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1、目录摘要IAbstractII第1章 引言11.1研究背景11.2 十溴联苯醚的毒性11.3纳米零价铁、氧化石墨烯的应用前景11.4纳米零价铁21.4.1纳米零价铁的简介21.4.2纳米零价铁的去污机理21.4.3纳米零价铁修饰技术21.5氧化石墨烯31.5.1石墨烯的结构31.5.2石墨烯的理化性质41.6实验的内容41.7实验的目的及意义4第2章 氧化石墨烯、纳米零价铁与他们的复合材料的制备62.1.1实验仪器62.1.2实验试剂62.1.3氧化石墨烯的制备过程62.2.1实验药剂72.2.2实验仪器82.2.3制备纳米零价铁的过程8第3章 氧化石墨烯负载纳米零价铁去除十溴二苯醚实验113
2、.1 十溴二苯醚的物理化学性质113.2 实验试剂113.3 实验仪器113.4 十溴二苯醚溶液的制备123.5 制作十溴二苯醚的标准曲线123.6 不同反应时间下联合材料对十溴二苯醚的吸附效果133.7 不同反应温度下联合材料对十溴二苯醚的吸附效果143.8 不同PH值下联合材料对十溴二苯醚的吸附效果163.9 不同联合材料的质量对十溴二苯醚的吸附效果17第4章 结论19致谢21参考文献22弱磁场强化纳米零价铁、氧化石墨烯对十溴联苯醚吸附性能研究摘要：目前，吸附法在去除有机污染物中占主导地位，氧化石墨烯的比表面积非常巨大，又拥有超高的电子迁移率，纳米零价铁具有较强的还原性，能够在去污过程中使
3、污染物被还原，还能在污水中形成絮状物质增强了吸附效果，然而，独自利用纳米零价铁吸附有机污染物时，零价铁容易发生团聚，所以本实验把两者结合起来，即把纳米零价铁负载到氧化石墨烯表面形成联合材料，降低了零价铁在去污过程发生团聚的可能，并设置了四组不同变量来讨论联合材料对十溴二苯醚吸附效果的影响。最终得出结论为：在反应时间为8h，温度为25-30，PH=5的条件下，纳米零价铁负载氧化石墨烯作为吸附剂对十溴二苯醚的吸附效果最好。关键词：纳米零价铁 氧化石墨烯 十溴二苯醚 吸附Study on adsorption properties of 10 bromine biphenyl ether by we
4、akly magnetic field strengthened nano-0 valence iron and oxidized grapheneAbstract:At present, the adsorption method is dominant in the removal of organic pollutants, the specific surface area of graphene is very large, and the electron transfer rate is high, the nano-0 Valence Iron has a strong red
5、uction, and can be restored in the decontamination process. can also form a flocculent material in sewage enhanced adsorption effect, however, alone using nano-0 iron adsorption of organic pollutants, the 0 iron is easy to reunite, so the experiment combines the two, namely, nano-0 Valence iron load
6、 to the surface of graphene to form a joint material, The possibility of reunion in the decontamination process of 0 valence iron was lowered, and four groups of different variables were set up to discuss the effect of the combined material on the adsorption of 10 bromide two benzene ether. Finally,
7、 the conclusion is: at the reaction time of 8h, temperature is 25 -30 , PH=5 under the conditions, nano-0 iron-loaded graphite oxide as adsorbent for 10 bromine two benzene ether adsorption best.Keywords: Nano-0 Valence Iron;Graphite oxide; 10 bromide Two phenyl ether; Adsorption第1章 引言1.1研究背景从人类进入工业
8、时代以来1，无数的化学品被开发和生产，这为人类的生活质量提高了保障的同时也给环境带来了污染，其中有机污染的影响最大。近代工业蓬勃发展，石油、农药、杀虫剂、医药以及各种各样的化学品大量被生产出来，给环境带来的污染程度越来越严重，污染范围越来越宽广。迫使研究员们为了处理持久性有机污染物而前赴后继。在当今的床垫、汽车坐垫、地毯等消费品的制作过程中都被添加了多溴联苯醚（PBDEs），因为多溴联苯醚具有很高的阻燃效率2，对材料性能没破坏，获取方便且热稳定性非常良好，所以就被应用到生产各类消费品中。因为十溴联苯醚热稳定性很好，所以它很难自然分解，并且它能到处迁移并富集在动物或者人的脂肪组织中，欧盟在200
9、3年明确规定从2006年7月1日起严禁使用五溴联苯醚和八溴联苯醚，而后又继续修订了指令并明确指出十溴联苯醚也将被严禁使用。1.2 十溴联苯醚的毒性十溴联苯醚可以自由的挥发，在大气中到处迁移，且具有良好的热稳定性，易被生物利用，所以它能被生物体吸收最终传递到人体内，日积月累就对人体产生极大的危害。PBDEs对老鼠的毒性研究结果显示出，80mg/kg的十溴联苯醚会致使动物的肝脏、肾脏和下垂体的形态发生改变。目前，科学家们对十溴联苯醚在和人体中的研究工作才刚刚起步3，但普遍认为十溴联苯醚对人体的肝脏、肾脏和下垂体甚至是免疫系统都有可能产生恶劣的影响，最可怕的是会导致细胞癌变。1.3纳米零价铁、氧化石
10、墨烯的应用前景经过国内外的科学家不辞辛苦地对如何去除污水中十溴联苯醚的大量研究4发现了三种办法，即还原法、生物降解法和吸附法等都存在一定的可取性。其中有位研究员发现纳米零价铁去除水中的多溴联苯醚的效果比较优良， 但是纳米零价铁在污水中极易被氧化成二价铁和三价铁5。纳米零价铁的三大优点使得他在污水处理中受到越来越多关注，石墨烯因价钱便宜、吸附能力强而受到这研究员的青睐，他把纳米零价铁负载到氧化石墨烯表面进行去污处理，发现去污效果有显著提升。这个实验利用色谱质谱联用仪对材料的结构进行了表征，设置了不同质量、不同温度、不同时间、不同pH四个因素对复合材料去除十溴联苯醚的影响。此环境修复技术在目前来说
11、具有非常良好的前景，在行内合成纳米零价铁的方法多种多样，且逐步趋于成熟6，但是由于其活性好容易被氧化且本身会发生团聚问题，促使其在合成方法跟使用方法还需要继续深入研究。在研究人员们都在期待着纳米零价铁为环境修复工作带来新的活力的时候。Westerhoff 7等提出了运用联合处理技术，把纳米零价铁负载于氧化石墨烯上形成联合材料，解决了纳米铁的团聚问题，大幅度提高了纳米铁对多溴联苯醚的去污效率，从而使纳米零价铁吸附多溴联苯醚的技术更广泛的投入到实际应用中。1.4纳米零价铁1.4.1纳米零价铁的简介由于纳米零价铁的粒径在1-100nm之间，所以它具有极大的比表面积8，而且反应活性也很活跃，这两个特点
12、使它在环境修复中有着举足轻重的地位。近年来，在研究如何去除水中有毒物质的课题中，纳米零价铁是最被看好的一种吸附剂。但是它具有极大的比表面积跟内在磁性，使得它单独使用的时候极易发生团聚9，也因为它的粒径极小很有可能在使用的过程中对生态环境产生负面的影响。1.4.2纳米零价铁的去污机理纳米零价铁能够作为环境修复中一个重要的角色10，主要是因为它的三个去污机理比别的材料更合适。（1）铁具有还原性:因为铁在元素周期表的排名比较靠前属于活泼金属，因此它具有较强的还原性，在使用它去污的时候，能够使污染物发生还原反应；（2）微电解作用：铁单质具有电化学性质，铁单质在废水中能够发生电极反应11，电离出的H+和
13、Fe2+能与废水中的污染物发生氧化还原反应以达到去污的目的；（3）混凝吸附作用：铁单质或者铁的合成物质在废水中会被腐蚀氧化，此过程会产生氢氧化亚铁和氢氧化铁沉淀等絮状物质，能够使废水中的一部分污染物凝结沉淀，达到去污的作用。1.4.3纳米零价铁修饰技术由于纳米零价铁具有极大的比表面积跟内在磁性，使得它在去除污染物的过程中经常会发生团聚12，即与要去除的污染物的有效接触面积大大减小，导致去污率下降。但是对于单独使用纳米零价铁来说，在某些具有持久性污染特质的有机污染物去除过程中取得的效果并不理想，更有可能在此过程中生成另外一种有毒物质。针对这种情况必须要对纳米零价铁进行表面修饰才能提高其对有机污染
14、物的去除率，通常对纳米零价铁进行表面修饰的有四种。（1）纳米双金属：此技术是指选择一种惰性金属与纳米零价铁结合，因为惰性金属可以抑制纳米零价铁在去污过程被氧化的速度，保证反应的持久性。（2）表面活性剂：表面活性剂对污水中的某些疏水基团具有极强的吸附力，能够在纳米零价铁的表面形成胶束，并把有机污染物富集在具有胶束的纳米零价铁表面，从而提高了去污效率13。（3）固体负载：选择一种具有多孔状结构的固体作为载体，把纳米零价铁负载到此固体表面形成联合材料14，此技术降低了纳米零价铁发生团聚的可能，并增强了纳米铁的迁移能力，因载体具有特殊的多孔状结构，使得污染物极易粘附到纳米零价铁联合物的外表，加快反应速
15、率。1.5氧化石墨烯1.5.1石墨烯的结构二维结构的石墨烯是理想化的形态，它的形态是规则的六边形，透过高倍电子显微镜看到此六边形是由sp2杂化碳原子有规则的排列形成的平面，碳原子分离出一个电子，多个电子联合形成大键。因为拥有大量可以移动的电子存在，使得石墨烯可以导电并且还很优良。下图简洁明了的突出了石墨烯与三种材料的关系。图 1.1 石墨烯（a）、富勒烯（b）、碳纳米管（c）、石墨（d）的结构示意图在所有的制备方法中制备得的石墨烯是不可能这么理想形态化的。2007年，J.C.Meyer 等人对石墨烯进行了深入的研究，他们发现石墨烯的形态是具有波浪起伏的存在而不是绝对的平面。为此，他们又钻研了单双层石墨烯各自的存在形态，发现双层褶皱度较大，这个发现刺激了他们继续钻研更多层数的形态，知道了绝对平面的二维态石墨烯是不存在的，他必需是具有褶皱的二维态。图 1.2 双层石墨烯（a）和单层石墨烯（b）的 TEM 图1.5.2石墨烯的理化性质石墨烯别具一格的褶皱外形跟构造使其物理性质非常的独特。（1）石墨烯是所有用作负载体材料中硬度最大的；（2）因为石墨烯键的存在，使得它拥有非常高的电子迁移率；（3）石墨烯是碳材料，所以它拥有极高的导热性能，比金刚石还高
