球化学过程相互作用最为活跃的地带,对人类活动和社会发展有着十分重要的意义。氮是组成生物有机体的主要元素。目前由于大量人为输入的氮素在许多河口海岸带已经产生了诸如赤潮爆发、底层水溶氧锐减以及温室气体排放等重大环境问题。本研究选择在全球河口海岸研究中占据重要地位的密西西比河口和长江河口区作为研究对象,通过野外实测和实验室模拟相结合的研究手段,定量研究了典型河口沉积物-水界面、上覆水柱以及沉积物-气界面氮素的生物地球化学过程,试图阐明河口区不同介质界面氮循环的主要过程和影响因素,探讨
2、氮氧耦合动力学在河口缺氧带形成机理中所扮演的角色。主要取得了以下主要研究成果：以经典的同位素稀释法为理论基础,结合连续流培养模拟和 HPLC 检测技术,拓展出一种新的沉积物-水界面 NH4+-N 总循环通量的研究方法,并引入了可描述沉积物氮限制程度的 SAD 这一概念,丰富了沉积物-水界面 NH4+-N 循环通量研究。密西西比河口区缺氧站位的 NH4+-N 总再生通量(REG)与潜在吸收通量(Upot)均高于常氧站位和中间溶氧水平站位,且夏季高于冬季；缺氧季缺氧站点的沉积物潜在 NH4+-N 需求量(SAD)显著高于常氧站点。各站点缺氧季 SAD 略高于冬季常氧季对应数据(70molm-2h-
3、1)。SAD 值反映了沉积物-水界面 N 限制现象非常显著；常氧站点的 NH4+消耗过程可能以硝化过程为主,而缺氧站点的 NH4+消耗过程以厌氧过程为主。NO3-的消耗过程以反硝化作用(非耦合)为主而非 DNRA。脱 N2 过程均以非耦合反硝化过程(DDNF)为主(70%),耦合反硝化过程(CDNF)和厌氧氨氧化过程(PANA)的作用十分微弱。缺氧站点的 DDNF(?)生脱 N2 过程中所占的比重更高一些,总反硝化(脱氮)过程(PDNF)和DDNF 没有表现出明显的常、缺氧季差异,均主要以 DDNF 为主要反硝化过程。总体而言,各站点的 CDNF 和 PANA 过程均较弱,且没有明显的季节差异
4、和空间差异。缺氧站点固氮能力较弱,缺氧季时几乎没有新氮产生而以脱氮为主要过程。相关分析表明 NH4+-N 实际吸收通量(Uact)与 Upot(?)存在一定的互相依存关系。REG、Uact、Upot、SAD 都与底层水溶解氧呈显著线性负相关关系,表明再矿化作用是 REG 的主要来源而非 DNRA,厌氧同化过程是Uact 和 SAD 的主要去向。未观测到各 NH4+-N 循环通量与叶绿素 a有明显的线性相关。NH4+-N 和 o-PO43-浓度与所有 NH4+-N 循环通量呈显著正相关,显示了共同的反应底物基础。REG 和 Uact 与 NO3-N 浓度存在高斯函数相关。沉积物-水界面 N2 循
5、环通量中只有CDNF 与底层水溶解氧呈显著线性负相关关系表明密西西比河口沉积物-水界面 N2 循环通量影响因素十分独特和复杂,尚需进一步分析。氮氧动力学耦合分析表明沉积物-水界面的主要耗氧过程可能是各种氮循环微生物的呼吸作用。飓风活动强烈的物理扰动削弱了几乎所有的氮循环通量。密西西比河口水柱 NH4+-N 循环速率具有明显的深度分异规律,存在表层底层中层的分布规律和距密西西比河口距离成反比的空间分异规律。缺氧季底层水的低溶氧环境对底层水 N 循环的影响十分明显。所有站点的 Upt 均高于 Reg,体现了水柱中有一定的氮限制可能性。季节性差异较明显,所有站点 Upt 和 Reg 均表现出了明显的
6、冬、夏(常、缺氧季)季节差异,且表层水的季节变异大于中、底层水体。NH4+-N 再生和吸收周期也存在底层中层表层的深度分异规律,表层水柱的氮同化周期非常短暂,而再矿化周期普遍高于同化周期的现象也暗示了水柱中可能存在氮限制现象。缺氧站点同化和再矿化周期表现为夏季低于冬季,缺氧站点的循环周期高于常氧站点。夏季水柱体现出了 DON 再生周期长于 NH4+-N 的循环周期的“氮饥饿”现象。相关分析表明 Upt 和 Reg 循环速率都受河口陆源淡水控制,Upt 明显受到温度的控制。表层水的 NH4+-N 的 Upt 和Reg 速率都与盐度呈显著负相关。只有底层水的 NH4+-N 循环速率与水体溶解氧呈极
7、显著负相关关系,显示了缺氧季底层水的极端低溶氧对底层水中的微生物和浮游生物产生了明显的胁迫。光照模拟实验表明表层水对 NH4+-N 的利用方式以光合作用为主导的自养同化为主,缺氧站位的表层海水 NH4+-N 的吸收过程相对于常氧站位有更多的异养微生物以及更多的硝化作用微生物参与。夏季中、底层水Reg 的变化趋势和氨肽酶消耗率(AMP)的变化趋势比较一致,表明水柱 NH4+-N 的再生过程与微生物对 ON 的水解能力密切相关。 “底层锁”效应致使水柱 NH4+-N 循环速率远低于沉积物-水界面的 NH4+-N循环速率,沉积物-水界面 NH4+-N 循环过程对缺氧带形成影响大于水柱 NH4+-N
8、循环过程,常氧环境水柱硝化过程依然对缺氧现象起到一定的促进作用。长江口滨岸潮滩沉积物-气界面 N2O 排放具有明显的时空变化差异,除 BLG 和 LC 表现为微量的吸收外,其他站点 N2O排放的平均值均为正值,且淡水控制区域高于咸水控制区域。夏季长江口南岸潮滩的 LHK 和 WSK 站点 N2O 排放的季节变异远高于其他站点。夏季 N2O 排放远高于其他季节,除夏季表现出从淡水控制区域向咸水控制区域减少的趋势外,其他季节没有体现出明显的沿程分布模式。总体上,长江口潮滩是 N2O 的排放源。夏季长江口南岸N20 排放显著高于杭州湾北岸潮滩,这是由于沉积物反硝化作用或耦合硝化过程的反硝化作用可能是
9、长江口沉积物产生 N2O 的主要过程。温度、沉积物沙粒含量、沉积物 WFPS、夏季沉积物可交换态NH4+-N 含量以及沉积物-水界面 NH4+-N 通量和 N2O 排放呈显著的正相关关系,较高的温度、较高的沉积物水分含量、较低的沉积物氧化还原电位以及沉积物 NH4+-N 含量是促进长江口滨岸沉积物-气界面 N2O 排放的环境因子；有机质对长江口滨岸沉积物-气界面 N2O排放还不甚清晰；根据大部分环境因子影响分析我们推测控制长江口滨岸沉积物-气界面 N2O 排放的主要氮循环过程可能以反硝化作用或 DNRA 为主,硝化作用的贡献不显著。建立基于主成分分析的N2O 排放通量半经验模型,经验证模型的计
10、算值与实测值之间达到了极显著的线性正相关(R=0.63,P=0.0004),说明该模型具有一定的合理性和应用价值。根据该模型估算长江口潮滩湿地沉积物在采样季内的年排放 N2O 量约为 76.6Mga-1,对比其他学者的总排放数据表明长江口滨岸潮滩沉积物-气界面 N2O 排放水平较低,但是由于未将涨潮时沉积物-水界面的排放考虑在内,可能远远低估了长江口滨岸潮滩N2O 排放总体水平。 【关键词】：河口区氮循环沉积物-水界面水柱沉积物-气界面 N_20 排放【学位授予单位】：华东师范大学【学位级别】：博士【学位授予年份】：2011【分类号】：P734【目录】：摘要 6-9ABSTRACT9-15 第
11、一章绪论 15-271.1 问题的提出和研究意义 15-161.2 国内外研究进展 16-251.2.1 固氮过程研究16-181.2.2 氨化过程研究 18-191.2.3 硝化过程研究 19-211.2.4 反硝化过程研究 21-251.3 主要研究成果和创新点 25-27 第二章环境区域特征 27-362.1 研究区概况 27-312.1.1 密西西比河口 27-282.1.2 长江口28-312.2 采样断面选择与特征 31-362.2.1 密西西比河口 31-332.2.2 长江口 33-36 第三章研究思路和研究方法 36-513.1 研究思路 363.2 研究方法 36-413.
12、2.1 样品采集 36-393.2.2 样品分析方法 39-413.3 模拟实验设计 41-453.3.1 沉积物-水界面连续流模拟实验设计 41-443.3.2水柱模拟实验设计 44-453.4 氮循环通量和速率计算方法 45-513.4.1一种新的沉积物-水界面 NH_4+-N 总循环通量计算方法 45-483.4.2沉积物-水界面 N_2、O_2 通量计算方法 48-493.4.3 沉积物-水界面潜在硝酸盐异化还原为氨过程通量计算方法 493.4.4 水柱氮循环速率的计算方法 493.4.5 沉积物-气界面 N_2O 排放通量的计算方法 49-51 第四章典型河口区沉积物-水界面氮循环过
13、程研究 51-874.1 沉积物-水界面氮循环过程的时空变化特征 51-694.1.1DIN(NH_4+-N、NO3-N)循环净通量的时空分布特征 51-554.1.2NH_4+-N 实际再生通量的时空分布特征 55-574.1.3NH_4+-N 吸收通量的时空分布特征 57-594.1.4 沉积物 NH_4+-N 潜在需求通量的时空分布特征及其 N 限制意义 59-624.1.5N_2 循环通量时空分布特征 62-684.1.6PDNRA 循环通量时空分布特征 68-694.2 沉积物-水界面氮循环通量影响因素 69-854.2.1NH_4+-N 再生通量与吸收通量之间的关系 69-714.
14、2.2NH_4+-N 再生通量与 PDNRA 以及 NF 通量之间的关系714.2.3NH_4+-N 吸收通量与 DDNF、CDNF 以及 PANA 通量之间的关系 71-724.2.4SAD 与 DDNF、CDNF 以及 PANA 通量之间的关系 72-734.2.5 底层水理化性质的影响 73-794.2.6N-O 循环通量的相互影响及其对缺氧带形成的机制探讨 79-834.2.7 飓风活动的影响 83-854.3 小结 85-87 第五章典型河口区水柱 NH_4+-N 循环过程研究87-1105.1 水柱 NH_4+-N 循环速率的时空变化特征 87-915.2 水柱NH_4+-N 循环
15、周期的时空变化特征 91-945.3 水柱 NH_4+-N 循环速率的影响因素 94-1055.3.1 水柱 NH_4+-N 再生速率和吸收速率之间的关系 94-955.3.2 水柱理化性质的影响 95-1025.3.3 光照对表层水体 NH_4+-N 循环速率的影响 102-1035.3.4 缺氧季胞外酶的影响103-1055.4 水柱与沉积物-水界面 NH_4+-N 循环特征差异与缺氧带成因探讨 105-1075.5 小结 107-110 第六章典型河口区沉积物-气界面N_2O 排放过程研究 110-1336.1 沉积物理化性质 110-1166.1.1 粒径分布 110-1126.1.2
16、 水分和透气状况 112-1146.1.3 可交换态无机氮分布1146.1.4OC、ON 以及 C/N 分布 114-1166.2 沉积物-气界面 N_2O 排放的时空变化特征 116-1186.3 沉积物-气界面 N_2O 排放的影响因素和产生过程探讨 118-1296.3.1 温度的影响 118-1196.3.2 沉积物机械组成的影响 119-1216.3.3 沉积物水分和透气状况的影响 121-1226.3.4沉积物 Eh 和 pH 的影响 122-1236.3.5 沉积物可交换态无机氮的影响123-1256.3.6 沉积物-水界面可交换态无机氮净通量的影响 125-1276.3.7 沉积物 OC、ON 和 C/N 的影响 127-1296.4 沉积物-气界面N_2O 排放模拟 129-1326.5 小结 132-133 第七章结论与展望 133-1387.1 主要结论 133-1367.2 研究展望 136-138 参考文献 138-158 在读期间科研工作及学术成果 158-159 后记 159 本论文购买请联系本论文购买请联系页眉网
