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1、 二维电催化材料在ORR、OER和HER中的研究展 摘要 以燃料电池和电解水技术为首的新能源技术，需要高效的电催化材料作为催化剂加快其反应速率。而最近二维（2D）材料成为可再生能源领域的一个热门研究课题，2D材料（如石墨烯、金属硫化物、金属氧化物等）在电催化能量的转换，提高氧还原反应（ORR）、析氧反应（OER）和析氢反应（HER）的反应速率方面有着促进作用。因此，本文对近年来具有广泛应用前景的二维电催化材料的在电催化中的应用以及它们的改性策略如掺杂和复合的形成对电催化性能产生的影响进行了综述。关键词 二维材料；氧还原反应；析氧反应；析氢反应电催化剂对几种可再生能源技术，如电解水、燃料电池和金
2、属-空气电池等至关重要。这些技术涉及到ORR、OER和HER等反应，而这些反应通常具有高过电位和缓慢的动力学。传统的贵金属基电催化剂如钌、铂和铱等，虽然可以加快反应的速率，但这些贵金属的高成本限制了它们的大规模应用1。而2D材料在催化技术中具有以下三个方面的优势：比表面积大、机械性能好以及优异的导热和导电性能2-4。可以较好地加快ORR、OER和HER的反应速率。在此，我们将重点关注最近报道的对ORR、OER或HER具有良好催化性能的二维电催化材料的研究进展。1. 杂原子掺杂二维（2D）碳材料以石墨烯为基础的无金属或少金属的ORR、OER和HER催化剂具有广泛的应用前景。2D碳材料或石墨烯纳米
3、片具有独特的大横向尺寸，层状结构，多孔特征和丰富的催化活性位点，其在引入杂原子，如氮、硫、硅、铂、锗等掺杂时，增加了活性位点，提高了催化活性位，改善了催化剂的催化性能。Jiang等人5报道了两种N和B共掺杂石墨烯，即异化的N和B共掺杂石墨烯（S-NBG）和键合的共掺杂石墨烯（B-NBG），并研究了共掺杂石墨烯与单原子掺杂的石墨烯，即B掺杂的石墨烯（BG）和N掺杂的石墨烯（NG），相比的ORR性能。过电位值：BG（1.28 V）B-NBG（1.39 V）S-NBG（1.40 V）NG（1.97 V），表明B、N掺杂对降低过电位有很大影响，此外，还观察到BG的ORR、OER和HER电催化活性随着B
4、含量的增加而提高。Qu等人6通过氧化石墨烯-聚多巴胺的碳化作用制备了N，S共掺杂的石墨烯纳米片，其具有良好的ORR和OER催化性能。Jiao等人7通过结合理论计算和实验，评估了一系列杂原子，包括B、P和S掺杂的石墨烯作为高效的HER电催化剂的性能。2. 复合材料复合材料是两种或两种以上成分以给定比例独立存在的材料。基于石墨烯的复合材料由于其各组分独特的结构和电子特性以及复合材料所具有的协同性能，在催化、能量转换和存储以及电子等领域引起了广泛的关注。Guo等人8报道了一种新型的FePt嵌入石墨烯制备的FePt/G，其具有良好的ORR活性。此外，Gao等人9制备了钴/氮掺杂的多孔碳纳米片(CoN-
5、pCNs)。并对其ORR和OER催化性能进行研究，发现其性能可以与Pt/C和IrO2相媲美。Lu等人10制备了一种复合材料，由于其独特的纳米结构，以氮掺杂石墨烯纳米片(CoPNG)为基础的双功能电催化剂的磷化钴纳米片对于OER和HER中表现出出色的电催化活性。3.结语本文对二维电催化材料在ORR、OER和HER中的研究进展进行了综述。许多基于2D纳米片的电催化材料展示了对ORR、OER和HER的活性。毫无疑问，经掺杂或复合改性的二维碳纳米材料显示出较好的ORR、OER和HER电化学性能。此外，2D纳米催化剂的大规模合成也是一个挑战。研究一种易于制备、高度稳定且具有成本效益，并且表现出优异的催化
6、活性的催化剂，可以使电金属-空气电池、电解水和再生燃料电池的设计方案更简单，并且对能源和生态环境的可持续发展具有积极的意义。参考文献1. A. Morozan, B. Jousselme, S. Palacin. Low-platinum and platinum-free catalysts for the oxygen reduction reaction at fuel cell cathodesJ. Energy & Environmental Science, 2011, 4(4): 12381254.2. H. Jiang, J. Gu, X. Zheng, et al. Defe
7、ct-rich and ultrathin N doped carbon nanosheets as advanced trifunctional metal-free electrocatalysts for the ORR, OER and HERJ. Energy & Environmental Science, 2019, 12: 322333.3. D. Guo, R. Shibuya, C. Akiba, et al. Active sites of nitrogen-doped carbon materials for oxygen reduction reaction clar
8、ified using model catalystsJ. Science, 2016, 351: 361365.4. R. Cao, J.-S. Lee, M. Liu, et al. Recent progress in non-precious catalysts for metal-air batteriesJ. Advanced Energy Materials, 2012, 2: 816829.5. H. Jiang, T. Zhao, L. Shi, et al. First-principles study of nitrogen-, boron-doped graphene
9、and Co-doped graphene as the potential catalysts in nonaqueous LiO2 batteriesJ. The Journal of Physical Chemistry C, 2016, 120: 66126618.6. K. Qu, Y. Zheng, S. Dai, et al. Graphene oxide-polydopamine derived N, S-codoped carbon nanosheets as superior bifunctional electrocatalysts for oxygen reductio
10、n and evolutionJ. Nano Energy, 2016, 19: 373381.7. Y. Jiao, Y. Zheng, K. Davey, et al. Activity origin and catalyst design principles for electrocatalytic hydrogen evolution on heteroatom-doped grapheneJ. Nature Energy, 2016, 1: 16130.8. S. Guo, S. Zhang, L. Wu, et al. Co/CoO nanoparticles assembled
11、 on graphene for electrochemical reduction of oxygenJ. German Chemical Society. 2012, 51: 11770117739. J. Gao, N. Ma, Y. Zheng, et al. Cobalt/nitrogen-doped porous carbon nanosheets derived from polymerizable ionic liquids as bifunctional electrocatalyst for oxygen evolution and oxygen reduction reactionJ. ChemCatChem, 2017, 9: 16011609. 10. Y. Lu, W. Hou, D. Yang, et al. CoP nanosheets in-situ grown on n-doped graphene as an efficient and stable bifunctional electrocatalyst for hydrogen and oxygen evolution reactionsJ. Electrochimica Acta, 2019, 307: 543552. -全文完-
