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1、. .稀有气体同位素地球化学研究现状一、气体地球化学的概念气体地球化学是研究自然界呈气态的元素及化合物的形成、运移、聚集和分布规律的科学。主要是指元素周期表中的H、N、O、S、卤族和稀有气体等形成的单质和化合物。根据气体组分的特征，可将其分为三种类型，烃类气体、非烃类气体以及元素周期表中的零族元素。气体地球化学主要是研究这些气体的地球化学特征、成因类型、运移、积聚规律及其所参与的地球动力学过程和表征的地质学意义。烃类气体是天然气中占优势的气体成分，是优质的能源资源和化工原料，在国民经济建立和社会进步中占有十分重要的地位。烃类特别是甲烷参与各种地质作用、成矿作用已引起人们的强烈关注。甲烷是“温室
2、气体之一，其环境意义更引起广泛的兴趣。烃类气体地球化学或天然气地球化学是气体地球化学中历史悠久，开展最快，成果最多的一个分支领域。非烃气体在某种意义上也是重要资源，如CO2气藏。非烃气体早在人类观察火山活动、利用地热资源的过程就作了大量的工作，积累了丰富的资料。非烃气体的化学活动性，使得它们在参与各种地球化学过程中起着非常重要的作用。但正是由于它们的化学活动性，使得其参与的过程变得复杂而难以捉摸。稀有气体及其同位素组成特征的研究也是气体地球化学研究领域极为活泼，硕果累累的一个重要分支。自然界稀有气体同位素的首次应用是用氨法测定地质年龄。继而又开展了钾-氩法及其它稀有气体同位素计时法。地幔中原始
3、稀有气体和放射性成因稀有气体特征的研究是当前地球化学研究领域十分引人注目的课题。它们对于研究地球的形成、热演化史、构造演化史和化学演化史有深远的意义，并有助于说明地球的脱气和大气圈的形成演化问题。随着分析测试技术的提高, 稀有气体同位素越来越受到关注, 广泛应用于地学研究的各个领域, 特别是对地球的形成和演化、岩石和矿床成因,以及油气的成因研究, 稀有气体同位素与其他同位素相结合的示踪方法不断完善, 并在示踪流体来源、分析比照构造环境及解决矿床成因等方面取得不少成果。本文主要阐述气体地球化学中稀有气体在成矿方面的应用。二稀有气体特点稀有气体指元素周期表中的零族元素,包括He、Ne、Ar、Kr、
4、Xe和Rn六种元素,它们在地球中的含量稀少,并且化学性质很不活泼,故以前曾被称为“隋性气体。表1 稀有气体的物理化学特性稀有气体在自然界的行为显示了假设干重要的特点：1同稀有气体的宇宙丰度相比拟，各种天然物质中原始稀有气体的丰度极低，各种核过程和物理过程产生的各种效应十分突出，从而使得我们有可能鉴别其它成因类型的稀有气体；2在多数场合，根据稀有气体的元素和同位素组成特征，我们可以讨论有关的物理过程，而不涉及极为复杂的天然化学过程，这样可使得所提出的各种理论模式更接近于真实情况；3稀有气体的高度挥发性，有助于探索挥发性元素的脱气历史，各种天然物体的热历史与及与稀有气体有关的种种热力学过程。上述这
5、些特征使稀有气体在地质作用过程中,其化学组成和同位素组成的变化几乎不受复杂的化学反响过程的影响,而主要取决于诸如脱气、混合、吸附及核反响等物理过程，因此稀有气体在示踪方面具有独特优势三、稀有气体同位素示踪成矿流体原理一般认为, 地球中的稀有气体主要有4个源区,分别为大气、饱和大气的地下水、地壳和地幔, 其中地幔稀有气体又可分为上地幔和下地幔源区。研究说明,现今地幔中的稀有气体与地球形成时的原始稀有气体组成一样,主要以3He、20Ne,22Ne和36Ar等为主;地壳成因的稀有气体主要由地壳岩石、矿石中放射性同位素的衰变及其诱发的各种核反响产生;而大气中的稀有气体那么被认为是通过地球的脱气形成的。
6、上述3种成因的稀有气体溶解在地下水中并到达溶解平衡时便组成了稀有气体的第4个源区。地球样品中的稀有气体均是上述一个或多个源区稀有气体的混合。这4个源区的稀有气体同位素组成有各自的特征。表2 地球各圈层的稀有气体同位素组成如3He/ 4He比值,在大气、地壳、上地幔和下地幔中的平均值分别为1.410-6,210-8,1.210-5和510-5。其他如4He/40Ar,21Ne/22Ne, 4He/20Ne,36Ar/38Ar,129Xe/130Xe 等同位素比值也因其来源不同而有相异的组成特点。稀有气体的多源区性及其在各源区中不同的地球化学组成是利用稀有气体同位素进展有关地质和地球化学过程示踪的
7、理论根底。稀有气体同位素地球化学组成被认为是成矿流体及其中地幔流体成分最重要的示踪剂之一。以He为例,典型地幔流体中的He同位素, 其3He/4He比值为( 81)Ra Ra= 1.410-6,为大气成因稀有气体的3He/4He值,主要为原始He;而地壳成因稀有气体的这一比值为(0.050.01)Ra,主要为放射性成因He。这种差异为识别成矿热液体系中的地幔流体组分和全面理解成矿动力学背景提供了一种有利工具。四、稀有气体同位素地球化学研究现状稀有气体在地球各圈层具有特征的同位素组成,是各种地质作用和地球化学过程理想的示踪剂。近年来,稀有气体同位素地球化学研究中最令人瞩目的进展之一,是示踪地球内
8、部流体的来源、运移机制和演化历史,研究对象包括各种现代地热流体、天然气和成矿古流体。氦和氩的同位素组成在地壳与地幔中差异极大,是壳-幔相互作用过程极灵敏的示踪剂。早在上世纪60年代便已广泛应用于现代地质流体的源区及其水-岩反响过程的研究,如Kennedy等对美国内华达州的热泉、喷气孔(天然C2O气藏)和井水中稀有气体丰度及其组成；1969 年,Clarke等首次在太平洋卡尔玛迪克海沟观测到比大气值和正常海水高得多的3He/4He 比值(达10-5量级),证明地球内部仍含有相当数量的原始稀有气体并正在脱出。之后,对世界上大洋地区和许多幔源样品的稀有气体组成进展了广泛的研究,如大洋中脊玄武岩、洋岛
9、玄武岩、金刚石、地幔包体、海底热液流体等,并取得一系列重要进展。如在夏威夷岛链Loihi和Kilauea玄武岩中发现了太阳型Ne(20Ne/22Ne达11.35)和过剩的129Xe; 冰岛热点区地热流体的3He/4He高达26Ra。 这些研究说明,与大气和地壳相比,地幔明显富集原始稀有气体组分(如3He,21Ne,36Ar ,129Xe等),富集倍数可达103以上的数量级;而且下地幔比上地幔更富集原始稀有气体。研究还说明, 地幔岩浆活动及火山喷发是地幔稀有气体向地壳运移并最终进入大气圈的重要途径,而这些岩浆活动和火山喷发往往发生在洋中脊、岛弧和俯冲带等构造部位。进入20世纪80年代以后,随着大
10、陆地质研究热潮的再次兴起,以及现代质谱技术的快速开展,地质学家开场把稀有气体研究的对象转向大陆,并取得进展。如 Kennedy 等对大陆地壳中Ne同位素分布进展了系统测定,得到的结果为20Ne/22Ne0.00,21Ne/22Ne=0.47,并认为,象He同位素一样,Ne同位素组成(尤其是20Ne/22Ne)也是鉴别地球样品中稀有气体来源的重要且有效的指标。Oxburgh 和ONions通过对西欧大陆不同构造单元的稀有气体的研究发现,在稳定构造单元的地壳中(如大不列颠和北爱尔兰),幔源稀有气体不存在或浓度异常低;相反,在地震活动区、地壳拉伸区或年轻的火山活动区(如土耳其西部盆岭区、希腊中新生代
11、断陷盆地等地),那么普遍检测到了相当份额的幔源稀有气体。最近,Drescher等和Bach等通过KTB深钻取样,对德国大陆地壳岩石的稀有气体同位素组成进展了系统地研究, 并在其中发现了原始稀有气体组分3He及21Ne的过剩。稀有气体同位素地球化学研究中最令人瞩目的进展是利用稀有气体同位素组成对地球内部流体的来源、运移机制和演化历史进展示踪,这方面的研究对象主要包括各种现代地热流体和天然气。结果说明,虽然H、O同位素说明许多地热流体中的水完全是大气降水成因的,但其中却有不同数量幔源稀有气体的混入,幔源气体的份额可高达65%以上。 同样,尽管很多天然气是在地壳中形成的,具有明显的生物成因,但在其中
12、却观测到了原始稀有气体成分的存在,如美国墨西哥州哈丁县CO2气井中129Xe相对大气过剩8% ,3He/4He= 3Ra,40Ar/36Ar =1000,且有过剩的20Ne。对中国东部一些天然气中He-Ne-Ar同位素体系的研究也发现,相当一局部气井中(典型的如松辽盆地、苏北盆地、三水盆地、辽河盆地、济阳坳陷、黄骅坳陷等)有明显的幔源稀有气体成分的混入。在有的地方,幔源稀有气体(主要是He)的含量还到达工业品位并形成工业气藏。王先彬等通过对腾冲火山区温泉气体的组分和He-Ne-Ar同位素体系的研究发现,75%以上的温泉其3He/4He2.3Ra, 最高可达5.13Ra,4He/20Ne=0.4
13、4193,反映这些温泉气体中有大量来自地幔的 He。上述研究还说明, 地热流体或天然气中幔源稀有气体的出现与其所处的构造背景具有密切的关系, 即幔源稀有气体在空间上的分布特征与地壳强烈拉X的地区十分吻合。如德国莱茵地堑、匈牙利Pannonian盆地、中国东部中新生代裂谷系等, 在这些地区, 强烈的地壳拉X导致大量断陷盆地和深断裂的形成, 为幔源稀有气体进入地壳提供了通道近十余年来, 对地球流体的稀有气体同位素地球化学研究,已经从现代地热流体和天然气延伸到古成矿流体,即研究矿物流体包裹体的稀有气体特征,并对古成矿流体的来源、成因和运移机制进展示踪,为探讨矿床成因提供了强有力手段。采用该方法,国内
14、外对不同的矿床和矿种的研究取得的一些进展:铜矿:对铜矿的研究工作,比拟典型的是胡瑞忠等对*马厂箐斑岩铜矿床的研究,通过分析黄铁矿中He、Ar同位素,结合C和S同位素,作者认为该矿床成矿流体是地壳大气成因的低温地下水和地幔高温岩浆的混合物。金矿:毛景文等分别对*万古金矿床和*东坪碲化物金矿床进展了稀有气体同位素测试,结果反映出矿床成矿过程有地幔流体的参与。X连昌等对胶东地区的4个金矿床中的黄铁矿进展了分析测试,认为其成矿流体中都有不同比例的地幔流体参加。多金属矿床:对多金属矿床的研究工作开展较早,如Simmons等对秘鲁的两个多金属矿床的样品进展了He同位素研究,认为成矿流体中He是幔源的,并且
15、在矿化期间有较冷流体插入成矿热液中。在国内,主要有胡瑞忠等、赵葵东等、薛春纪等做过该方面的研究。胡瑞忠等对哀牢山-金沙江富碱侵入岩带金铜矿床、哀牢山金矿带金矿床、金顶超大型铅-锌矿床的氦、氩同位素研究说明, 金顶超大型铅-锌矿床成矿流体中的稀有气体为地壳成因, 而其余矿床成矿流体中有大量幔源组分的参加。此外, 不少学者利用稀有气体同位素研究成矿古流体的性质和来源,并取得了许多重要成果。对华南下寒武统具代表性的黑色岩系中黄铁矿流体包裹体的氦、氩同位素组成研究发现, 成矿流体主要由建造水(盆地热卤水) 和饱和大气水(海水) 组成, 根本不含地幔流体或深源岩浆水。成矿过程可能是盆地中的建造水由于上覆沉积物的压力,顺层侧向迁移,并沿断裂上升与海水混合而成。对古成矿流体稀有气体的研究还发现, 硫化物尤其是黄铁矿对流体包裹体中的稀有气体具有最好的保存能力,即使是最容易扩散的He,在封闭后的100Ma时间内,也不会发生明显的扩散丧失,而石英等透明矿物流体包裹体中的He等那么容易发生扩散丧失。因此,石英等透明矿物中流体包裹体的浓度不能代表其捕获时的浓度。但是,He扩散所产生的同位素分馏效应极小且根本可以忽略不计,对应用 He同位素比值讨论成矿流体来源和演化不会产生根本影响。早期对稀有气体的测定
