la1xcexmno3纳米粉体的制备及净化cng汽车尾气的活性研究

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1、L a l x C e x M n 0 3 纳米粉体的制备及净化C N G 汽车尾气的活性研究 P r e p a r a t i o no fL a l x C e x M n 0 3n a n o p o w d e r a n dt h e C a t a l y t i cA c t i v i t yf o rC N G V e h i c l e E x h a u s tR e m o v a l 国家高技术研究发展计划( 8 6 3 计划) 中 中型载货汽车专用C N G 发动机产品研发剂, ( 课题编号:2 0 0 6 A A l l A l B 3 ) 学科专业:材料学 研

2、究生:陈海峰 指导教师:范国棵副教授 天津大学材料科学与工程学院 二零一零年六月 一夸一苓牛六月 亍 誓 独创性声明 IiYllII111ll Illl lI II I II i l l Ill9255614肌Y 1 本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得 的研究成果,除了文中特别加以标注和致谢之处外,论文中不包含其他人已 经发表或撰写过的研究成果,也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学 位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均 已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。 学位论文作者签名:怖妒峰 签字日期:衢矽年月谚日 学位论文版权使用授权书

3、本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特 授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索, 并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校 向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。 ( 保密的学位论文在解密后适用本授权说明) 学位论文作者签名:怿 ,髟烊 签字日期:如z p 年月勿日 导师始名,丑齐瓷 ,r 7 签字日期:) 口纱年歹月国日 舻 动 清 气 然 纳 如 F : 1 采用溶胶凝胶法制备一系列L a l x C e x M n 0 3 ( x = 0 ,0 2 ,0 4 ,0 6 ,0 8 ) 钙钛矿催化剂粉体,利用X

4、 射线衍射( X R D ) 、扫描电子显微镜( S E M ) 和透射 电子显微镜( T E M ) 等测试技术对其结构和形貌进行研究。考察焙烧温度和C e 取代量X 值对L a - C e M n 型钙钛矿晶体结构的影响。 2 结果表明焙烧温度在7 0 0 以上时样品中才出现明显的钙钛矿结构, 8 0 0 焙烧制备的样品粒径比较均匀,钙钛矿含量比较丰富;C e 取代量X 值对钙 钛矿晶体结构影响较大,X = 0 2 时,样品的钙钛矿晶体结构属于四方晶系,X 0 2 时样品的钙钛矿晶体结构转变成三方晶系。 3 将L a l x C e x M n 0 3 纳米粉体分散在丫A 1 2 0 3

5、浆料中,以堇青石蜂窝陶瓷为 载体制备L a l x C e x M n 0 3 ( x = 0 2 ,0 4 ,O 6 ) y - A 1 2 0 3 堇青石蜂窝陶瓷催化转化 器。并在自行设计和建设的催化燃烧平台上考察不同C e 取代量的钙钛矿催化剂 对模拟C N G 发动机尾气中C H 4 、C O 和N O x 的催化转化作用。 4 C e 取代量X 对催化剂的催化活性有较大影响。 1 ) 随着X 由O 2 增加至0 6 ,C I - 1 4 的初始转化温度正由1 0 0 升高至2 0 0 ,而低温 条件下的转化率逐步降低;相应的c H 4 的最终转化率没有明显变化,分别是 3 1 3 ,

6、3 1 1 和3 3 4 。 2 ) 随着X 由0 2 增加至0 6 ,C O 的初始转化温度正、半转化温度( T 5 0 ) 逐步降 低;而完全转化温度( 乃o o ) 则在X = 0 4 时出现最小值。 3 ) X 的变化对N O 的初始转化温度、转化率没有明显的影响。 关键词:钙钛矿,C N G 发动机,尾气排放,催化净化 A B S T R A C T N o w a d a y s ,w i t ht h eg r e a ti n c r e a s i n go fv e h i c l eh o l d i n ga n dt h ei n c r e a s i n g l

7、y i n t e n s i f y i n go ft h ew o r dw i d eo i lc r i s i s ,m o r ea n dm o r ea u t o m o t i v ec o n s u m e r sa n d p r o d u c e r sp a yt h e i rc o n c e r n so nt h er e d u c i n go ft h ev e h i c l ef u e lc o n s u m p t i o na n d e x h a u s te m i s s i o n N a t u r a lg a sa s

8、ac l e a ne n e r g yf u e l sw a su s e da sas u b s t i t u t i o nt o d i e s e l ,g a s o l i n ea n do t h e rt r a d i t i o n a lf u e l s t os o l v et h ep r o b l e m H o w e v e r , t h e d i f f i c u l t yi no x i d i z a t i o no fC I - 1 4i nt h ee m i s s i o nl i m i t e dt h ew i d

9、 e l ya p p l i c a t i o no fN G I n t h i sp a p e r , t h er a r ee a r t hp e r o v s k i t e t y p eL a l x C e x M n 0 3n a n o - p o w e ra n dt h e c a t a l y t i cc o n v e r t e rf o rC N Gv e h i c l ee m i s s i o nc a t a l y t i cr e m o v a lw e r es u c c e s s f u l l y d e v e l o

10、 p e da n dt h ec a t a l y t i cc o m b u s t i o no fm e t h a n eo v e rt h es u p p o r t e dL a - M n p e r o v s k i t ec a t a l y s t sW a Ss t u d i e d 1 As e r i e so fL a l x C e x M n 0 3 ( x = 0 ,0 2 ,0 4 ,0 6 ,O 8 ) p e r o v s k i t ec a t a l y s t sw e r e s u c c e s s f u l l yp

11、r e p a r e dv i aaS e l - G o lm e t h o d B yX R D ,S E Ma n dT E Mt h es t r u c t u r e a n dm o r p h o l o g yo ft h ec a t a l y s t sw e r ec h a r a c t e r i z e d T h ee f f e c to fc a l c i n a t i o n t e m p e r a t u r ea n dt h ea m o u n to fC e - L as u b s t i t u t i o nxo nt h

12、em i c r o s t r u c t u r eo ft h e p e r o v s k i t eW a ss t u d i e d 2 T h er e s u l t ss h o w e dt h a tt h ep e r o v s k i t es t r u c t u r ec o u l db ef o r m e do n l yi ft h e c a l c i n a t i o nt e m p e r a t u r ei sa b o v e7 0 0 。C T h ep e r o v s k i t ep h a s eW a sd o m

13、i n a n ti nt h e p r e p a r e ds a m p l e ,a n dt h ep e r o v s k i t es t r u c t u r es i g n i f i c a n t l yg r e wi nc r y s t a l l i n i t yw h e n c a l c i n e da t8 0 0 。C T h em i c r o s t r u c t u r eo f t h es a m p l e sh a ds u r p r i s i n g l yi n f l u e n c ew i t h t h ec

14、 e r i u ms u b s t i t u t i o n W h e nx = 0 2t h em i c r o s t r u c t u r eb e l o n g e dt ot e t r a g o n a l s y s t e m w h i l ex 0 2w h i c hW a st r a n s f o r m e dt ot r i g o n a ls y s t e m 3 T h e c a t a l y t i c c o n v e r t e rW a ss u c c e s s f u l l y p r e p a r e db yL

15、 a l x C e x M n 0 3 n a n o p o w e rd i s p e r s e di nY - A 1 2 0 3s l u r r ya n ds u p p o r t e do nc o r d i e r i t eh o n e y c o m b c e r a m i c s T h ee f f e c to fd i f f e r e n ta m o u n to fc e r i u mo nt h ec a t a l y t i cr e m o v a lo fC H 4 C Oa n dN O xi nC N Gv e h i c l

16、 ee m i s s i o nw a ss t u d i e do naf i x e db e dr e a c t o r 4 T h er e s u l t ss h o w e dt h a tC I - 1 4i n i t i a t i o nc o n v e r s i o n t e m p e r a t u r ew a s i n c r e a s i n gw i t ht h ei n c r e a s i n go fs u b s t i t u t i o n ,w h i l et h ec o n v e r s i o nr a t ea tl o w t e m p e r a t u r ed e c r e a s e d H o w e v e r , t h e f i n a lc o n v e r s i o nr a t ew a

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