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1、17 多相催化反应器的设计与分析气固催化反应过程在工业中有广泛的应用。气固催化反应器有多种型式，其中以固定床和流化床最为常见。相比之下，固定床是比较成熟的一类反应器。例如在烃类的催化重整、水煤气变换、甲醇氧化制甲醛以及合成氨等过程均使用固定床反应器，而且其规模也在不断扩大。本章将要讨论固定床催化反应器的类型和特点、反应器内的传递过程、以及反应器设计与优化等一系列工程问题。最后，将针对目前实验室使用的各类固定床反应器进行简单的介绍。具体讲解如下六个方面的内容：固定床层内的传递现象固定床的数学模型 绝热式固定床反应器设计与分析换热式固定床反应器设计与分析固定床反应器的参数敏感性分析实验室反应器和应
2、用7.1 固定床内的传递现象7.1.1 固定床内的流体流动1.表征床层内催化装填结构的物理量（）对固定床是空隙率 即2为了简单起见，通常使用整个床层的平均空隙率 进行计算。流体流动是通过床层空隙来实现的，流体的流通截面积为 A。但 不均匀，真实流速 u（缝隙速度）也存在分布问题，缝隙速度在壁面附近达到最大。（）对流化床是固含率2.固定床空隙率的径向分布如下图所示：3.固定床流体流动阻力固定床层内流体流动从层流状态到湍流状态的转折过程并不明显（与空管中的流体流动相比）。在相同的条件下，可能在床层的一部分处于层流状态，而其它部分则处于湍流状态。流体在床层中流动产生的压降由两部分组成：颗粒对流体的粘
3、滞曳（ye）力；形体阻力 ,空隙变化、流体与颗粒的碰撞（如孔道截面积的突然扩大和收3缩，流体流动方向的改变等）4.固定床压力降计算公式讨论园管压力降函数关系：影响压降的因素有 P=f(l,d tu,)分析(l,d tu,)其中： 这是个半径验公式，其中 Lr-管长；-流体密度；dp-颗粒直径（或等比外表面积相当直径）；uo-空塔气速。摩擦系数为其中的雷诺数为 ；雷诺数大时f=1.75 雷诺数小时f=150/Re -流体的粘度。由此可以得到：粒度大时， ，P，但催化剂的有效因子 较小；如果颗粒粉化、破碎，那么床层的压降 P。例 7.1 在充填直径为 9mm,高为 7mm 的圆柱形铁铬催化剂的固定
4、床反应器中，在 0.6865MPa 下进行水煤气变换反应。反应气体的平均相对分子量为18.96，质量速度（按空床计算）为 0.936kg/(s.m2)。设床层的平均温度为689K，反应气体的黏度为 2.510-5Pa.s。已知催化剂的颗粒密度和床层4的堆密度分别为 2000kg/m3 及 1400kg/m3。试计算单位床层高度的压力降。解：可按式（7.1）计算，由题意知 Lr=1m床层空隙率为：代入式（.）得再将有关数值代入（7.1）即得单位床层高度的压力降7.1.2 轴向的传质，传热轴向传质的彼克列数为（第五章）对气体而言，则对液体而言由此可见，气体的返混小于液体的返混对混合池模型5对气体而
5、言， ，(Pea)m=2,则 6T 的轴向分布图7.1.3 径向传质与传热1.径向传热固定床邻二甲苯氧化制苯酐7固定床反应器的径向温度分布计算 ht 的经验公式对于球型颗粒（7.6 ）对于圆柱型颗粒82.径向传质混合池模型实验测得: 当 时， （7.8） 9当 Re20 时，（Pea）m=10 7.2 固定床反应器的数学模型固定床催化反应器和均相反应器的区别如下表所示：7.2.1 活塞流模型质量衡算:第四章介绍的拟均相一维模型10热量衡算主流体热容量的变化=反应热+ 由器壁交换的热第四章，变温管式反应器，均相系统动量衡算B.C.11Tc 不等于常数时B.C.复合反应(7.15)(7.16)(7
6、.17)7.2.2 轴向分散模型(7.18)第五章 （5.64）(7.19)B.C.(7.20a)12(7.20b)(7.20c)137.3 绝热式固定床反应器绝热式固定床反应器和换热式固定床反应器的区别在与其与外界交换的热能 Q是否等于零。7.3.1 绝热反应器的类型14间接换热 原料冷激 非原料冷激7.3.2 固定床绝热反应器的催化剂用量（单段）热量衡算（7.21）15质量衡算（7.22）（7.23）第一段： ；第二段：（7.24）（7.25）例 7.2 工业生产中的含酚废液及废气可用催化剂法将酚烧成二氧化碳和水，使其符合排放标准。现拟设计一固定床绝热反应器在 0.1013MPa 下燃烧含
7、酚气体中的苯酚。标准状态下含酚气体处理量为 1200m3/h，苯酚含量分数为16800mg/kg，于 473K 下进入反应器，要求燃烧后气体中苯酚质量分数为100mg/kg 。采用直径为 8mm 以氧化铝为载体的氧化铜球型催化剂，在该催化剂上苯酚燃烧反应为一级不可逆反应，反应速率常数与温度的关系为计算催化剂用量（忽略外扩散阻力）数据：催化剂性质 比表面=140m2/g，颗粒密度=0.9g/cm3,孔容=0.42cm3/g;曲节因子=3；床层空隙率=0.38。反应气体的定压摩尔比热容为 30J/（mol.K）,反应热等于-2990kJ/mol 。解：可根据式（7.25 ）计算催化剂用量。由第 6
8、 章知球型催化剂上一级不可逆反应时的有效因子为（A）梯尔模数（B）（C）17（D）质量衡算热量衡算18（E ）（F）时，时，（G）（H）19（I）（J）7.3.3 多段绝热式固定床反应器（间接换热式）20（7.26）令各段按 PFR 计算（7.27）21N 段有 4N 个变量已知，变量总数=4N-2，需要 4N-2 个方程求解段间22（7.28）段内（7.29）（7.30）23计算方法（一）递推法计算步骤、已知 ,、假定 ,由 ,求、在段内用绝热操作线,求24、在段间用求 和、段内再由 求、段内由 求、段间由 求、段内由 求、重复 重设 ，直到（二）解非线性方程组（代数方程+积分方程）李 7.
9、3 拟采用两段间接换热式固定床反应器在常压下进行水煤气交换反应。原料气中 CO、H2O、CO2 和 H2 的摩尔分数分别为0.1267、0.5833、0.394 和 0.1575，其他为惰性气体。使用直径和高分别为 8.9mm 及 7.67mm 的圆柱形铁铬催化剂。规定进第一段的原料气温度为633K，一氧化碳的最终转化率为 91.8%。为保证催化剂总用量最少，第一段出口的转化隆 第二段的进口温度应控制为多少？水煤气变换反应，反应组分为25（A）（B）解：设 ，PaPaPaPa（C）26（D）设 ，（E）27（F）（G）（H）（I）（J）结合式（J）解式（I ）即可求出第二段出口转化率。采用试差
10、法解得原假设第一段出口转化率等于 0.85 是正确的。 7.4 换热式固定床反应器7.4.1 引言28换热式固定床反应器示意图7.4.2 进行单一反应时的分析（7.10）（7.9）（7.31）（7.32）29、不可逆放热反应及吸热反应：温度升高，转化率增大、可逆放热反应：存在最佳温度线换热式固定床反应器的 T-XA 图（7.33）若未达平衡且靠近反应器出口段的温度是逐渐降低的则30即， 和 的变化趋势相同。当 时 床层热点处 床层温度分布均匀此时（7.34）、热点和冷点放热反应（对应着热点）吸热反应（对应着冷点）317.4.3 进行复合反应时的分析（1）（2）（3）（4）（5）32（7.35）
11、（7.36）（7.37）由拟均相活塞流模型对苯酐(B)（7.38）33对 CO, CO2 (C)（7.39）（7.41）（7.42）（7.43）（7.40）（7.44）34（7.45）（7.46）（7.47）（7.48）（7.49 ）（7.50）（7.487.50）357.5 自热式固定床反应器7.5.1 反应物料的流向逆流 并流比较367.5.2 数学模拟总的热量衡算（7.51）（7.52）（7.53）37用非绝热变温固定床反应器的设计方程当 时， （7.54）G 和 Gc 视为矢量，并流为 +，逆流为 -(7.10)并流时(7.55) 逆流时(7.56) 此时 38(7.57)此外，并流时
12、(7.58a)逆流时(7.58b)注意式(7.58a、b)与绝热操作线方程的形式相似，而实质不同。自热式固定床反应器的设计思路：397.6 参数敏感性研究对象：床层热点温度 热点温度范围： 研究内容：操作参数对 Tm 的影响热点处(7.59)上式中 和 是按热点温度计算的对一级不可逆放热反应40(7.60)假定(7.61)当可以安全操作41（7.62）实际操作时的 Tc 应小于由上式计算的值，才可保证反应器的安全操作经验公式（7.63）, 为绝热温升：按冷却介质温度计算的反应速率常数例 7.4 在换热式固定床反应器中进行一级放热反应，反应速率常数k=7.4108exp(-13600/T),1/
13、s.U=100J/(m2.s.K),Cpt=1300J/(m.K)及（-Hr）=1300kJ/mol，设 T0=Tc=635K.(1)若反应管径 dt=25mm,则床层最高温度是多少？允许最大的进料浓度是多少？(2)若进料浓度为 0.001kmol/m3,则允许反应器直径做到多大？解：（1）床层最高温度 Tmax 可由式（ 7.62）确定最大的进料浓度可由式（7.63 ）求得。因为所以，42代入式（7.63）得又因故（2）由（1）已算出 Tmax=667.8K。若进料浓度为 110-3kmol/m3,高于（1）所算出的允许浓度，仍要保持 Tmax=667.8K 的话，只有改变管径。进料浓度改变
14、，相应绝热温升也改变，此时由式（7.63）得解之得再由 Nc 的定义可算出管径43亦即当进料浓度提高到 110-3kmol/m3 时，必须将管子直径缩小到12.5mm 以下，才能保证床层温度不超过 667.8K。这实质上是为了提高床层的传热强度，使单位单位体积床层的传热面积加大。 44457.7 流化床反应器7.7.1 流态化（7.64）流态化分为两类：a）散式流态化b）聚式流态化46用 Froude 数来区分散式和聚式流态化。通常液固为散式流态化，气固为聚式流态化气泡7.7.2 流化床催化反应器课后复习第一部分 基本内容本章以气、固相催化反应为例，在第47六章介绍的单颗粒催化剂上化学反应宏观
15、动力学基础上，建立起固定床非均相催化反应器模型化的设计方法。着重解决以下几方面的问题。1、固定床内的流体流动行为的定量描述。2、固定床内轴、径向传帧 传热的分析与计算。3、固定床非均相催化反应器的设计方程，及在各种实际操作中的应用。4、固定床反应器的操作稳定性问题。主要内容包括1、基于固定床的分散模型，利用混合池模型及相关的经验公式确定了固定床内轴、径向的传帧 传热的计算方法。2、详细叙述了固定床反应器的活塞流一维非均相模型和非均相轴向分散模型的建立过程，并推导出相应的热量和质量衡算方程。3、建立了单段和多段绝热式固定床反应器的设计方程，提出了优化设计的思路。4、通过对换热式固定床反应器的分析计算，明确了床层热点和冷点及飞温等概念，并分析了固定床反应器的参数敏感性问题。5、推导出自热式固定床反应器的设计方程。6、简要讲述了流化床反应器和实验室反应器的基本原理。第二部分 基本公式
