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1、纳米金刚石中NV色心的制备与量子调控研究姓名：徐海桥 学号：201510121240 NV色心是金刚石中一个氮原子（N）替位杂质和一个近邻碳原子空位（V）组成的点缺陷，它是单自旋量子比特，可以通过光学和磁共振方法在室温下实现自旋极化和调控。近年来NV色心在量子信息、量子电子学、纳米尺度高灵敏度物理量探测、生物成像、量子光学等领域受到研究人员的广泛重视并取得诸多重要进展。本论文的主要研究工作涉及以下2个方面:在样品制备方面，我提出了一种基于撤压-氧化过程实现纳米金刚石中NV色心制备的方法。相比较于传统方法，该方法具有高效、绿色、高质量和省时等特点。另一方面根据NV色心量子比特的相干性，进行两个近
2、邻的单NV色心在532nm激光的刺激下共同发光的实验。金刚石是一种应用广泛的非常奇异的材料:首先由于具备优异的光学特性，金刚石是最著名的珠宝;卓越的硬度和热导率使得它被广泛用做打磨和抛光工具以及导热片;另外金刚石作为宽带隙的半导体，未来可能会在半导体领域发挥重要作用。常见的金刚石分为天然金刚石和合成金刚石，其中合成的金刚石以纳米金刚石、薄膜金刚石、块材金刚石等形式存在。一般来说，纯净的金刚石是透明的，然而由于金刚石形成过程中不同点缺陷的存在，导致金刚石表现出灰色、黄色、黄绿色、粉色、褐色等不同的颜色，其中可导致可见光谱区光吸收的点缺陷被称为色心。人们对金刚石色心己经进行了几十年的研究，目前己经
3、发现金刚石内存在着500余种不同类型的发光中心，这其中以氮一空位（NV）色心在物理研究领域最为广泛和最为著名。NV色心是金刚石晶格内的C原子被N原子替代(Nitrogen)后形成N替位再连接一个C空位(Vacancy)组成的，因此一般来说含N量较高的金刚石可以形成比较高浓度的NV色心，这种类型的金刚石一般表现为黄色。根据金刚石体内的氮含量不同还可以对其进行多种分类。如今越来越多的研究组进入这一领域。其原因不单单是因为它的稳定优异的光学特性，更重要的是NV色心是一种理想的室温下的固态量子比特(qubit) NV色心在室温下可以实现状态的极化、读取与操纵，并且还能与环境实现较好的隔离从而保持较长的
4、相干时间，其满足David DiVincenzo提出的好的量子比特所应具备的特性。基于其良好的光学和自旋等特性，如今NV色心被广泛应用于量子信息、生物荧光标记、纳米尺度高灵敏物理量（磁场、电场、温度等）探测等领域的研究。 氮-空位(NV)色心是金刚石中一种点缺陷，由一个替位氮原子和一个邻位空位组成，如图1(a)所示。由于金刚石晶格的面心立方嵌套结构和NV色心的C3v对称性，NV色心在金刚石中有四种可能的取向，如图1(b)所示。NV色心的对称轴为氮和空位的连接轴，该对称轴与其它C-N键夹角a为109.47。 NV色心的结构和对称性决定了其能级结构，继而影响了其自旋和光学特性。NV色心有中性(NV
5、0 )和负电性(NV-)两种不同的电荷状态，中性的NV色心(NV0)含有5个电子，其自旋S=1/2。若色心俘获晶图1 (a) N V色心的结构。（b）金格中NV色心的四种不同取向格中的电子，则形成NV-，其具有6个电子，基态自旋S=1。我们实验中重点研究的NV色心通常情况下是NV-，因此在不做特殊说明的情况下，下面所指的NV色心均为NV-。值得说明的是，目前己经可以通过外加电场，激光，金刚石表面处理等手段实现NV色心两种电荷状态的可控转化。NV色心的能级结构可以通过六电子或两空穴模型计算得出。目前关于NV色心的能级结构特别是激发态的结构还存在争议。考虑到自旋一轨道相互作用、自旋一自旋相互作用、
6、晶格应力存在而引入的微扰项等因素，目前比较认可的能级结构如图2所示。其中基态3A2与激发态3E之间有1.945eV的能量间隔，对应NV色心的零声子线(ZPL)跃迁。室温下基态自旋三态之间有2.87GHz的零场分裂，激发态自旋三态之间有1.42GHz的零场分裂。激发态不同条件下能级的精细结构情况如图2所示。另外一些实验也从另一面印证了NV色心的能级结构:非轴向的应力测量解释了其具备C3v对称性，其ZPL辐射对应A态到E态的能级跃迁；烧孔(Hole-burning)、电子顺磁共振(ESR)、光探测磁共振(ODMR)等都证实了其基态为自旋三重态结构3A2 。另外激发态能级结构可以通过637nm附近激
7、光在低温下实现能级共振激发进行研究。NV色心的许多研究与应用都是基于对其基态的自旋态极化与读取。实验发现，NV色心在ms=0自旋态的荧光强度要强于其在ms=1态的荧光强度。极化过程如图3所示:非共振激发(532nm)同时实现ms=0和ms=1态的光跃迁，然而，由于中间态的存在，处于ms=1激发态的电子只有部分通过辐射跃迁回到了基态的ms=1态，而另一部分则通过中间态(虚线所示)无辐图2 NV色心的能级结构情况射跃迁回了ms=0态。因此处于ms=1态的荧光强度比处于ms=0态的荧光强度小约20 %40 %。 NV色心的读取与自旋极化是实现NV色心自旋态操控的基础，实验上我们一般将长度为35s的5
8、32nm激光脉冲作用于NV色心用以实现NV色心到0态的极化。随着量子信息领域研究的进展，单光子源受到研究人员越来越多的重视。单光子源可以用于量子密钥分发以实现保密的量子通信，另外其在量子计算、量子网络、量子存储等其它量子信息领域也有重要应用。目前在有机荧光分子、量子点、以及碳纳米管等材料中实现了单光子源。目前性质比较优异应用广泛的单光子源是基于自组装的量子点材料，如GaN, InAs等，他们的发光谱可以在紫外和红外区域，另外可以实现可控电激发。然而，这些基于量子点材料的单光子源多数必须在低温下实现。如何找到室温下稳定可控的单光子源成为人们的目标。近年来基于金刚石图3 NV色心的自旋极化过程示意
9、图色心的单光子源引发了研究人员的兴趣，金刚石中有500多种色心，目前发现H3色心、NV色心、SiV色心、Xe色心、NE8色心、Cr色心等在室温下表现出了单光子源特性如图2.9所示，他们都具备较强的发光强度和稳定性，发光波长覆盖紫外到红外的范围。目前使用最为广泛的纳米金刚石是商用的高压高温(HPHT)金刚石，粒径多在0-100nm，直接买来的含有NV色心的纳米金刚石的比例大概在百分之一。由于HPHT纳米金刚石的N含量与Ib块材金刚石类似，也在100ppm量级，所以传统的制备NV色心的方法也与Ib块材金刚石类似:首先使用高能粒子(电子、质子等)辐照产生空位，然后将纳米金刚石在800摄氏度温度左右真
10、空中退火产生NV色心203-206。这种传统的方法除了经济和时间上的耗费外，如果辐照剂量太高，将会导致一些不利于后期实际应用的结果，比如电子自旋磁共振峰的移动和展宽等207。因此研究人员总希望找到简单高效制备高质量NV色心的方法。下面的部分将着重介绍我们提出的利用纳米金刚石中本身存在的N替位和空位产生NV色心的方法。这种方法不需要高能粒子注入或粒子辐照，色心的制备过程包括两步: 首先将金刚石样品切成小于5mm的薄片，在真空容器里面冲入稀有气体形成高压环境，然后再高压撤气两小时使得金刚石中本身存在的空位移动并与N替位结合形成NV色心，然后使用在空气中氧化的方法去除由于退火过程产生和本身存在于表面
11、的sp2碳成分从而得到表面纯净的金刚石。通过这种方法制备出的色心多为单色心。另外值得一提的是，除了上面的介绍的方法，由于较高浓度体内P1中心电子自旋和表面自旋的存在，HPHT纳米金刚石NV色心的相干特性一般比较差。最近麻省理工大学的研究人员使用纯净的块材金刚石借助自上而下的方法制备纳米金刚石，得到的纳米金刚石保持了较好的相干特性并且具有好的空间尺度特性，有望在未来的纳米尺度传感等方面得到广泛的应用。NV色心在激光（如532nm）的泵浦下表现出较强的荧光，并在室温下可观测到其零声子线。由于NV的荧光非常稳定，是一种良好的单光子源，被用于量子密钥分配、生物荧光标记等实验。NV色心的自旋可通过激光和
12、微波实现操作和探测。另外由于NV的电子自旋相干时间可达毫秒量级，它被认为是一种十分具有潜力的量子计算机系统。利用NV的量子寄存器、量子纠错等实验被验证。同时NV也可作为纳米尺寸的传感器，用于磁场、电场、温度等物理量的测量。国际上利用NV实现了 的有机材料的核磁共振信号的测量 ，同时也实现了生物细胞内温度的测量。我们找到一个金刚石样品中两个近邻且相同的单NV色心，然后用激光去泵浦这两个NV色心，通过收集和传导NV色心发射出来的荧光，从终端光学仪器和计算机的收集的信息可以推论出，这两个NV色心在激光的泵浦下，进行了共同发射荧光。在实验室中，用532nm的激光去激发一个单色金刚石NV色心，NV色心会
13、像一个单光子源一样，向外辐射荧光光子，我们把这些光子聚集起来，通过光路传导和双色镜的作用，将532nm激光的部分过滤掉，再利用光子探测器和计数器得到荧光光子数目，或者直接将这些光子送到光谱分析仪或者其他光学仪器中进行分析，我们可以得到荧光光子的很多信息。同样利用这个方法配合实验载物台的移动可以找到金刚石样品中NV色心的位置。l 题16，试分析共栅放大器和共漏放大器的特点？答：共栅极：低输入阻抗：匹配电路应用；高输出阻抗；可做电流源；ro不忽略时，电路是双向放大器，输出阻抗会受到输入阻抗的影响，而输入阻抗会受到输出阻抗的影响；低输入阻抗，高输出阻抗，电流缓冲器，宽带宽；输入、输出之间没有电容，不
14、存在Miller效应。共漏极：直流电平级移电路（级移量为VGS）；高输入阻抗、低输出阻抗（做阻抗变换器），单位增益缓冲器，非线性（衬底调制效应一般改用改用PMOS管），限制电压摆幅，驱动能力不强（在相同的偏置电流下，增益不如共源放大器高）。高输入阻抗，低输出阻抗，电压缓冲器，宽带宽。l 题17，分析如下图所示自偏置电流镜中启动电路的工作过程。答：在开启前，管子T4/T5/T6关断，栅端为高电位，电流为0；电阻R上没有压降，T8管子,管子导通，有电流流过T7，所以T9也导通；所以晶体管T4/T5/T6栅端电压被拉低，产生流过；当电流通过R时，产生压降，且使管子T8/T9关断，不影响电流镜工作！l
15、 题18，分析如下图所示自偏置电流镜中启动电路的工作过程。答：（a）电路开始上电，自偏置电流镜处于零电流工作状态，M1、M2栅极为低电平，M3、M4的栅极为高电平。（b）M6的栅极接地，PMOS管M6导通，将M6的漏端拉至高电平，M9导通，M4、M9、Q2形成通路，M4的栅极拉至低电压，电流镜摆脱零电流工作状态。（c）自偏置电流镜有电流后。M5、M8支路镜像该电流。M8的栅源端电压提供给M7栅极。M7导通，M7的漏端拉至低电平，M9关断，启动电路关闭，不再对自偏置电流镜电路产生影响。自偏置电流镜电路摆脱简并工作点后正常工作。题19，在基本两级OTA电路采用miller电容补偿后，会因为存在电容的前馈通路而引
