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1、新型超级电容器电极材料-碳化锰/碳复合材料Novel electrode material of supercapacitor-manganese carbide/C composites摘 要超级电容器是一种新型高功率储能器件,相比电池,具有更大的功率密度值；相比传统的静电电容器,具有更高的能量密度；同时具有瞬间释放特大电流特性,充放电效率高、循环寿命长等特点。根据储能原理,电化学超级电容器分为双电层电容器和法拉第赝电容器。目前,对超级电容器的研究,主要集中在电极材料方面。本文采用高温炭化的方法制备碳化锰/碳复合材料。由于复合材料的比表面积对于电极材料的容量有很大影响,本文通过改变制备复合材
2、料过程中无水碳酸钾的质量来改变符合材料的比表面积,进而改变超级电容器的容量。在以汞/氧化汞为参比电极、铂片为辅助电极的三电极体系中,以1mol/L的KOH溶液作为电解液,用循环伏安法、恒电流充放电和交流阻抗技术来测试碳化锰/碳复合材料的电化学性能。虽然论文对于制备高比表面积的碳化锰/碳复合材料还需要进一步的研究,但本文对于电极材料的制备和性能测试提供了一些有价值的方法,对超级电容器的研究就有一定意义。关键词：超级电容器；碳化锰；碳；复合材料 / Novel electrode material of supercapacitor-manganese carbide/C compositesAb
3、stractSupercapacitors are new energy storage devices with high power densitypared with batteries, it has the power density of greater value. Compared with traditional static capacitor,it also has a higher energy density; at the same time with the release of large transient current characteristics, c
4、harge-discharge efficiency, and long cycle life characteristics.According to the principle of energy- storage, there are two types of capacitors: electric double-layer capacitor and faradaic pseudo-capacitor. Nowadays,studies on supercapacitors are mainly focused on the preparation of high performan
5、ce electrode material.In this thesis, MnC/C composites are prepared by the methods of High-temperaturecarbonization. Since the specific surface area of composite materials for the electrode materials has a significant impact on the capacity, by changing amounts of K2CO3, to change the specific area
6、of composite, and to change the capacity of the supercapacitor. In the three electrodes system, 1mol/L KOH isused as the electrolyte, Mercury-Oxidation Mercury electrode as reference electrode, and a platinum plate as auxiliary electrode. The technology of constant current charge discharge, cyclic v
7、oltammetry and electrochemical impedance spectroscopy are employed to test the electrochemical properties of the MnC/C composites.Although the preparation of high specific surface area of manganese MnC/C composite materials need further study, our works including the preparation of electrode materia
8、l and performance tests provides valuable approaches for further study of carbon composite supercapacitors.Key words: Supercapacitor；manganese carbide；carbon ；Composite Materials目 录摘要IIAbstractIII引言11 文献综述21.1 超级电容器21.1.1 超级电容器的结构21.1.2 超级电容器的特点31.1.3 超级电容器的原理41.1.3.1 双电层电容器51.1.3.2 法拉第赝电容器61.1.4 超级
9、电容器的性能指标71.1.5 超级电容器的用途81.1.6 国外研究现状91.2 超级电容器的电极材料101.2.1 超级电容器电极材料研究进展101.2.2 碳基材料101.2.3 金属氧化物及水合物材料121.2.4 导电聚合物材料132 电极材料的性能测试方法142.1 循环伏安特性曲线142.1.1 循环伏安特性曲线测试原理142.1.2 曲线中的比容量计算152.2 恒电流充放电曲线162.2.1 恒电流充放电的原理162.2.2 恒电流充放电曲线中的比电容计算162.3 交流阻抗曲线173 超级电容器电极材料的制备193.1 主要化学试剂和仪器设备193.1.1 化学试剂193.1
10、.2 仪器设备193.2 碳化锰/碳复合材料的制备203.3 超级电容器电极片的制备224 碳化锰/碳复合材料电极片性能测试234.1 电化学性能测量体系234.2 碳化锰/碳复合材料电极循环伏安特性234.2.1 典型的循环伏安特性曲线234.2.2 不同的扫描速率对碳化锰/碳复合材料电极的循环伏安特性的影响244.2.3 不同无水碳酸钾的含量对碳化锰/碳复合材料电极的循环伏安特性的影响244.3 碳化锰/碳复合材料电极的恒电流充放电特性264.3.1 碳化锰/碳复合材料电极的恒电流充放电曲线264.3.2 碳化锰/碳复合材料电极在不同充电电流下的恒电流充放电特性264.3.3 不同无水碳酸
11、钾的含量对碳化锰/碳复合材料电极的恒电流充放电特性的影响274.4 酸洗对碳化锰/碳复合材料的影响284.4.1 酸洗对碳化锰/碳复合材料的循环伏安特性的影响284.4.2 酸洗对碳化锰/碳复合材料的恒电流充放电特性的影响294.5 碳化锰/碳复合材料电极的交流阻抗谱305 结论与展望325.1 结论325.2 展望32参考文献33致谢35引 言在人类社会高速发展的今天,对能源的需求也飞速增长,但是传统的化石能源不可再生,近年的石油危机便充分暴露能源需求与供给之间的矛盾。而且,全球生态环境日益恶化,人类今后会更加依赖清洁的、可再生的能源。超级电容器的相关研究以及近年来的大力发展就顺应了人类对新
12、型能源的需求。超级电容器是一种介于普通电容器和二次电池之间新型无维护储能元件,比功率是电池的10倍以上,储存电荷的能力比普通电容器高,具有工作温度围广、可快速充放电且循环寿命长、无污染零排放的新能源1。由于超级电容器具有比普通电容器更高比电容量和能量密度,而且同时具有比电池更高的功率密度,在通讯科技、信息技术、家用电器等各种工业领域以及电动汽车、航空航天等领域都有广阔的应用前景。已经受到了世界各国的普遍重视2.3。目前,超级电容器的种类按其工作原理可以分为双电层电容器、法拉第赝电容器有文献中也称之为法拉第准电容器以及二者兼有的混合电容器。双电层电容器基于双电层理论,利用电极和电解质之间形成的界
13、面双电层电容来储存能量。法拉第准电容器则基于法拉第过程,即在法拉第电荷转移的电化学变化过程中产生,不仅发生在电极表面,而且可以深入电极部,因此可以获得比双电层电容器更高的电容量和能量密度。无论基于何种原理,超级电容器都可以分为四大部分：双电极、电解质、集流体和隔离物。当前,人们研究的热点是电极材料和电解质,电极材料的研究主要在四个方面：碳电极材料,金属氧化物及其水合物电极材料,导电聚合物电极材料,以及混合超级电容器。电解质需要具有很高的导电性和足够的电化学稳定性,以便超级电容器可以在尽可能高的电压下工作。现有的电解质材料主要由固体电解质、有机物电解质和水溶液电解质。 1 文献综述1.1 超级电
14、容器电容器是一种储存电能的元件,具有使用面广、用量大、不可取代的特点。产量约占全球电子元件的40%,产值约占全球电子元件的10%以上,它作为备用电源被广泛应用于声频/视频设备、调协器、机、机及计算机等通讯设备和家用电器中。电容器的研究是从30年代开始的,随着电子工业的发展,先后经历了电解电容器、瓷介电容器、有机薄膜电容器、铝电解电容器、钽电解电容器和超级电容器的发展。但是,总的来说,电容器的储存能量相对较小。随着微电子工业和数字技术的发展,能源危机和环境保护成为人类可持续发展战略的核心,对能源储存与转换元器件的要求越来越高,也使得电容器的发展被提升到一个新的高度。超级电容器的出现,正是顺应时代
15、发展的要求。超级电容器是一种相对新型的电容器,它的出现使得电容器的上限容量骤然跃升了34个数量级,达到了法拉第级的大容量,缘于此,它享有超级电容器之称4。超级电容器是一种既似传统静电电容器具有很高的放电功率,又似化学电源具有很大的电荷存储能力,且具有超长使用寿命的新概念器件。它与传统静电容器和化学电源的工作机理不尽相同。超级电容研究领域的国际权威B.E.Conway教授将其分为两类：一是基于高比表面积电极材料与溶液间界面双电层原理的双电层电容器,另一类是基于电化学欠电位沉积或氧化还原法拉第过程的赝电容器Psuedocapacitors。虽然两种机理完全不同,但通常作为双电层电极材料的碳电极材料或多或少也会有氧化还原反应发生而产生赝电容效应,而通常作为赝电容电极材料的二维、准二维材料也存在相当成分的双电层容量,二者界限并不是非常清晰。根据命名角度的不同,对超级电容器有不同的称呼,诸如超级电容器Supercapacitor、电化学电容器Electrochemical Supercapacitors、超大容量电容器Ultracapacitors、双电层电容器Electric double layer capacitors,EDLC等。目前,超级电容器是更为广泛
