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1、大学生创新训练计划项目申报书项目名称：以氧化铁为助剂制备尾气净化催化剂 项目负责人： 尹昌臻 所在学院： 化学学院 专业年级： 2011级 学号/身份证号：1142032124/500107199202071616 联系电话： 18782114198 电子信箱： 指导教师： 史忠华 项目起止年月： 2012年12月2013年12月 项目参与学生人数： 4人 四川大学教务处制二一一年三月项目名称以氧化铁为助剂制备尾气净化催化剂申请经费 10000 元起止时间 2012 年 12月 至 2013年 12月项目所属 一级学科 理学项目开展 支撑平台四川大学物理化学实验室项目负责人基本信息姓名学号专
2、业年级所在学院尹昌臻1142032124化学专业2011级化学学院性别联系电话E-mail身份证号男 500107199202071616 项目组成员基本信息序号1234姓名/性别李贺/男曾晓宇/男陈江东/男学号114203211611420320341142032119专业年级化学类2011级化学类2011级化学类2011级所在学院化学学院化学学院化学学院联系电话136780751941354118314618982066443E-身份证号650103199204083212510302199210281016511322199308174119签名指导教师基本信息姓名所在学院或单位研究方向
3、职称/职务史忠华化学学院性别/年龄联系电话E-mail签名男/13540468268项目内容概述(限200字以内) 汽车尾气排放污染物约有100多种成份的混合物，其中主要有一氧化碳（CO),碳氢化合物（CH)，氮氧化合物(NO),硫氧化合物（SOx），微细颗粒物（Pb化合物，炭黑和油雾等），二氧化碳（CO2),甲醛，丙烯醛（CH2CHCHO)等。本小组就以一氧化碳，碳氢化合物，氮氧化合物为主要反应物，以整体蜂窝状堇青石陶瓷（2MgO2Al2O35SiO2）为基体，三效催化剂（铂铑钯贵金属）为主要催化有机体研究以氧化铁为助剂在复燃和稀燃的复杂条件下对氧气存储与释放的尾气净化催化原理及其装置。项目
4、特色创新点概述（限50字以内）采用不同顺序和不同方法的催化剂结合方式追求更大效率的催化反应项目组成员分工姓名主要研究工作尹昌臻对铁的电子效应的研究以及对氧化铁的储氧放氧机理的研究李贺完成制备催化剂（载体、活性组分、助剂）的反应曾晓宇应用XRD法和TPD等分析方法对催化剂进行表征陈江东模拟汽车尾气排放对催化剂的催化性能进行测试一、项目简介（研究内容、目的意义、具体目标、国内外研究现状分析及评价等）研究内容 本组以汽车尾气排放主要物质一氧化碳，碳氢化合物，氮氧化合物，硫氧化合物为研究对象，以沉降法和静置法为制备手段，研究载体和助剂氧化铁的有机结合以及三效催化剂与载体的结合，探究碳氧，氮氧，硫氧化物
5、和催化活性部分以及助剂之间相互作用机理；通过TPD法和拉曼光谱等分析方法对实验产物进行表征；实验模拟汽车尾气的排放与实验产物进行催化反应检测其催化效率。目的意义（1） 通过实验对氧化铁作助剂的机理的完善（2） 通过实验探究新的三效催化剂在不同助剂下的催化能力以及与载体的结合方法（3） 对具体条件下催化剂的催化效率的提升具体目标（1） 数据筛选和分析：通过参考国内外有关文献了解确定载体与助剂的有效结合方法以及其表征方法（2） 通过模拟汽车尾气具体排放的化学环境探究载体助剂以及催化剂的实际催化效率并进行改进（3） 完成成品催化剂的制作国内外研究现状分析及评价 据统计，截止2011 年11 月，我国
6、汽车保有量已超过1 亿，达到100 万以上的城市14 个。汽车排放废气已成为我国大中城市大气环境的主要污染源之一。汽车排放的污染物主要来源于内燃机，其有害成分包括一氧化碳(CO)、碳氢化合物(HC)、氮氧化合物(NOx)硫氢化合物(SO2)和臭氧等，其中CO、HC 及NOx 是汽车污染控制的主要方面。汽车尾气对人类的健康危害很大，治理汽车排放污染，已成为一项刻不容缓的任务。 20世纪6070年代大多数文献只集中于尾气中的CO和CH的氧化，既氧化型二元催化剂（第一代车用催化剂）的开发与研究。当时汽车使用的是含铅汽油。20世纪80年代中期出现了第三代的PT/RH/PD组成的三效催化剂这种三效催化剂
7、，利用了PD的耐高温性和RH优异的NO催化还原性能，大大提高了三效催化剂的催化性能。到20世纪后期，各国的排放法规对三效催化剂的冷启动特性和耐高温性能等提出了更为严格的要求，于是提出开发稀燃型三效催化剂。目前车用催化转化器的催化剂载体基本上是整体式的。整体式载体由许多薄壁平行小通道构成，其气流阻力小、几何表面积大、无磨损、耐高温、催化转化率高。最常用的材料为整体蜂窝状堇青石陶瓷（2MgO2Al2O35SiO2）。对于铁或氧化铁为助剂的催化反应，使用X射线衍射（XRD），N2吸附，X-射线光电子能谱（XPS），氢程序升温还原（H2-TPR），氧完整的存储容量（OSCC），动态储氧能力（DOSC）
8、，拉曼光谱和原位催化试验等方法进行过一些列的性能的探究和机理的解释。 参考文献（1） a Institute of Catalysis, Zhejiang University, Hangzhou 310028, PR China Key Laboratory for Green Chemical Technology of State Education Ministry, School of Chemical Engineering & Technology, Tianjin University, Tianjin 300072, PR China(2)Otto-von-Guericke
9、University Magdeburg, Process Systems Engineering, Universitatsplatz 2, D-39106 Magdeburg, Germanyb Max Planck Institute for Dynamics of Complex Technical Systems, Sandtorstrasse 1, D-39106 Magdeburg, Germany(3)Department of Chemistry, Heterogeneous Catalysis Laboratory, University of Cyprus, P.O. B
10、ox 20537, CY 1678 Nicosia, CyprusReceived 31 December 2005; revised 23 March 2006; accepted 24 March 2006(4) 汽车尾气三效催化剂介绍（谭镜明广州珠江化工集团有限公司研究所）(5)汽车尾气净化催化剂的净化原理与作用机理分析(余靖华)二、研究技术路线及可行性分析研究方案本项目将以氧化铁为助剂，-氧化铝为载体研究以三效催化剂（铂铑钯等贵金属）主要催化有机体就反应物为一氧化碳，氮氧化合物，硫氧化合物和碳氢化合物为研究对象，探究助剂氧化铁对催化性能的改善和提高。主要工作包括以下几个部分一：文献的整
11、理与学习，机理的理解与完善创新。二：（以现有文献为基础制备以氧化铁为助剂的催化剂）（1） 催化有机体与载体之间的结合应用 (2) 混合助剂的制备应用联合沉淀法制备混合助剂第一步：将混合组分ZrO(NO3)3,Ce(NO3)3 ,和Fe(NO3)3.9H2O溶解在水中并加入氨水将PH值调到9.5左右静置12小时左右制成悬浊液第二步：用去离子水充分洗涤上述产物并用乙醇充分干燥2小时第三步：在500下烘焙4小时左右第四步：将上述产物碾压用分子筛处理制成混合助剂（3） 混合助剂和CZ之间的结合应用湿润浸渍法结合CZ和混合助剂第一步：用H2PdCl4溶液浸泡混合助剂12小时第二步：再用联氨溶液浸泡上述产
12、物2小时直到没有气泡为止，用去离子水洗涤直到没有氯离子存在第三步：在110下烘干4小时，在500小烘培2小时制作成催化剂（4）模型的三元催化剂，1（重量）的Pd-Rh型（14/1）/ 20（重量）;氧化铈，氧化铝，按如下方法制备。在载体材料浸渍-Al2O3的（Aldrich公司，标准编制的级）与Ce（NO3）3.6 H2O（Aldrich公司，99.999）在蒸馏水中去离子水在40度C左右，可以得到20 wtCeO2的氧化铝。进行12小时干燥后，在120中，支撑材料煅烧在空气中于200800C CeO2-Al2O3载体的支持，然后浸渍与适当量的Rh（NO 3）3和Pd（NO 3）2（Aldri
13、ch公司，99.999），在蒸馏水中的去离子水，在40C左右，可以得到1（重量）总的金属负载量（钯/铑= 14/1）。将所得的固体在120C的12小时，然后干燥。 1（重量）的部分的Pd-Rh/20CeO2和Al2O3固体浸渍适当的量的Fe（NO 3）3（Aldrich公司，99.99），所以，以产生铁负荷在0.10.4范围内。干燥后，在120C为12小时，将固体存储，无需进一步处理。这里的1重量Pd-Rh/20的重量CeO2和Al2O3固体简称作为PRCA的20CeO2和Al2O3固体的支持，作为CA。 三： 利用XRD和TPD等方法对上述催化剂进行表征，分析其在不同温度下的吸附能力以及催化剂的微观晶体结构以进一步改良其组分 四：在实验中模拟汽车尾气的排放，以检测上述催化剂在实际化学环境中的催化性能 五：以本组的创新点为突破，探究不同顺序的不同种类的活性组分，载体，助剂的结合方法。可行性分析第一二三大步中都有几年来的文献的支持，第四步可以结合本组催化剂实验室中的模拟器进行实验和数据分析。 第五步中，正是通过实验分析和仪器检测发现不同的方式结合会有使三效催化的分散程度不同 ，在此下工夫可以有所斩获。同时铁为第八族元素，周期表中有与其性能类似的元素，用于相似性比较寻找更高效的助剂。三、对项目的参与兴趣和已有的知识积累或实践基础参与兴趣 本项目参与人员皆对物理化学有浓厚兴趣
