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1、制备和描述平整的纳米碳管：一种新的石墨烯纳米带模拟石墨烯纳米带（GNR）是一种用于制备基于石墨烯并具有高迁移率的纳米级场效应晶 体管（FET）最有希望的材料。在这里，我们报告一个高产制造高质量的另一种类型的 GNR 的模拟，完全扁平化的碳纳米管（碳纳米管，使用大口径双肢）多壁碳纳米管内的曲 调，固相萃取（MWCNTs）。透射电子显微镜（TEM）观察表明，肥肥的碳纳米管具有宽 度通常 20 轮辋和哑铃形截面。在低偏压电导测量孤立的扁平的碳纳米管作为栅极电压的函 数表明，扁平的碳纳米管显示器 ainbipolar 传导这是迪与不同的多壁碳纳米管。估计的差 距基于电导率的温度依赖性的测量孤立的扁平的
2、碳纳米管是 13.7 毫电子伏特，这可能是由 改性的电子结构由于平坦化引起的。 石墨烯已被广泛的研究由于其迷人的电气，光学和力学性能的性质。特别是，基于电 子备的高载波石墨流动性倍受关注。此外，石墨烯原子薄的结构提供制造高速器件的超薄、 短渠道的可能性没有遭受不利的短沟道效应。基于石墨烯的电子未来的主要问题之一是事 实石墨烯是零 AP 半导体，从而开辟了一个相当大的和明确的带隙是关键对于这样一个全 新的电子建设成功的因素。打开带隙的几种不同的方法被提出，如有到目前为止电子场致隙双层石墨 烯和对称破缺的石墨烯晶格相互作用所产生的开口石墨烯层和衬底之间的 6。 在石墨烯打开带隙的方法之一，石墨烯宽
3、度限制到几十纳米，这是石墨烯纳米 带的制备（GNR），所提供的带隙 7,8 最有前途的和直截了当的方式引起了关 注。虽然许多研究已经制作 GNRs 将如解压缩的碳纳米管，模板上生长 SiC 和石墨烯的电子束光刻 的宽度变窄，重现性和高效生产的 GNRs 仍然是困难的和重要的问题 912。在这里，我 们报告一个新的和简单的方法生产高质量的 GNR 的类似物，我们 callfully 扁平的碳纳米管 （FNT），使用的解决方案内管的大直径的多壁碳纳米管（碳纳米管）的提取。 生产机制的示意图如图 1 所示，提取大直径的碳纳米管形成自发平出发。FNT 的结 构是几乎相同的 GNRs 除了边缘：光滑圆润
4、的 FNTS 和有缺陷的和开放的边缘形状的边缘 GNRs。的出发的第一实验鉴定由塞特尔和同事做时，他们看的多壁碳纳米管通过 TEM 。 我们的方法的优点是简单和容易的通过液相制备/超声波高质量的多壁碳纳米管的提取。 结果：样品的制备及结构表征。通过电弧放电合成的多壁碳纳米管（奥德里奇公司，巴基管） 本实验中使用，无需进一步纯化。图 2a 显示 TEM 图像的实验中采用的多壁碳纳米管。的 TEM 图像清楚地表明，多壁碳纳米管样品的干净无如金属纳米颗粒杂质。典型的多壁碳纳 米管的直径和获得高放大倍率的图像层的数目分别为 13 nm 和 5，分别。作为在 TEM 图像 清晰可见，多壁碳纳米管的壁平直
5、具有高结晶度没有任何问题。为后文的论述，这高结晶 度的多壁碳纳米管的产生从本质出发多壁碳纳米管。 对大直径碳纳米管的提取之前，盖的存在多壁碳纳米管的两端分别在 973 K 30 分钟， 干燥的空气流下加热样品中除去。这种加热导致通常 40%的重量损失，以确保完全去除的 多壁碳纳米管的帽子。盖的去除后，我们处理样品的氯或含表面活性剂的水通常为 1 小时 （补充图 S1，S2）。图 2b 显示超声波处理后的样品的 TEM 图像。作为图像中清楚地说明， 典型的直径和壁的样本数从原始多壁碳纳米管显著不同；超声破碎后分别为 20 nm 和 2，3 的典型的直径和壁的样品数，分别。此外，我们可以找到一个扭
6、曲的结构出现在 fig2b 右 下（箭头所指）。这种扭曲的结构形成的多壁碳纳米管的结构是不相容的。事实上，这种 扭曲的结构，从来没有发现在原来的多壁碳纳米管的样品。所观察到的差异显著，TEM 图 像表明，超声诱导不仅分散到溶液中的样品也多壁碳纳米管结构的重大修改。图 3 显示了高倍率像差校正的 TEM 图像和相应的快速傅里叶变换（FFT）超声破碎后的样品图像。TEM 图像显示两套对比两边，这是类似的折叠边的双层石墨烯；边缘被折叠石墨烯的情况下，石墨烯晶格条纹清晰可见。莫尔条纹清晰可见，这源于一个石墨烯层的六边形网络叠加。FFT 图显示四组六角形的图案是由红，绿标志，粉红色和黄色的图中的六边形。
7、这四组六角形图案意味着石墨烯层的数量至少是四，这是折叠的双层石墨烯的一致。此外，两对六边形图案（红色和黄色，绿色和粉红色）有 2 毫米对称，表明石墨烯层的取向是不是随机的。电子衍射模式和 FFT 的单壁碳纳米管（SWCNT）的原子分辨的 TEM 图像在正常的发病率总是有 2 毫米的对称性，结果在单壁碳纳米管的石墨烯层 14 面对面互动取向。因此，观察到的 2 毫米对称的 FFT 图像表明，碳纳米管的层间定位不超声处理后的变化。基于 FFT 的图像的六边形的相互取向（红色和黄色，绿色和粉红色六边形），估计为 9.5 和 24.8 度的原始单壁碳纳米管的手性角。假设有扁平的碳纳米管的手性角，如图
8、3a 的 TEM 图像被复制的多片的 TEM 图像模拟方法（补充图 S3）。为了进一步研究这种结构的变化，观察了材料的断面图像（图 4）。图中清楚地看到，横截面不是圆形而是 aplanar satbothends 圆形结构，表明所得材料不是碳纳米管或 GNRs 夷为平地的碳纳米管（FNTs）。值得注意的是，所得到的样品的 TEM 图像出发是以前报道的 TEM图像通过超声处理制备的样品相同的基础解压缩的碳纳米管 15。这意味着我们要谨慎地描述超声制备的碳纳米管样品的结构。FNT 的电学性质：碳纳米管的变形可以改变他们的电子特性。探讨出发的电子特性，提出了利用电子束光刻的几个个体出发电触点。图 5
9、 中的插图显示所制备的 FNT 装置典型的 AFM 图像。电接触用钛/金在 5 和 45 nm 的厚度。本报告中的所有实验均在背栅 FNTS 在基板上具有 90 nm 厚的 SiO 2 栅介质的高掺杂的硅。图 5 显示的为 600 与十不同的温度范围从 9 到 300 K 观察到的转移特性具有典型的双极输运行为与狄拉克点测量通道长度 FNT FNT 器件转移特性的一个例子，显示孔和在低的栅极电压电子积累制度（213，13 V）。应当指出的是，碳纳米管是金属并没有栅极电压的依赖性。此外，多壁碳纳米管的装置一个类似的几何表示可以忽略不计的栅极电压依赖性（补充图 S4），这清楚地表明，多壁碳纳米管的
10、金属性。评价 FNTS 运输间隙，我们研究了通过测量 g min 的热激活能，最小电导观察到狄拉克点，在不同温度下的。在高温下，热活化是主要的，和 G 的最小表示的是下面的公式：g minEXP（2e2K B T）。活化能 E 从 G 民阿伦尼乌斯图 13.7 MeV（补充图 S6），这是与所报告的值的电子 16 束光刻制备 GNRs。运输间隙发现在制备光刻 GNRs 的局域态引起的无序结构的 GNRs 边缘 16。相反，该出发拥有光滑的直边，预示着所观察到的传输间隙是由压扁变形引起的固有特征出发。所观察到的变形引起的缝隙与变形的双壁碳纳米管利用扫描隧道显微镜研究一致光谱。讨论:以前的理论工作
11、表明管状结构不太稳定的扁平形状时，碳纳米管的直径变大。在这种情况下，管状结构对应的亚稳状态 18。由于管状结构是亚稳的，外界的刺激可以导致从管状的扁平结构转变。一个刺激如超声波能够触发压扁变形。这一结构性变革的驱动力是有吸引力的范德瓦尔斯力产生的碳纳米管的管壁之间的。当碳纳米管的直径是足够大的，层与层之间的层间相互作用成为主导和产生的能量增益克服了由于在 FNTS 两端弯曲形成的能量损失的相互吸引作用。最近的工作表明，最小直径的诱导压扁变形约为 5 nm，这比在这项工作中使用的多壁碳纳米管的直径小得多的典型 18,19。结果表明，超声处理的过程，最终导致出发形成时从多壁碳纳米管的直径几层碳纳米
12、管萃取。图 6 给出了一个 TEM 图像显示几层大直径的碳纳米管的形成过程从多壁碳纳米管。大直径的碳纳米管（12.1 nm）的多壁碳纳米管的管内提取后得到的，和大直径的碳纳米管是自发平具有 18.2 nm，比原始多壁碳纳米管的外径宽度。的 FNT 区和原始多壁碳纳米管的外径宽度之间的比率是 1.6，这是 P / 2 的预期值一致；（1.57）基于一个简单的假设，多壁碳纳米管的圆形截面成为 FNT 直双层断面计算此值。TEM 图像清楚地表明，通过大直径的碳纳米管的碳纳米管萃取 FNT 的形成。为了进一步探讨几层大直径碳纳米管萃取机理，通过透射电镜的原始多壁碳纳米管和同尺寸的 FNTS 宽径进行统
13、计分析。图 7 是直方图显示的 FNTS 宽度分布与原始多壁碳纳米管的直径；我们有超过八十的多壁碳纳米管和出发进行直方图。可以清楚地看到，出发的宽度大于多壁碳纳米管的直径，其中平均宽度FNTS 和多壁碳纳米管的平均直径分别为 21 和 17 纳米，分别。出发的平均宽度大于多壁碳纳米管，也符合压扁变形的平均直径。的出发和多壁碳纳米管的直径分布宽度分布形状彼此相似（每个轮廓的标准偏差分别为 8.9 和 10 nm），表明大直径碳纳米管萃取无论发生的原始多壁碳纳米管的直径。对多壁碳纳米管壳滑动前面的理论和实验研究表明，壳之间的摩擦力很低导致的滑动运动的 20 个小的能量势垒。由于小的能量屏障，滑动可
14、以引发的冲击波作用下超声处理形成，从而导致从多壁碳纳米管外壳提取。这基本上是相同的机制，内、外管的双壁碳纳米管，我们先前报道的 21 分离。能量屏障可能取决于多壁碳纳米管的结晶度的变化；当墙的多壁碳纳米管的不直，弯曲的结构，能量屏障是被。事实上，我们无法获得任何出发的时候使用有效的多壁碳纳米管甚至经过长时间的超声处理在溶液中的前体（柔甘南图 S7）。这意味着高质量碳纳米管前驱体需要实现由液相萃取技术批量生产出发。而结构与石墨烯出发共同特征（多层堆叠的石墨烯层的折边为例），在结构之间有本质的区别出发，乘折叠石墨烯 22。多重折叠石墨烯结构基本上是二维的，这是相反的出发，折叠边缘通常相隔 10 的
15、一维结构，20 nm。比较多折叠石墨烯出发，因此可以显示从一个维度所产生的电子性质，电子结构的修改从折叠边缘应该更重要。在结果部分讨论出发，装置显示传输间隙。有两个可能的原因出发：隙两侧的 FNTS 和邻近的石墨烯片层之间的相互作用的曲率。一种折叠石墨烯的理论计算结果表明，带隙出现在几个不同的相互取向的石墨烯 23。这是由于带隙打开的折叠石墨烯上下层之间的 p 电子态的杂化。层间的相互作用取决于石墨层的取向。由于计算的限制，在层间相互作用的理论研究是有限的方向接近所谓的 AA 堆叠。高程度的曲率的边缘引起的强变形碳 键，从而导致价电荷改性 24。出发的合成在这项工作中比较薄和具有曲率的两边，因
16、此，整个出发的电子结构可以通过曲率形成很大的影响。这种电子结构的修改可能是为什么差距出现在这个系统的 25 个主要原因。此外，曲率导致变化的费米点远离布里渊区 k 点，改变其中的低能量的电子的状态 26。这会导致第一范霍夫奇点的位置，也可以导致带隙的变化。基于 FNTS 和电子性质的精确结构的相关性进一步的研究将需要充分了解出发的电子性质。总之，我们已经成功地开发了基于一个简单的解决方案相分散过程批量规模出发的一种新的合成方法，在出发由自发的平坦的大直径碳纳米管形成几层提取。扁平结构的特点是通过 TEM 观察出发，用单一的孤立的 FNT 的 FET 器件的双极特性的测量显示。的温度依赖性的 G 民为 13.7 MeV 的传输间隙，这可能是由改性的电子结构由于平坦化引起的。本发明的方法可以扩展到 GNR 的模拟材料的大规模生产，这是未来电子和变形石墨烯系统的基础研究可能是有用的。方法样品的制备。多壁碳纳米管的样品来自于奥德里奇公司，无需进一步纯化。对大直径碳纳米管的提取之前，关闭的边缘在多壁碳纳米管的两端存在的被蚀刻掉，通过热氧化反应在973 K 30 分钟，干燥的空气流下。
