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1、Ce和Sb对Mg-3%Al合金铸态组织与力学性能的影响胡中华，孙华为，秦亚伟，刘胜新*作者简介：胡中华，男，1984年生，湖北省荆州人。基金项目：中国博士后科学基金项目20070410875；中国教育部博士点基金项目20060459007；郑州市科技攻关项目063SGZG23104通讯 刘胜新 E-mail: ，关绍康，张冠宇郑州大学 材料科学与工程学院，河南 郑州 450002摘 要：研究了合金元素Ce和Sb对Mg-3%Al基合金显微组织和力学性能的影响。结果说明，Ce，Sb元素加入后使-Mg17Al12相以细小弥散形态分布。只加入Ce元素时，Ce与合金中的Al元素形成针状的Al4Ce相，合
2、金的铸态室温力学性能较Mg-3%Al合金更差；而Ce，Sb元素同时加入时，在基体中形成了弥散分布的CeSb颗粒相，同时抑制了针状的Al4Ce相的生成，合金表现出较好的强度和塑性。与Mg-3%Al合金相比，Mg-3%Al-1%Ce-1%Sb合金的铸态拉伸强度b提升了7.5 %，伸长率提升了91 %。 关键词：Mg-3%Al合金；Ce； Sb；显微组织；力学性能Effects of Cerium and Antimony on As-cast Microstructure and Mechanical Properties of Mg-3%Al AlloyHU Zhong-hua, SUN Hua
3、-wei, QIN Ya-wei, LIU Sheng-xin, GUAN Shao-kang ZHANG Guan-yu (School of Materials Science and Engineering, Zhengzhou University, Zhengzhou 450002, China)Abstract:The effects of cerium and antimony on as-cast microstructure and mechanical properties of Mg-3%Al alloy were studied. The results showed
4、that adding cerium and antimony could make -Mg17Al12 phase dispersive distribution,while only ce added,the ambient mechanical properties of Mg-3%Al-1%Ce alloy were worse than the Mg-3%Al alloy,because of the precipitation of the needle-like Al4Ce phase;however, when the cerium and antimony were adde
5、d simultaneously, the alloy represented a better plasticity and strength,due to the precipitation of the dispersoid CeSb in the matrix, which inhibited the formation of the needle-like Al4Ce phase.Compared with Mg-3%Al alloy,the ultimate tensile strength b of the Mg-3%Al-1%Ce-1%Sb alloy was improved
6、 by 7.5% and the elongation rate was improved by 91%.Key words: Mg-3%Al alloy, cerium, antimony, microstructure, mechanical properties镁合金具有比强度和比刚度高、导热导电性好、阻尼减振、电磁屏蔽、易于加工成型等优点，被誉为“21世纪绿色工程材料1-2。镁铝系合金是目前应用最为广泛的镁合金系列3，该系列镁合金室温组织主要为-Mg和-Mg17Al12相，其中相常以离异共晶的形式呈网状分布于晶界处，对合金的耐腐蚀性能和塑性极为不利。向Mg-Al系列镁合金中添加一定量的
7、稀土元素不仅可细化基体组织，使-Mg17Al12相以细小弥散形态分布；同时还可提升合金高温抗蠕变性能、耐腐蚀和阻燃性能4-5。但是，在合金凝固过程中生成的铝稀土相以针状或杆状形态沿晶界分布；而且通过固溶等热处理手段也不能有效改变其形态和分布6-7。以针状形态存在的稀土相，对Mg合金基体产生很强的割裂作用，当合金受力时，易引起应力集中，对合金强韧性十分不利8。对变形镁合金而言，其铸态组织对后续加工工艺影响较大，假设能对其铸态组织进行有效控制，则可望得到更为理想的性能。本文以Mg-3%Al为基体合金, 研究了添加Sb元素与稀土元素Ce对其铸态组织和性能的影响。1. 实验方法本实验用原料为纯Mg(9
8、9.99%)、纯Al(99.99%)，配制Mg-3%Al-1%Ce、Mg-3%Al-1%Ce-1%Sb系列镁合金。配料时分别以Mg-Ce、Mg-Sb中间合金形式向合金中添加Ce、Sb元素，配料过程中合计了合金元素的烧损率。实验合金在电阻炉中，采纳低碳钢坩埚进行熔炼，实验过程中采纳CO2、SF6混合气体作为保护气体。当电炉温度升到400500 时，加入纯镁和纯铝块，配制Mg-3%Al合金, 在760时加入Mg-Sb、Mg-Ce中间合金，等中间合金熔化后搅拌静置15min，在730浇入温度为280的金属铸型中，铸成15150mm的试棒。为了消除取样位置对晶粒大小的影响，所有试样均在试棒同一部位取样
9、。试样经粗磨、细磨和抛光后，采纳4%硝酸酒精溶液浸蚀，腐蚀时间10s左右。采纳Olympus H2-UMA型金相采集系统，对合金的铸态组织进行观察。采纳PANalycal XPert PRO型X射线衍射仪上对合金试样进行物相分析。微观组织分析采纳飞利浦Philips的Quanta-200型扫描电镜及其自带的EDAX能谱仪进行。依据国标GB/T228-2002线切割成拉伸试样，用Instron Model 5585材料拉伸实验机进行拉伸试验，拉伸速度为1.0mm/min，拉伸结果取3个试样的平均值。2. 试验结果及分析2.1 显微组织分析Mg-3%Al合金室温组织主要为-Mg和-Mg17Al12
10、相，其中相常以离异共晶的形式呈网状分布于晶界处。图1为Mg-3%Al-1%Ce、Mg-3%Al-1%Ce-1%Sb两种合金铸态显微组织，可以看出，只添加Ce时，合金中已没有网状的-Mg17Al12相出现，而是以细小的点状或不规则的块状存在而且数量较少，同时合金中出现了较多的针杆状新相；而Ce、Sb同时加入时合金中出现了黑色的球块状相，此时针状相已不能显然的观察到，-Mg17Al12相被打散呈点状或不规则的块状弥散分布。(a)针状相20m 20m(b)球块状相图1合金的铸态显微组织Fig 1 Microstructure of as-cast alloys (a ) Mg-3%Al-1%Ce (
11、b) Mg-3%Al-1%Ce-1%Sb图2为两种合金的X射线衍射分析，可以看出Mg-3%Al-1%Ce合金主要由-Mg和Al4Ce两种相组成图2a；而Mg-3%Al-1%Ce-1%Sb合金主要由-Mg和CeSb两种相组成(图2b)。图3和图4为两种合金铸态组织的SEM形貌和EDS分析。从图3中可以看出， Mg-3%Al-1%Ce合金中存在大量的针状相点A，少量的颜色较浅的块状相分布其间(点B)；从EDS分析可以得出，针状相含Al，Ce元素，而块状相中含Mg，Al元素，结合XRD分析，可以推断：针状相为Al4Ce相，块状相为Mg17Al12相。Mg-3%Al-1%Ce-1%Sb合金中针状相消失
12、，出现了颗粒状的新相，如图4 (a )所示。由EDS分析可以看出，颜色较亮的颗粒相富含Ce，Sb元素，而浅色的不规则的块状相含Mg，Al元素，结合XRD可以得出：颗粒相为CeSb相，块状相为Mg17Al12相。关于X衍射分析中并没有出现Mg17Al12相的衍射峰，这可能是由于Mg17Al12相的相对含量较少。两种合金中含Ce和Sb的相中O元素的含量均较高，而基体中并不含O元素，如图3d和图4d所示，这种现象还有待进一步分析。(a) (b)图2 合金的XRD分析Fig 2 XRD patterns of alloys (a ) Mg-3%Al-1%Ce (b) Mg-3%Al-1%Ce-1%Sb
13、AB(a)C (b)(c) (d)图3 铸态Mg-3%Al-1%Ce合金SEM形貌和EDS分析Fig 3 SEM image and EDS analysis of as-cast Mg-3%Al-1%Ce alloyACB(a) (d)图4 铸态Mg-3%Al-1%Ce-1%Sb合金SEM形貌和EDS分析Fig 4 SEM image and EDS analysis of as-cast Mg-3%Al-1%Ce-1%Sb alloy 元素间形成化合物的难易程度，可从其电负性差值来推断。电负性差值越大，元素间的结合力越大，越容易形成金属间化合物。在Mg-3%Al合金中添加1%的Ce，Ce与
14、Al的电负性差值为0.51，大于Ce与Mg的电负性差值0.21，且大于Al与Mg的电负性差值0.3。因此，在合金中加入一定量Ce后将优先生成Al4Ce相。Al-Ce相的生成，降低了合金熔体中的Al原子含量，影响了-Mg17Al12相的形成，因此相尺寸变小，数量随之减少，由连续的网状分布变为离散的点状和块状分布。而Ce、Sb同时加入时，由于Ce与Sb的电负性差值最大，因此合金中优先形成CeSb相，同时抑制了Al4Ce相的形成。表1 Mg、Al、Ce、Sb元素的电负性差值Table 1 Electronegativity difference between element Mg. Al. Ce
15、and Sb元素电负性与Mg的电负性差值与Al的电负性差值与Ce的电负性差值Mg1.3100.30.21Al1.610.300.51Ce1.10.210.510Sb2.050.740.440.952.2 力学性能合金的室温力学性能如表2所示。可以看出，室温拉伸时，Mg-3%Al-1%Ce-1%Sb合金的抗拉强度b最高，为142.1MPa。与Mg-3%Al合金相比，b提升了7.5%，而单独添加Ce的Mg-3%Al-1%Ce合金的强度反而较Mg-3%Al合金强度有所降低。Sb和Ce对Mg-3%Al合金室温伸长率的影响与强度规律相似，Mg-3%Al-1%Ce-1%Sb合金最高为5.74%。与Mg-3%Al合金相比，伸长率提升了91%；而Mg-3%Al-1%Ce合金的伸长率却较Mg-3%Al合金有所下降。加入1%的Sb后伸长率的提升说明材料具有较好的塑性，可见针状稀土相的消除关于提升合金的塑性有着积极的作用，对后续的塑性加工过程无疑是有益的。引起强度和伸长率变化的原因在于，合金元素Sb、Ce 的加入使合金基体组织结构发生变化，产生了新生相。Ce与合金中的Al生成针状化合物Al4Ce，该化合物沿晶界分布，在塑性变形过程中会割裂基体造成应力集中，从而使得强度和
