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1、第十一届全国脊年催化会议论文集 文章绥毒：P E - 0 3 5 A u C e x Z r l - x 0 2 催化剂的制备及在C O 室温催化氧化中的活性 李澜澜，王洪林 ( 云南大学化学科学与工程学院，昆明6 5 0 0 9 1 ) 关键词：金催化剂，铈锆氧化物，一氧化碳，室温氧化 C O 低温氧化是环保过程和工业生产的重要研究课题。如内封闭式C 0 2 激光器巾气体纯化、 烟草降害、C O 气体传感器、汽车尾气、封闭体系( 懿飞税，潜艇，航天器等) 中微量C O 的消除等 D - 3 。自H m - u l a l 4 1 研制出金以纳米颗粒高度分散附着于过渡金属氧化物表面时，对C O
2、 氧化具有很 高的催化活性，且其有相当好的耐水性，有关金催化剂的研制与开发就越来越引起了人们的极大 关注。本文采用能得到样瀑颗粒为大比表瑶积、均匀性好的柠檬酸溶胶凝胶法制备铈锆氧化物， 用传统的沉积沉淀法制备A u C e x Z r l x 0 2 催化剂。 1 实验部分 用柠檬酸溶胶凝胶法制备铈锆氧化物。取一定比例的C e t N 0 3 ) 3 6 H 2 0 和Z r ( N 0 3 h H 2 0 混合 溶解于去离子水中，加入一定量乙醇助溶的柠檬酸溶液和少量聚乙二醇，控制总盐浓度为 0 。2 5 m o I 怒，柠檬酸浓度与之楱同。室湿下搅拌均匀。拜温至一定温度以去除水和乙醇，得到具
3、宥 一定流动性和粘稠度的黄色凝胶。迅速于1 2 0 下发泡。得到的蓬松的固体泡沫于4 0 0 ，5 5 0 ， 7 0 0 下焙烧3 h 。得到C e x Z r l x 0 2 氧化物( 0 5 X 1 ，按照X = 0 5 ，0 6 3 ，0 7 5 和0 9 ) 。 用沉积沉淀法制备A u C e x Z r l x 0 2 催纯帮。墩一定量C e x Z r l - x 锄氧化物分散于去离子水中，翱 入适量的碳酸铵，滴加氯金酸溶液，搅拌l h ，此过程保i l 芷p H = 8 ，静置3 h 。将下层沉淀于l l O 下 干燥，4 0 0 “ C 焙烧1 0 h ，得到灰黑色固体粉末。
4、不同组成的铈锆氧化物分别担载金的量为0 9 0 o ，4 7 。 X 射线耪体衍射的表缝仪器为霉本理学公司生产的D m a x - 3 B 型X 。射线衍射仪，C uK a 辐射， 入射波长为0 1 5 4 0 n m ，扫描范围2 0 = 1 0 - - - 7 0 0 ，管压4 0 k V ，管流3 0 m A ，步长0 0 2 0 ，扫描速率1 0 0 m i n 。 C O 氧化反应在室潋下进行，反应管为内径6 m m 的硬质玻璃管，装催化剂样品2 0 0 m g ，调节原料 气( 含l C O 的空气) 流速以维持气体流量2 0 0 m l m i n ，使用G X H 一3 0 1
5、l B 型红外线气体分析仪 检测反成混合气中C O 的含擐。 2 。结票与讨论 2 1 铈锆氯化物X R D 表征结果 C e x Z r l x 0 2 氧化物的X R D 表征结果如图l 、图2 所示。在图l 中，与C e 0 2 的标准谱图比较，所得 样晶的X 射线衍射峰的位置不同，说骥不同镶镳比例可萼| 起氧诧物的体耦结构交诧。5 5 0 “ C 焙烧后 C e x Z r l ) ( 0 2 氧化物表现为立方相结构。对于不同比例的铈锆氧化物，通过S c h e r r e r 公式 D = ( 2 p c o s 0 计算可知，铈锆氧化物颗粒随z f 4 + 的量的减少焉逐渐变大，与
6、图中a d 衍射峰逐 渐尖化相符。图2 中，随着焙烧温度的升高，衍射峰逐渐尖化，龉化程度增大，晶粒度交小。 C e x Z r l - x 0 2 氧化物晶粒在7 0 0 焙烧过程中发生了烧结并有部分相变，说明溶胶凝胶法制备的铈锆 氧纯物在离湿条件下稳定性欠佳。上述情况说镶铈锆比例、焙烧湿度是影响铈锆氧化物晶粒大小 的重要因素，同时也是影响催化剂催化活性的关键因素。 国家自然科学基金( 2 0 5 6 7 0 0 4 ) 资助项圈 ”透讯联系人：王洪林，E - m a i l ：h l w a n g y n u 。e d u c n P R 一4 7 7 第十一届全国青年催化会议论文集 l
7、O2 0 3 04 0 5 0 6 07 0 2 0 d e g l O2 03 04 05 06 07 0 2 0 d e g 图l5 5 0 “ C 焙烧的不同比例C c x Z r l x 0 2 及C e 0 2 的X R D 图 图2 不同温度焙烧的C c D7 5 Z r 0 2 ，0 2 的X R D 图 ( a - C e o5 Z r o5 0 2 ；b C e o6 3 矾5 7 0 2 ；c C e e7 5 Z r o 2 5 0 2 ；( a = 4 0 0 “ C ；b = 5 5 0 “ C ；c = 7 0 0 ) d C e o9 Z r o1 0 2 ；e
8、：C e 0 2 ) 2 2 载体组成、焙烧温度及金担载量对A u C e x Z r l x 0 2 催化剂催化活性的影响 如表l 所示，当载体为5 5 0 “ C 焙烧的C e o 7 5 Z r o 2 5 0 2 时，A u C e o 7 5 Z r o _ 2 5 0 2 催化剂催化C O 的转化率 最高。这说明较大颗粒的载体有利于和金粒子作用催化氧化C O 。用柠檬酸溶胶凝胶法制备的 C e x Z r I x 0 2 氧化物经5 5 0 。C 焙烧后以立方相结构存在，相比较，立方相在动力学上更有利于铈锆氧 化物的还原，从而提供更多的活性氧催化C O 氧化。另外，C O 的室温转
9、化率随金担载量的增加而增 加，可能是与铈锆氧化物和金协同作用后，随着金担载量的增加，载体活性中心的数目增加有关。 表l 室温下载体组成、焙烧温度及金担载量对A u C e x Z r l x 0 2 催化剂催化活性的影响 1 ) O 9 A u C e x Z r l - x 0 2 ，6 4 7 A u C e x Z r l 斡2 3 结论 以柠檬酸溶胶凝胶法制备的铈锆氧化物为载体，采用沉积沉淀法制备T A u C e x Z r l x 0 2 催化 剂，探讨了载体组成、焙烧温度、金担载量对该催化剂催化氧化一氧化碳性能的影响，并对催化 剂进行X R D 表征，优化了制备条件。结果表明，载
10、体焙烧温度为5 5 0 “ C ，载体为C e o 7 5 Z r o 2 5 0 2 ，金 担载量为4 7 的催化剂在室温下催化C O 的效果最好。 参考文献 【1 】N F u n a z a k i ，A H e m m i ，M H a r u t ae ta 1 ，S e n s a n d A c t u a 口? C h e m ，1 9 9 3 ，1 4 ( 1 - 3 ) ：5 3 6 5 3 8 【2 】S G e d e v a n i s h v i l i ，S P a i D e y , ER a s o u l i ，J A n a l a n d A p p LP y r 0 1 ，2 0 0 6 ，7 6 ( 1 - 2 ) ：7 0 - 7 9 【3 】S R o y , A M a r i m u t h u ，M S H e g d ee ta 1 ，A p p LC a t a l 胁E n v m ，2 0 0 7 ，7 1 ( I 2 ) ：2 3 - 3 1 【4 】M H a r u t a , N Y a m a d a , T K o b a y a s h ie ta 1 ，d C a t a l ，1 9 8 9 ，1 1 5 ( 2 ) ：3 0 1 3 0 9 P R 一4 7 8 摹一、置磊宾置
