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1、哈尔滨学院本科毕业论文（设计）目 录摘 要1Abstract2前 言3第一章 氮氧化物的危害及产生4 1.1 NOx危害和产生4 1.1.1NOx危害4 1.1.2 NOX来源4 1.2燃烧中NOX生成途径5第二章 氨选择性催化还原（NH3-SCR)法5 2.1氨反应机理及缺点6 2.1.1氨氧化吸收生产硝酸6 2.1.2 SCR催化反应原理6 2.1.3 SCR催化反应的不足7 2.2高温S C R催化剂7 2.3低温S C R催化剂8 2.3.1金属催化剂8 2.3.2分子筛催化剂8 2.3.3 炭基载体催化剂9 2.3.4金属氧化物催化剂9 2.3.5复合型催化剂10第三章 烃 及 尿
2、素 类11 3.1碳氢化物作为还原剂12 3.2尿素作为还原剂12第四章 选择性催化还原法发展和要求14 4.1催化剂载体技术的发展14 4.1.1当前的汽车尾气净化处理技术14 4.1.2催化剂载体的作用与要求14 4.1.3催化剂的载体应满足以下要求15 4.2催化剂载体材料的发展与比较16 4.3催化剂载体的结构与性能17结 语19后 记20参考文献21II 摘 要选择性催化还原法是脱除氮氧化物的最有效的方法，当前大多数工业和排放处理脱硝均采用这种技术。它包括：氮氧化物的危害及产生，氨选择性催化还原（NH3-SCR）法，烃及尿素类，选择性催化还原法现状和发展来讨论。在这里对低温下氨选择性
3、催化还原（NH3-SCR）法和选择性催化还原法现状和发展着重分析。而低温选择性催化还原氮氧化物技术的核心在于选择高效的催化剂。因此开发具有低温活性的高效脱硝催化剂成为当前国内外的研究热点。文章对近年来选择性催化还原法脱除NOx的研究进展进行综述。关键词:选择性催化还原；氮氧化物；催化剂Abstract The method of Selective catalytic reductione is the most effective way to deal with nitrogen oxid, the method of removal of NOx emissions are mostly
4、 used in industrial in the present. The paper reviews the hazards and produce of nitrogen oxides, the method of selective catalytic reduction with ammonia(NH3-SCR) and the method of selective catalytic reduction with hydrocarbons and urea, discusses the Situation and development of selective catalyt
5、ic reduction . the method of the low temperature selective catalytic reduction with ammonia (NH3-SCR)has been focuse on. The core technology of the low-temperature selective catalytic reduction of nitrogen oxides is the option on effective catalyst. Therefore, the efficient development of a low-temp
6、erature DeNOx catalyst activity has become a research hotspot at domestic and abroad. This articles has researched the review of progress of selective catalytic reduction of NOx Removal in recent yearsKeywords: selective catalytic reduction; nitrogen oxides; catalyst前 言大气中的NOx能引起酸雨、光化学烟雾、地表水富营养化等破坏生
7、态环境并危及人健康的一系列问题。控制大气中NOx的排放引起了全球的关注，同时也是我国目前大气环境保护中的重点和难点。因此，对NOx的处理尤为重要。催化脱硝法中的选择性催化还原法（SCR）兼顾经济与效率，是目前成熟的工业方法.以NH3为还原剂的选择性催化还原(SCR)脱硝技术是目前工业上最有效的固定源NOx脱除方法，所用催化剂的反应温度须在350以上为达到此温度，烟气脱硝反应器必须置于锅炉省煤器之后，空气预热器之前。因而催化剂受到高浓度烟尘的冲刷、磨损和飞灰中杂质的污染，烟温过高还会使催化剂烧结、失活,或发生NH3氧化为NO的副反应等；而且对于中国现有的大多数锅炉来说，省煤器、空气预热器和锅炉是
8、组装为一体的。该技术与中国现有锅炉匹配有一定困难。针对这些问题，低温(200以下)高活性烟气脱硝SCR催化剂的研究,成为该领域的热点。低温（80200）SCR催化剂是近年来在成熟的SCR催化剂（如V2O5-WO3/TiO2商用催化剂，操作温度300400）基础上发展起来的，其脱氮装置可置于脱硫装置之后，从而避免灰飞对催化剂的污染、磨损、堵塞，减轻SO2引起的毒化、失活，具有易与现有的烟道设备匹配、延长催化剂使用寿命、经济高效且能耗低等优点。因此研究高效、耐水、耐硫的低温SCR催化剂具有极其重要的经济和现实意义，是当前脱氮领域的研究热点之一。随着全球性工业化的发展，能源利用中NOX污染问题日益严
9、重。世界各国都对NOX的排放制定了严格的环境标准控制NOx的排放。在众多NOX控制技术中，SCR法由于成熟可靠、脱氮效率高、选择性好、性价比高在世界各国得到广泛的使用。近些年由于中国工业的高速发展，NOX污染十分严重，政府也相当重视，目前正在积极引进SCR技术进行工程示范，为在中国全面控制NOX排放作准备。选择性催化还原法是脱除氮氧化物的最有效的方法，当前大多数工业脱硝均采用这种技术。以 NH3 作还原剂，V2O5/TiO2 作催化剂，来消除固定源（如火力发电厂）排放的 NOx 的工艺已比较成熟，是目前唯一能在氧化气氛下脱除 NOx 的实用方法。这一技术在日本和欧洲得到了相当广泛的应用。但 V
10、2O5- WO3（MO3）/TiO2 催化剂还存在某些缺陷，比如活性温度范围较窄（300400）、易生成 N2O、催化剂寿命较短等。催化还原法（SCR）兼顾经济与效率，是目前成熟的工业方法。低效、性能稳定的催化剂成为各国学者关注的焦点。 第一章 氮氧化物的危害及产生1.1 NOx危害和产生 1.1.1NOx危害氮氧化物（NOX）污染是一个全球性的环境问题，它会导致温室效应、臭氧层破坏和酸雨的生成。氮氧化物包括NO，NO2，N2O，N2O3，N2O4，N2O5等，其危害1-3主要表现在三个方面：（1）对人类健康的影响NO2是刺激性很强的有毒气体，进入人体支气管和肺部后会生成腐蚀性很强的硝酸或硝酸
11、盐，引起气管炎、肺炎、甚至肺气肿。NO会在人体内生成亚硝酸盐，与血液中的血红蛋白结合，形成正价铁血红蛋白，引起组织缺氧。（2）对气候变化的影响和臭氧层的破坏全球气候变化和臭氧减少都与N2O的增加有关：N2O和CO2一样，会引起温室效应，导致全球变暖；N2O在光合作用下会释放出氮原子，生成的氮原子参与催化循环，破坏臭氧分子，导致臭氧层破坏，使得更多的紫外线辐射到地球表面。（3）氮氧化物对酸雨的影响NOX在大气中会生成硝酸和硝酸盐等细小颗粒物，该颗粒物会与硫酸及硫酸盐颗粒物一起，发生远距离传输，加速了区域性酸雨的恶化。酸雨会破坏作物和树根系统的营养循环；酸雾与臭氧结合会损害树的细胞膜，破坏光合作用
12、，这种现象循环发生导致树木的损害。有研究表明，NOx对酸雨的贡献呈增长之势，在全国范围内降水中NO3-SO42-比值逐年增加。目前我国已对SO2排放进行了全面控制，但NOX排放总量的快速增长使得SO2的减排对降低酸雨频率和强度的效果不是明显，酸雨恶化趋势没有得到根本性的控制6-8。 1.1.2 NOX来源煤炭是世界上储量最丰富的化石燃料，约占化石燃料总储量的70。目前煤炭占一次能源消费的30，据世界能源会议预测，煤炭作为一次能源重要组成部分的地位在相当长时间内不会改变，预计到2020年将占世界一次能源消费的33.7。中国是煤炭生产和消费大国，目前煤炭占一次能源的75左右，在未来几十年内，煤炭仍
13、将是我国主要的一次能源9-10。在我国的电力工业中，燃煤发电占主导地位11。由于煤炭中含有较多的硫和氮，在燃烧后会生SOX和NOX。在排放到大气的污染物中，99的氮氧化物（NOX）、91的二氧化硫（SO2）来自化石燃料的燃烧。目前NOX的污染问题有恶化的趋势。根据对NOX排放量的统计，其主要在火力发电、工业生产和交通运输过程中产生。在我国这三种来源分别占70，20和10。在直接燃烧的燃料中，燃煤排放又占SOX的90、NOx的70%12。可见煤直接燃烧是我国大气中NOx污染的主要来源13。1.2 燃烧中NOX生成途径燃烧中NOX的生成有三种途径：“热力型NOX”（Thermal NOX）：空气中
14、的氮气在高温下氧化生成的氮氧化物；“快速型NOX”（Prompt NOx）：碳氢化合物燃料过浓时燃烧产生的氮氧化物；“燃料型NOX”（Fuel NOX）：燃料中含氮化合物如杂环氮化物燃烧生成氮氧化物。煤粉炉中生成的NOX大部分来自“燃料氮”。一些基础燃烧试验数据表明：当一级反应器空燃比等于0.41，温度小于1350时，产生的NOx几乎全部是“燃料型NOX”；温度为1600时，“热力型NOX”占253014。第二章 氨选择性催化还原（NH3-SCR）法2.1 氨反应机理及缺点 2.1.1氨氧化吸收生产硝酸氨经催化氧化反应生成一氧化氮和水蒸气,无色的一氧化氮再跟空气中的氧气反应,生成棕色的二氧化氮
15、,二氧化氮易溶于水,被水吸收而生成硝酸,并放出一氧化氮,这是工业上制取硝酸的基本化学原理15:4NH3+5O2=4NO+6H2O (氧化反应)2NO+O2=2NO2 (氧化反应)3NO2+H2O=2HNO3+NO (吸收反应) 其中吸收反应是放热反应,也是不完全反应,因此,从吸收塔出来的尾气往往含有2000mg/Nm3-4000mg/Nm3的NOX. 2.1.2 SCR催化反应原理SCR主要是外加还原剂NH3和NOx发生氧化还原反应，具体反应方程如下：（1）标准反应4NH3+4NO+O2=4N2+6H2O （1）（2）快速反应2NH3+NO+NO2=2N2+3H2O （2）（3）慢速反应4NH3+2NO2+O2=4N2+6H2O （3）
