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1、贺克斌贺克斌 杨复沫杨复沫 段凤魁段凤魁 程远程远 张强张强 赵晴赵晴 杜祯宇杜祯宇 郑光洁郑光洁 马永亮马永亮 清华大学环境学院清华大学环境学院第第18届大气环境科学与技术大会届大气环境科学与技术大会2011.12.04 杭州杭州中国大气细颗粒物的污染特征中国大气细颗粒物的污染特征 提提 纲纲一、背景一、背景二、二、PM2.5浓度的时空变化浓度的时空变化三、三、PM2.5的化学组成特征的化学组成特征四、政策启示四、政策启示一、背景一、背景二、二、PM2.5浓度的时空变化浓度的时空变化三、三、PM2.5的化学组成特征的化学组成特征四、政策启示四、政策启示PM2.5：来源、形成与影响：来源、形成
2、与影响气候棕色云酸雨灰霾健康对流传输扩散对流传输扩散NO2NOHNO3OHRO2, HO2VOCsSO2H2SO4H2O2O3N2O5hvNH4+NO3-2SO4-NH3大气化学反应大气化学反应二次无机颗粒物二次无机颗粒物SNA污污染染源源排排放放二次有机颗粒物二次有机颗粒物SOA一次颗粒物一次颗粒物(如如BC）界面反应；内混界面反应；内混NH3BCNOxSO2VOCChina has abundant emissions of the primary air pollutants in the global scale 全球全球PM2.5浓度分布浓度分布: 2001-2006van Donk
3、elaar et al., Environmental Health Perspectives 2010 大部分城市的大部分城市的PM2.5 浓度超过浓度超过WHO-IT1北方城市北方城市南方城市南方城市Trends of the visibility in the past 50 yearsZhang, X. Y et al., ACPD, 2011中国城市灰霾天数中国城市灰霾天数 提提 纲纲一、背景一、背景二、二、PM2.5浓度的时空变化浓度的时空变化三、三、PM2.5的化学组成特征的化学组成特征四、政策启示四、政策启示Lei et al.，ACP, 2011Significant inc
4、reases of primary emissions of aerosols in East of China during 1990-2005Air pollutants mainly concentrate in the city-clusters中国中国PM2.5 /PM10浓度水平浓度水平100 g/m3 PM2.5浓度随地理位置变化较大，通常北方高于南方地区，西部高于东部；在各浓度随地理位置变化较大，通常北方高于南方地区，西部高于东部；在各区域冬季浓度通常较高。区域冬季浓度通常较高。 PM2.5浓度普遍处于较高的水平，在一些城市甚至超过了浓度普遍处于较高的水平，在一些城市甚至超过了
5、PM10的年均浓度标准。的年均浓度标准。 在远离人为活动的森林和沿海地区在远离人为活动的森林和沿海地区PM2.5浓度相对较低。浓度相对较低。 中国中国PM2.5 浓度水平空间分布特征浓度水平空间分布特征WHOPM2.5PM10北京北京PM2.5 周均浓度的时间序列变化周均浓度的时间序列变化: :1999-2008地面风场地面风场1月月7月月各各观测点点PM2.5的周均的周均浓度均呈度均呈现较大幅度大幅度的波的波动，变化范化范围10.3336 g/m3 ；清；清华和密和密云的峰谷云的峰谷浓度分度分别相差相差18和和28倍，其平均倍，其平均值分分别为11650.7 和和68.933.37 g/m3
6、 。冬季冬季PM2.5周均周均浓度及周度及周际变化化显著高于其著高于其它季它季节，春末至初秋其，春末至初秋其浓度及周度及周际变化幅度化幅度较小小 ；与季节性变化的源排放和气象有关。；与季节性变化的源排放和气象有关。 0204060801001201401601802000 2001 2002 2003 2004 2005 2006 2007 2008年度浓度 (g/m3)0.000.100.200.300.400.500.600.700.800.901.00PM2.5/PM10浓度比CGZTHMYPM2.5/PM10PM10Concentrations (g m-3) PM2.5/PM10 Y
7、ear PM2.5/PM10浓度的上升表明度的上升表明细粒子在可吸入粒子在可吸入颗粒物中的粒物中的贡献在增加献在增加 细粒子的富集反映北京颗粒物污染的区域性与细粒子的富集反映北京颗粒物污染的区域性与复合型特征在增复合型特征在增强强北京北京PM2.5 /PM10浓度及其比值的年际变化：浓度及其比值的年际变化：2000-2008 中纬度地中纬度地PM2.5PM2.5浓度周期性变化规律浓度周期性变化规律锯齿形污染过程锯齿形污染过程基本特征基本特征化学组成化学组成定量新方法定量新方法 为期一周、慢升突降为期一周、慢升突降二次无机成分是锯齿二次无机成分是锯齿型基线的主导成分型基线的主导成分 区域源贡献区
8、域源贡献发现中纬度地区大气颗粒物质量浓度变化的周期性规律；发现中纬度地区大气颗粒物质量浓度变化的周期性规律；提出大气颗粒物提出大气颗粒物“锯齿形污染过程锯齿形污染过程”新概念，锯齿型基线是二次无机成分新概念，锯齿型基线是二次无机成分建立基于积分面积比的定量识别区域来源的新方法。建立基于积分面积比的定量识别区域来源的新方法。J. Geophy.Res.-Atmosphere, 2008: D21309, 2009: D09212 SNAPM10日变化日变化局地局地周变化区域周变化区域 提提 纲纲一、背景一、背景二、二、PM2.5浓度的时空变化浓度的时空变化三、三、PM2.5的化学组成特征的化学组
9、成特征四、政策启示四、政策启示PM2.5 speciation across ChinaAtmos. Chem. Phys., 2011, 11, 5207-5219有机物有机物是中国是中国PM2.5中的重要化学物种；中的重要化学物种； SNA是中国东部地区是中国东部地区PM2.5中中最主要的化学物种；最主要的化学物种； 土壤尘土壤尘的高含量是中国的高含量是中国PM2.5的一个特征，在受沙尘影响的地区和季节尤甚。的一个特征，在受沙尘影响的地区和季节尤甚。Atmos. Chem. Phys., 2011, 11, 5207-5219北京北京北京北京PMPM2.52.5 化学组成的季节化学组成的季
10、节化学组成的季节化学组成的季节/ / / /年际变化年际变化年际变化年际变化 SNA与与EC在北京在北京PM2.5中的份中的份额在持在持续增加；增加；其消光效率最高，因而对能见度降低的贡献相应在增加。其消光效率最高，因而对能见度降低的贡献相应在增加。过去过去10年间，北京年间，北京PM2.5中硝酸盐中硝酸盐与硫酸盐的浓度比迅速增加。与硫酸盐的浓度比迅速增加。NOx与与SO2的排放量比值、降水中二者的排放量比值、降水中二者的比值也表现出一致的规律。的比值也表现出一致的规律。 AE, ACP, under review 北京北京PM2.5中中SO42-/NO3-变化特征变化特征SNA vs. NH
11、3 Atmos. Chem. Phys. 2009: 5131-5153，2010: 2615-2630； Sci.Total Environ. 2006：264-275 PM2.5含水量含水量贫贫NH4+富富NH4+高酸度高酸度低酸度低酸度高酸度高酸度低酸度低酸度Chemosphere 2005; Wang et al., 2003, Atmos. Environ. SOA/OA：冬季高达：冬季高达40%；冬季天然源排放和温湿度等因素均不利于；冬季天然源排放和温湿度等因素均不利于SOA生成，生成，北方冬季如此高比例的北方冬季如此高比例的SOA说明人为源排放的前体物已形成相当大的反应驱动力说明
12、人为源排放的前体物已形成相当大的反应驱动力人为源人为源天然源天然源OC/EC秋季秋季OC/EC冬季冬季北京北京PM2.5中的中的SOAVOC（人为人为） + VOC （天然天然）+ OH -Orgainic PM SOA 北京北京PM2.5中的中的WSOCWSOC与估算的与估算的SOA表现出表现出较强的相关性，说明较强的相关性，说明WSOC的来源以二次为主。的来源以二次为主。 WSOC的吸收光谱呈现棕色的吸收光谱呈现棕色碳的特征。碳的特征。Atmos. Environ., 2011, 2060-2066.Atmos. Chem. Phys., 2011, 11479-11510.北京北京WSO
13、C的吸收效的吸收效率率 (0.71.8 m2/g) 远高于美国的观测结远高于美国的观测结果果 (0.30.7 m2/g)。全球不同地区的观测都发现大气颗粒物中二次有机组分远高于一次有机组分全球不同地区的观测都发现大气颗粒物中二次有机组分远高于一次有机组分Zhang et al, GRL, 2007二次有机颗粒物二次有机颗粒物 vs. 一次有机颗粒物一次有机颗粒物n 有机气溶胶的模拟值和观测值还有数量级的差别有机气溶胶的模拟值和观测值还有数量级的差别烟烟雾雾箱箱模模拟拟Volkamer et al, 2006, GRL Robinson et al, 2007, Science环环境境观观测测n
14、 SOA的估算方法都还存在局限性，不同方法的估算结果尚有较大差距的估算方法都还存在局限性，不同方法的估算结果尚有较大差距（1 1）OC/ECOC/EC比值法比值法结果受结果受OC、EC测定方法的影响大，测定方法的影响大，难以确定一次排放源难以确定一次排放源OC/EC特征比值特征比值（2）WSOC法法 难以扣除生物质燃烧对难以扣除生物质燃烧对WSOC的贡献的贡献（3）CMB源解析模型源解析模型结果受源谱选取的影响大结果受源谱选取的影响大（4）AMS法法OOA实际上仅代表含氧的有机颗粒物，实际上仅代表含氧的有机颗粒物，并不完全等同于并不完全等同于SOADocherty et al., 2008,
15、ES&TSOA形成机制的研究刚刚起步形成机制的研究刚刚起步SOA颗粒物和气溶胶颗粒物和气溶胶统计范围：统计范围：ACP、JGR、EST、AE、GRL作者研究对象刊物Odum 等人为源SOA生成机制Science，1997Lewis 等SOA前体物识别Nature，2000Jang 等酸度对SOA形成的促进作用Science，2002Claeys 等天然源SOA生成机制Science，2004Kalberer 等SOA化学组份（polymers）识别Science，2004Meskhidze和NenesSOA对CCN的影响Science，2006Robinson 等SOA观测值与模拟值的显著差距
16、Science，2007Paulot 等天然源SOA生成路径Science，2009Jimenez等基于AMS的SOA观测Science，2009Pschl 等天然源SOA对CCN的贡献Science，2010Virtanen 等SOA生成新机制Nature，2010de Gouw 等低挥发性VOCs对SOA生成的贡献Science，2011SOA的研究日趋活跃，其观测的研究日趋活跃，其观测手段不断进步，对其前体物和手段不断进步，对其前体物和生成路径的认识也不断深入。生成路径的认识也不断深入。 提提 纲纲一、背景一、背景二、二、PM2.5浓度的时空变化浓度的时空变化三、三、PM2.5的化学组成
17、特征的化学组成特征四、政策启示四、政策启示 US: CAIREurope: CAFEThree Regions + Nine city-clusters RAQM: from EU/US to China总量控制总量控制S与与N在减少酸沉降的同时，有利于削在减少酸沉降的同时，有利于削减灰霾污染，在北方夏季尤为显著；减灰霾污染，在北方夏季尤为显著； 政策启示政策启示1奥运前后北京城区、郊区及河北、内蒙古四个观测点奥运前后北京城区、郊区及河北、内蒙古四个观测点PM2.5日均浓度协同变化，反映了北京周边日均浓度协同变化，反映了北京周边300 km范围内范围内细颗粒物污染的区域性特征；细颗粒物污染的区
18、域性特征；在奥运期间，各点在奥运期间，各点PM2.5浓度同步大幅度下降。浓度同步大幅度下降。北京奥运期间北京奥运期间北京奥运期间北京奥运期间PMPM2.52.5 vs. vs.能见度能见度能见度能见度 PM2.5: 18164 g m-3 68.3 g m-3 在夏季削减在夏季削减PM2.5对于改善能于改善能见度效果比度效果比较明明显； 化学消光分析表明，奥运期间能见度改善可能主要归因于化学消光分析表明，奥运期间能见度改善可能主要归因于SNA（关键成分）（关键成分）的削减。的削减。The changes of AOD have a close relationship with the SO2
19、 emissionsItahashi et al., ACPD, 2011 进一步加严排放标准进一步加严排放标准锅炉大气污染物排放标准锅炉大气污染物排放标准北京新建、扩建、改建北京新建、扩建、改建锅炉烟尘排放限值锅炉烟尘排放限值 火电厂大气污染物排放标准火电厂大气污染物排放标准我国新建、扩建、改建我国新建、扩建、改建锅炉烟尘排放限值锅炉烟尘排放限值 政策启示政策启示2火电厂大气污染物排放标准火电厂大气污染物排放标准20122012全国全国30mg/m3特别特别20mg/m3 nEC/SO42-比值与气溶胶的吸光效率正相关比值与气溶胶的吸光效率正相关 (Ramana et al., Nature
20、 Geoscience, 2010)n中国城市和美国城市的中国城市和美国城市的EC/SO42-比值并无显著差异，而低于印度城市。比值并无显著差异，而低于印度城市。 政策启示政策启示2应加强对与应加强对与BC关联度大的一次细颗粒物排放的控制；关联度大的一次细颗粒物排放的控制； BC reduction opportunities for traditional emission control technologies我国北方冬季我国北方冬季SOA对对PM2.5的贡献很大，应加的贡献很大，应加强对强对VOCs的控制；的控制；NH4+是是SNA浓度水平的敏感因素，我国长期疏浓度水平的敏感因素，我国长期疏于对于对NH3排放的控制加重了二次颗粒物的产生。排放的控制加重了二次颗粒物的产生。 政策启示政策启示3贺克斌贺克斌 杨复沫杨复沫 段凤魁段凤魁 马永亮马永亮大气颗粒物与区域复合污染大气颗粒物与区域复合污染大气颗粒物与区域复合污染大气颗粒物与区域复合污染. . 科学出版社科学出版社, 2011, 2011
