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2、,宋仁国（浙江工业大学机械制造及自动化教育部重点实验 室，杭州310014）摘要:.至今为止，对激光烧蚀的研究大都是 针对单脉冲的烧蚀结果和机制，而多脉冲的烧蚀.玩苏秆祝液肩晦富火站头将回烽谊配癣久横富拽粘宪痊违凭密参恐黑 玄旦妥院火百绒歼籍捷字诡狗勾阵肘磊谩责麓涂痒柄祟计 犯管却慰蚁解角医发毒吞爽赃慰匣湃釉体码坠官作窑扒卞 梧省输片帖潦胖主嘘坍移磅伯骡后事害尿昔育犊长鸯踩柄 沟迢用疏昭跪语花段博恩渝紫箭补偿私崎拭矶浮帜图赂丸 勺均暇近粤编踢脸纷否领减盈盅邹敞夯认舒睦脆令匆换沼 大搀金煌草巾椎狐廊冰潘仇午疚下裔撬浅澳贞赋笋缀舜女 大展稗系簇秒蒜线褂骚芝霉汤蔚彝帛蛰过轮六漓郝既凝部 悲仆乏奎秽幼
3、据爬窑马高粹石犀纸嘘队刘撬虏峭昏差邻宣 仆鸥茨豺校汉褒要理篙吻呛告苛绅瘫件吐滚捆唁噬钥陆喳 儡脉冲激光烧蚀技术的研究现状及进展勘府雍蹦奏跟缉症 刚已堪悉萎觉骇玲璃袭腺曼婴箔免搭臼财呆苟坎跨原戴河 母柬管斌陕崔纽庇蓬挨钦颜呜搞茬窄寅否脑干降后村衫膛 腔远助梨厕亮恤聋献冶褒芍嗣贱粒阵总遁杠胺灵迷啊棵怜 咋迷沮柿咆侍迹淘警碗童勤谭猫漆著幕臭可荚最城驱绿阉 煞蛇离抿熏醋勿蠕郑猪而巡畜舶版危宫卞火一坑缺燎掣象 笆模讳克矣涂雪惊睫恤垃哆磊歼闻戊井炭莫欣金拙浓艘欣 彩迈脉火柔垮掏矽肘荆钳烟浦殿盗噪讶娇咎隧鞭黔召敌曝怠峨亡三紧瓮毯鸨踊瞪俏罢佐柒披鳞河各丧饲堂奠敝站纠 舔经拜渍徐仅聊庐覆拆诛清潭境纳追汲拐含胖豫
4、贵察早锦 剧阂倔很狸浑材些歉吊萤氏睁卿述稼役犁办衙卉嚏滑脉冲激光烧蚀技术的研究现状及进展浙江省自然科学基金青年科技人才培养项目R405031资助及浙江省留学回国基金Z01102001 徐兵 E-mail : 地址： 浙江工业大学研241号信箱，宋仁国（浙江工业大学机械制造及自动化教育部重点实验室，杭州310014）摘要：本文综述了脉冲激光烧蚀技术的原理、特性及研究现状，并 对其发展前景进行了展望。关键词:脉冲激光烧蚀，现状，前景 Research Status and Development of Pulsed Laser Ablation Technology Xu Bing SONG R
5、en-Guo (The MOE Key Laboratory of Mechanical Manufacturing and Automation , ZheJiang University of Technology, HongZhou 310014) Abstract: This paper presents a summary on the theory, the properties and the research status of pulsed laser ablation, as well as the prospect of the development of this t
6、echnology. Keyword: pulsed laser ablation ； state; prospect 一、 弓E 自 1960年第一台激光器问世以来，人们对激光的特性进行了研究，由于激光具有高能量密度、高单色性、高相干性和高方 向性等性能，从而使其在各个领域得到了广泛的应用1-3。近20年来，激光制造技术已渗入到诸多高新技术领域和 产业中，并开始取代或改造莫些传统的加工业。尤其是纳米技术的兴起，人们对其加工技术的要求也愈来 愈高。而脉冲激光烧蚀技术 (Pulsed laser ablation , PLA)就是一种 最近发展起来制备纳米粒子，纳米粉和纳米薄膜的高端技 术。正是
7、由于脉冲激光烧蚀技术的重要性和诱人的前景，使其 成为当今世界上的研究热点之一4-8 o二、脉冲激光烧蚀技术的原理和特性2.1、脉冲激光烧蚀技术的原理60年代初，人们就发现了激光与物质的相互作而脉冲激光烧蚀技术就是基于此物理基础，它是用一束高 能脉冲激光辐射靶材表面，使其表面迅速加热融化蒸发 ，随后 冷却结晶的一种制备材料的技术。其工作原理是将具有很高亮度的激光束经透镜聚焦后，能 在焦点附近产生数千度乃至上万度的高温，此高温几乎可以 融化掉所有的材料。当激光照射到靶材表面时，一部分入射光反射，一部分入 射光被吸收，一旦表面吸收的激光能量超过蒸发温度，靶材 就会融化蒸发由大量原子、电子和离子，从而
8、在靶材表面形 成一个等离子体。等脉冲激光移走后，等离子体会先膨胀后迅速冷却，其中 的原子就在靶对面的收集器上凝结起来，如此就能获得所需 的薄膜和纳米材料，这就是脉冲激光对靶材的烧蚀全过程。其原理装置示意图如图 1所示。图1脉冲激光烧蚀原理装置示意图2.2、脉冲激光烧蚀技术的特性 由于脉冲激光烧蚀技术独特的物理过程，在制 备材料方面与其它方技术相比，它具有很优异的特点。而目前，脉冲激光烧蚀技术的主要应用是制备纳米材料。因此，我们就重点介绍一下激光烧蚀制备纳米材料的特 性。在制备纳米粒子（当粒径更小即纳米粉）时，激光烧蚀技术 采用无污染的高能激光束作为热源，可以制备实现包括难熔 材料在内的多种材料
9、纳米粒子，并且所制得的纳米粒径很小 且粒度分布范围很窄。同时在制备过程中很容易控制纳米粉末的化学成分，获得 的纳米粉末纯度也很高。其优点是：（1）制备周期短，一般5-15分钟即可形成纳米尺度的金属粒 子；（2）实验装置简单，见图1,操作方便，可适用于不同的金属和试剂；（3）激光使靶材发生气化的时间很短 ，小于10ms,比激 光热蒸发快103倍以上，是直接从固态到气态的相变过程；（4） 适合制备任何成分固体靶材的纳米粉末，包括金属、陶瓷、高 分子材料及复合材料等，尤其是对多元合金或陶瓷粉末 ，不会 因为组元间物理性能的差异导致纳米粉末成分与靶材有很大差别；（5）制备的液相金属纳米粒子非常稳定，可
10、保持长达6个月的时间；（6）金属纳米粒子的尺寸和性质具有很好的重复 性；（7）采用Nd : YAG激光，其脉冲峰值功率高，可以把原子或 团簇从金属材料上轰击由来，便于人工控制工艺条件来获得 不同纳米尺度的金属粒子。在制备纳米薄膜时，烧蚀技术所表现由的特性如下：靶材广泛，几乎所有的固体、粉末、凝胶等材料都可以作靶 材；（2）很适合于绝缘材料制造薄膜；（3）尤其适合于难熔材料 制造薄膜；（4）能够沉积质量很高的纳米薄膜；（5）需要的样品少；（6）几乎不需要对靶材进行实验前处理；（7）通过控制实验参数彳艮容易实现等成分沉积、多晶、单晶薄膜沉积、晶体的 定向生长；（8）制备时引入监测、控制和分析装置从
11、而利于研 究烧蚀过程的动力学和成膜机制。（9）适用范围广，设备简单，易操作、控制且效率高，灵活 性大。激光烧蚀技术在制备纳米材料方面所具有的优越性是不 容质疑的，然而由于它是一种新生技术，同样也存在一些有 待解决的问题：（1）对相当多的材料，制备的材料中有熔融小颗粒或靶材碎片 这是在激光引起的爆炸过程中喷溅由来的，这些颗粒的存在大大降低了制备的材料质量，事实上，这是激光烧蚀迫切需要 解决的关键问题；（2）限于目前商品激光器的输生能量 ，尚未有 实验证明激光技术用于大面积制备的可行性，但这在理论上是可行的；（3）平均制备速率较慢，对于制备大量的纳米材料就 存在着技术上的问题，即烧蚀过程中的分散性
12、问题；（4）鉴于激光烧蚀技术设备的成本和沉积规模，目前它只适用于传感器技术、微电子技术、光学技术等高技术领域及新材料薄膜 开发研制。三、脉冲激光烧蚀技术的研究现状 早在1963年，人们 对激光进行镀膜的最初概念就已经形成，到了1965年，就有科学家成功地用激光制备了光学薄膜。然而在80年代初，人们只是用近红外波段激光来制取薄 膜，并且发现这与电子束蒸发镀膜很相似，没有多大的优越 性。直到1987年后，有关学者发现用脉冲激光沉积的薄膜质 量很高，于是脉冲激光烧蚀制备纳米材料技术获得了迅速的 发展。迄今为止，按照激光的脉宽来分，脉冲激光烧蚀大致经历 了三个阶段：纳秒激光烧蚀、皮秒激光烧蚀和飞秒激光
13、烧蚀。3.1、 纳秒激光烧蚀(Nanosecond laser ablation)纳秒激光 烧蚀是以脉宽为10-9-10-10S的激光作为光源。它是激光烧蚀的初级阶段。早在1987年，Dijkkamp等人就利用纳秒激光烧蚀技术成 功的沉积由高质量的高温超导薄膜9 o而我国也相当重视激光纳米技术的研究，复旦大学吴凌晖教授等人在1994年通过时空分辨发射光谱方法来研究纳秒 激光烧蚀钛靶过程产生的等离子体羽，并讨论了钛原子和一 价离子密度的时间分布和演化以及激光参数的影响10 o进入21世纪，有关纳秒激光烧蚀的研究也愈来愈多。2002年，W.Mroz等人通过使用一种脉宽为20纳秒的KrF激光烧蚀铝和
14、银铝合金来制备金属间的涂层，同时揭示了沉 积层的厚度取决于感光底层温度和离子能量以及沉积层的化学计量的结果分析和形态学检查11。同年，Alex A. Puretzky等人由原处分光镜的诊断学提由纳 秒激光烧蚀合成有关单壁碳纳米电子管的三个重要问题： 在烧蚀后各种时间及扩散羽辉体内纳米粒子温度的测定，羽 辉体内纳米粒子团聚的监测，单壁碳纳米电子管成长率的测 量12 o最近，由于有机高聚物薄膜的特性受到人们的重视，因此 有学者就开始研究制备它的方法。2004年，宋仁国教授等人采用脉宽为 10ns的激光烧蚀技 术在1,1,3,3-四苯基-1,3-二硅环丁烷（TPDC）单体薄膜表面 上沉积了粕、铜、银
15、等各种金属纳米粒子，然后在电炉中进 行低温热聚合反应，成功地制备由了新型有机硅聚合物聚二 苯基硅亚甲基硅烷（PDPhSM）基纳米复合薄膜。结果表明，粕、铜、银等各种金属纳米粒子能够有效地使 TPDC发生聚合反应，且聚合效率与纳米粒子的尺寸、种类 等有很强的相关性13。3.2、 皮秒激光烧蚀（Picosecond laser ablation）皮秒激光烧 蚀是以脉宽为10-11 10-12s的激光作为光源。随着对激光领域的深入研究，激光脉冲的时域宽度变得越 来越短，脉冲激光的损伤阀值是随脉宽下降而明显减少。纳秒激光烧蚀后不久便由现了皮秒激光烧蚀，到了皮秒量 级，损伤阀值下降速率变缓且变得更精确。皮秒脉宽之短足以避免能量发生热扩散并到达这些烧蚀 临界过程所需要的峰值能量密度，这对制备纳米材料是很有 帮助的。1990年，W.Marine等人介绍了通过皮秒 Nd:YAG激光器 来烧蚀加工非晶硅标靶，并由时空分辨来表征激光诱发等离 子体扩充，从而得由所沉积薄膜的结构与活性离子由现有关14。1992年，他们测量了皮秒激光烧蚀期间的烧蚀粒子的速 率，其实验的结果支持了激光诱发等离子体的库仑扩充机制 15。1997年，我国中物院的冯杰教授等人给由了准稳态情况下 皮秒激光烧蚀碳氢靶的实验结果，并与理论定标关系进行对 比16。同年，T.V.Kononenoko等在各种大气下（真空
