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1、目录摘要IAbstractII第1章 绪论1第2章 农药及其联合毒性评价方法概述32.1联合毒性的评价方法32.1.1基本概念32.1.2联合毒性评价方法32.2 联合毒性预测方法52.2.1浓度加和模型(CA)52.2.2独立作用模型(IA)52.2.3 CA 和IA的比较62.3农药概述62.3.1 农药污染现状72.3.2 农药的危害82.4混合物生态风险评价概述8第3章 研究方法及毒性数据的获取103.1 毒性数据的选择103.2二级法评价农药混合物生态风险方法123.2.1 基于CA模型（加和法）的第一级评价133.2.2 基于非加和模型的第二级评价14第4章 加和模型评价农药混合物
2、风险154.1加和模型数据分析154.2农药混合物生态风险贡献154.2.1农药风险贡献率图像绘制方法164.2.2 加和模型农药生态风险贡献率图像16第5章 非加和模型评价农药混合物风险195.1二元农药混合物TU的选择195.2非加和模型数据分析215.3农药生态风险贡献245.4第一级评价和第二级评价所得结果比较265.5农药混合物生态风险的定性评价28结论30致谢31参考文献32基于Two-tiered Approach(双级法)的农药混合物生态风险评价研究摘要：本研究以34种农药为对象，以农药对藻类、蚊幼虫、鱼类的毒性数据（EC50）为基础，采用加和模型作为第一级预测法，得出SRQ（
3、总风险商）为10.91-15.49。采用非加和作用作为第二级预测方法，SRQ为12.59-41.99，并用混合物商值法对农药混合物生态风险进行表征。采用非加和模型得到的联合毒性效应与加和效应预测得到的风险值不同，各化合物对总风险的贡献也与加和模型得到的结果不同，它充分考虑了化合物间存在的非加和效应，比如协同、拮抗效应，因此更为客观合理。前8种化合物混合风险贡献占所有化合物总量的97.76%-99.60%，因此对每一个混合体系来说，仅仅分析前八种化合物就可以反应这一环境的至少95%的风险。我们总结了82组农药混合物的联合效应关系，其中加和效用占54%，拮抗和协同效应分别各占23%，这说明对农药混
4、合物进行非加和修正很有必要。基于此研究提出了一种混合风险评价的新方法、新模型。但是也发现一些问题有待于进一步研究，比如以最敏感生物的生态风险作为最终混合物生态风险的保守性、最大贡献化合物如何确定、如何更准确的评价混合物生态风险，这些都是今后研究应当关注的问题。关键词：农药 混合物 双级法 非加和模型 生态风险评价Environmental Risk Assessment of Pesticide Mixtures Based on the Two-tiered ApproachAbstract: This study focuses on the subject of 34 kinds of
5、pesticides and takes their toxicity data (EC50) on algae, mosquito larvae and fish as the foundation. Concentration addiction model, the first level prediction method, is used to calculate SRQ (total risk quotient) and the result of the developed SRQ located between10.91 and 15.49. Using the non-add
6、ition function as the second level prediction method, the SRQ is ranged from 12.59 to 41.99.The risk quotient method for the mixtures is applied to assess ecological risk of the pesticides mixture. The contribution to the total risk of each compound and the ecological risk value predicted by addicti
7、on model and non-addition model are different .This is mainly because the non-addition method fully considered the non-addition effect among compounds, such as the synergistic effect and antagonistic effect, therefore it is more reasonable. For each hybrid system, the compounds ecological risk of th
8、e top 8 mixture components is from 97.76% to 99.60%.In this study, we summarize the binary joint effect of 82 groups of pesticide mixtures and find that the addiction effect is 54% ,synergistic and antagonistic effect are 23% respectively. It demonstrates that the correction of EIA for pesticide mix
9、tures using non-addition function is necessary .Based on this results, we proposes a correction method and the new model can be used to evaluate the ecological risk of pesticide mixture. But we also find some problems should to be further researched. Such as, How to determine the most sensitive biol
10、ogy?How to accurately evaluate the mixture ecological risk? These are the problems the future research should be focused on.Key words：pesticides; mixtures; two-tiered approach; non-addition model; ecological risk assessment47第1章 绪论污染物在环境中多以混合形式存在，Kolpin等人对美国139河流污染进行调查，发现三分之一河流中有10种以上外源性污染物混合存在1。瑞士学
11、者也发现在农业区附近河流中包含有10-22种农药污染物2。然而，混合物风险评价方法较少，现有研究多以浓度加和做为假设。Belden等学者对现有混合物联合毒性效应数据进行了统计分析，结果发现88%的混合物体系联合毒性效应实测值在加和效应预测值2倍区间之内3。Cedergreen调查了158组有机物，结果发现有6%混合物的联合毒性效应与CA模型预测结果偏差超过2倍4。也就是说，环境中大多数混合物是加和效应，但是也有一部分是非加和效应。它们在环境中混合存在，构成了成分多样、机理复杂的混合体系，因此，建立一个适用于加和和非加和效应混合物风险评价模型是当前环境研究中的亟待解决的一个问题。我国是农业大国，
12、农药使用量居世界第二位，仅次于美国。在农药使用过程中，为了加强农药效果，减小抗药性，多种农药联合使用成为常见的操作手段；此外，农药污染物难以降解、使用后多种农药容易通过地表径流汇集成农药混合污染源。因此，关于农药混合毒性的研究是环境毒理学的热点。Faust等报道了18种三嗪类除草剂及其混合物的毒性5，Junghans等研究了8种磺酰脲类除草剂6和8种氯乙酰苯胺类除草刘及其混合物的毒性7，用剂量加和与独立作用模型分析了混合物的毒性。Walter等8报道了莠去津等11种不同作用机理的优先污染物对绿藻的毒性；并用加和与独立作用模型分析了11种物质按各自的无观测效应浓度(NOEC)混合时的毒性，结果发
13、现混合物的毒性可以用独立作用模型准确预测。对于农药的非加和效应，也有许多研究结果，比如，Pape Lindstrom等报道了莠去津与有机磷杀虫剂的二元混合物具有协同效应9；Lydy等人发现莠去津和氰草津能加强毒死蜱的毒性10；Schuler等发现三嗪类除草剂能加强有机磷杀虫剂对蚊子的毒性，而3种三嗪降解产物对有机磷杀虫剂的影响较小11。以上研究表明，加和及非加和毒性效应在农药混合物均有呈现，因此，从毒性效应存在多样性这一意义上来讲，建立一个评价这些农药混合物环境风险的新方法具有重要现实意义。当前关于混合物环境风险评价的方法尚不多见。欧洲学者2012年成立了一个专门委员会，研究混合物联合环境风险
14、评价12。2014年2月，该小组成员Backhaus等学者在water research上发表一篇文章，提出一种基于CA/IA模型的“筛选模型”来评价污水处理厂出水中药品残留混合物风险13。第一级采用CA模型对预期风险进行保守评估，第二级用IA模型对混合物风险进行二次甄别。该方法不考虑环境中化合物作用模式是否相似、不考虑是浓度加和还是效应加和，将加和效应混合物统一对待，然后计算混合风险熵，进行两级评价。但是，这一模型只适用于加和效应混合物，对于农药混合作用是非加和效应（协同或拮抗）则不适用。那么，能否对“筛选模型”进行修正、完善，建立一个适用于加和和非加和效应农药混合物风险评价体系？这是本研究
15、要关注的主要问题。第2章 农药及其联合毒性评价方法概述2.1 联合毒性的评价方法2.1.1 基本概念混合物联合毒性的许多基本概念均来源于药理学研究领域，化学物质的联合作用也不例外14，一般是指是指两种或者两种以上的化学物质同时或者先后作用于机体所产生的整体毒性作用。化学物质的联合作用15可分为相加作用、协同作用、拮抗作用和独立作用四种类型。（1）加和作用(additional joint action)：几种毒物在混合体系的联合毒性等于其中各毒物单独作用时毒性之和。具有相似化学结构或相同官能团的化合物，在致毒作用靶位点相同且作用模式和机制相似的情况下，会发生相加作用。加和作用的表达式为：E=E1+E2。（2）协同作用(synergism joint action)：是指两种或两种以上化学污染物同时作用于机体后，对机体产生的生物学作用强度远远超过它们分别单独与机体接触时产生的生物学作用总和。协同作用的机理很复杂，原因可能为某一毒物能促进机体对其它毒物加强吸收、阻止降解、蓄积增多或产生毒性更高的代谢物等。协同作用的表达式为：EE1+E2。JB Belden等16研究了毒死蜱和高氰戊菊酯对呆头鱼的毒性，结果显示，毒死蜱与高氰戊菊酯的联合毒
