英文翻译关于光催化的

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1、3 结果与讨论3.1 合成光催化剂的表面特征及吸附与光催化作用图 1a 和 b 就是为分别生成凝胶合成反应做准备的 TiO2 和 ZnO2 的纳米微粒 PE SEM 图像.particle have a spherical-like shape TiO2 和 ZnO2 微粒的球型平均直径约为 20-50nm.它表明超过多空介质的沉积微粒能更好的形成活性表面.与光催化剂的集聚性相比,它能提升合成催化剂在光降解中间体的光催化反应度.不同多孔底物在 N2 -196oC 中的吸附等温线被常用来推断其表面特征包括 BET 表面区域 整个微孔容量 和微孔大小分布.从 N2 等温线的吸附数据可以看出,底物的

2、表面特征被表示在表 2 中;可以看出底物的微孔结构在 BET 表面区域 整个微孔容量 和微孔大小分布有明显的不同.首先,它们的特殊表面区域在 108-819m2g-1 的次序如下:ACCNTAL2O3BC 虽然微孔大小分布不同但对于整个微孔容量来说表面区域也不成比例.a great mesopore fraction除了 CNT 类型。别的其它三种底物主要是中空隙和出现的大量中空隙占了 73%以上 .BJL 方法过去常常用来分析它们的微孔大小分布,正如预期的那样,最高微孔尺寸在 BJL 的分布,一般随中空隙所占分数的增加而增加.除了底物微孔结构外,TiO2 和 ZnO2 晶体结构在光催化的应用

3、上也扮演着重要的作用 .图 2描绘了合成光催化剂的 XRD 图样.在 ca.2=26峰值对应 CNTs 的石墨结构但相似散角的宽度表明无定形碳来自活性炭. TiO2 和 ZnO2 催化剂在特征峰值有很高的强度表明有很好的晶体重现度.通过 JCPDS-ICDD 软件的分析,所准备的 TiO2 和 ZnO2 晶体有各自的锐钛型和 wuizi结构.合成光催化剂在光催化效率之前,考虑一种可能的历程。这个历程可能包含两步:MB 液相吸附作用,在 UV 辐射下吸附 MB 的光催化作用。大量的研究被提起描述在 TiO2 和 ZnO2的纳米结构上分解有机物有相似的光催化历程。我们强调 MB 在光催化剂的吸附作

4、用在影响光催化效率方面有重要作用。MB 吸附作用的活性位点被合成光催化剂的表面结构所支配。为了计算吸附作用和光催化作用的影响。一个吸附实验起初在暗室进行,接着在 UV下进行光催化作用。合成催化剂在不同作用时间下吸附作用和光催化作用能力在表图 3 中。在目前的工作中,获得吸附饱和度之后,MB 在光催化剂下的 UV 光催化作用是被抑制了,这些光催化动力学曲线表明;相等的 MB 移除率 对于液相吸附作用达到平衡需五个小时的历程。对比光催化作用和吸附作用的移除率,光催化作用效率低于吸附作用。3.2L16 正交表和最优吸附参数值为了近似计算实际应用,这个研究重点在两个方面 1,最优吸附和光催化混合性能

5、2,最低的过程差异。因此基于成本考虑,我们期望发现一种在性能和差异都平衡的最优配方。所谓“最好特征”常被用在下面的计算上期望值依赖在最好的光催化效率。表 3 所示为 L16正交表和光解作用的测量值。如在表中观察,吸附作用和光催化作用有以下波动 1.9-77.1%对于吸附作用,0.3-20.09% 对于 UV 光催化作用。一般的 MB 物理吸附作用将取代多孔底物的非特异性位点,而光催化作用仅发生在 TiO2 和 ZnO2 的特殊位点光激能量需求可能一到二倍于物理吸附。为了澄清每个因素的重要性,我们在 95-99%的置信度下研究合成光催化剂的 MB 移除率。依据以上推论;两种吸附和光催化作用途径被

6、认为是从液相中移除 MB 分子微粒。为了说明在 MB 移除率的作用 ANOVA 研究方法被单独用来发现吸附和光催化作用的参数设定值。两组参数设定值被结合起来计算整体 MB 移除率的最佳值。首先,我们运用 ANOVA 来分析吸附能力和控制因素的关系。如表 4 所示仅一种重要因素底物类型被发现强烈影响合成催化剂在 MB 的吸附能力。第二 催化剂种类和搅拌速度在吸附能力上仅起次要作用。此外,另外两个因素催化剂载荷、加热温度有很小的作用在我们下结论的两个项目中的剩余项中。因此剩余自由度被估算为 6 I e f=f+f=6 在当前的工作中置信区间被设在 95%和 99%两个独立的显著水平上。这表明实验的

7、误差小于 5%或 1% 这是一个显示因素,F 值被用来区别设计实验中的重要因素。当然 F 值超过关键点,i.e,FF(5%,f,f)=4.76 orFF(1%,f,f)=9.78因素 C 的 F 值很大远超过 F(1%,6,3)=9.78 又 F 值试验表明底物类型在影响项中起着至关重要的作用。除次之外,催化剂类型和搅拌速度的作用看起来不太重要,虽它们各自的 F 值为 6.62 和 5.89 这稍微大于 F(5%,6,3)=4.76 正如期望的那样,催化剂类型在影响吸附能力的主要部分占 88.0% 这个结论很合理因为多孔介质的表面结构在决定水相、气相中吸附能力是一个重要因素。依据以上结果,我们

8、得出吸附能力的贡献比例的排名如下;CAE,它明显表明控制因素的重要性有个次序 CAEB=D 依据它们在四个水平中的斜率。图 4a.zaizhexie 描绘的是 S/N 比率在不同水平的反应曲线.在这些因素中,主要因素 C 在影响合成催化剂吸附能力的活力上起很大作用。这个实验再次确认了实验的可靠性这和表 4 得出的结果一致。我们推断最优的组合是 A3 B1 C3 D1 E1 基于成本考虑。既然最高的三因素的贡献近似 100%它表明最后两个因素可以忽略。因此我们吸附项目的最优组合是催化剂 TiO2 底物类型 AC 搅拌速度300rpm3.3 光催化反应效率的最优参数设定和在再确定表格 5 表明了

9、MB 光解作用能力的 ANOVA 结果 与 ANOVA 方法得出的光催化作用能力相关联,我们发现底物类型 C 和催化剂类型 A 是两个重要因素基于 99%的置信度区间。其他三个因素,催化剂饱和度 B 加热温度 D 搅拌速度 E 似乎不那么重要,因此可以被看作是误差项目。因此 df 的值等于 3,也就是说 f=f+f+f=9 因此 F(5%,f,f)和 F(1%,f,f) 可以表达为F(5%,9,3)=3.86 和 F(1%,9,3)=6.99 respectively18,19 如表格 5 所示,因素 C(底物类型)的F 值达到了一个相当高的值 25.03,它比 F(1%,9,3)=6.99

10、高得多,这个发现证明底物类型仍强烈的促进了光催化反应,而且,这个因素对光催化效率的贡献达到了 89.3%。这意味着多孔底物是加快光降解反应的简单直接的方法。回应图表中在不同水平的 S/N 比值在图表 4b 中表示出来。再一次,不同水平的光催化效率贡献的结果和排序在表格 5 中列出来。相似的,结果和 ANOVA 分析一致,可靠性也得到了再次验证。最高两个因素的贡献超过了 99.9%,剩下三个因素的贡献是如此小以至于可被忽略不计。因此最终的最佳组合就是催化剂类型:TiO2,底物类型 AC 最佳因素组合是 A3 B1C3 D1 和 E4 考虑到经济因素。基于上面的分析,对于吸附效率和光催化效率的最佳

11、组合(A3 B1 C3 D1 E1)就得出来了,相比而言,两组因素对提高合成催化剂的吸附和光催化能力有相似的结果。这些结果可以得出一组结合吸附和光催化效果的最终最佳组合。首先,挑选的两种类型的光催化剂可能作为移除 MB 分子的第二因素,这是因为在特殊波长 385nmUV 的解释下两个催化剂基本上有同样的能力。因此两种催化剂的选择似乎不那么重要了。其次,我们发现底物上催化剂负荷饱和度是最重要的。因为负荷对于混合吸附作用或光催化作用效率的贡献非常小。然而 5wt%的催化剂负荷表现出最好的光解作用反应。我们推断出太多的光催化剂饱和度可能导致两种不需要的现象:1 是主要的,微孔入口或可能会被微粒阻塞.

12、2 是纳米级催化剂会聚集在一起,从而会减少活跃表面积。这些现象对于合成光催化剂的吸附或光催化活力是不利的。由此可以推断出纳米级催化剂在底物上的良好分散是符合要求的。因此,5wt%的催化剂饱和度被挑选为四种类型支持因素里的最佳比率。有趣的是,底物因素类型在促进吸附作用和光催化作用两者的能力方面呈现出最重要的因素,在这些底物类型中,活性碳是最好的选择,这大概归因于它本身大量的微孔基础结构,正如表格 2 所表明的,特殊表面面积的顺序和吸附作用和光催化作用的 s/n 比率顺序是一致的,这个发现透露出这样一个信息,大量的微孔结构会导致催化剂在底物上统一的分散,因此,有吸收性的覆盖会强烈影响光催化作用的能

13、力,MB 的光催化反应本质上是一种假定在光催化剂的吸附点上表生的表面反应。因此,多孔底物上较高的多孔性能有高效地提高光催化作用活力的倾向。在实验设计之前,热处理被认为会加大光催化剂微粒和底物的接触面积以及改良光催化剂的晶体结构。然而,这种想法在经过 ANOVA 分析后似乎是不必要的。基于经济性考虑观点,450C 热处理 1 小时对于准备 Tio2 和 ZnO 的复合光催化剂是适合的。最后,剩下的一个因素,搅拌速度对于光催化作用反应进程的贡献很小。这归因于这样一个事实:吸附作用和光催化作用的能力是在平衡状态下测量的。搅拌速度被认为影响动态的吸附作用和光催化作用,而不影响平衡状态的移除能力,这方面

14、吸附作用和光催化作用的动态学需要进一步调查。相应的,整体移除效率的最佳因素得到如下:催化剂类型 TiO2 或 ZnO 催化剂饱和度 5wt% 底物类型 AC 热处理温度 450C 搅拌速度 300rpm.基于上面的结论,整体移除效率的最佳组合是 A3,B1 ,C3,D1 ,E1,为了重新验证最佳组合,我们应用博士 Taguch 的除去两个较小因素(B 和 D)的观点,在这里一个新的 S/N 比率和 MB 移除效率(包括吸附作用和光催化作用)在最佳情况下被重新定义。然后再次收集,s/n re 和 y re 代表 siginal to noise 和平均移除效率各自的最佳比值,两个值的公式如下表示

15、 s/n re=(S/N+S/N+S/N)/3 y re=(Y+Y+Y)/3 这两组值很容易被得到如下: s/n re=-31.6db y re=77.1% 吸附作用 s/n re=-15.8db y re=21.9% 光催化作用。为了重新验证预测的准确性,我们准备合成催化剂,测量它在最佳的组合 A1 B1 C3 D1 E1情况下的吸附作用和光催化作用能力,与预期值对比这些在最佳情况下重新验证的值,被收集起来并列在表格 6.在最初的设计和最佳情况下获得的 S/N 比值,几乎达到 100% 和我们的预想是如此接近,表明了很好的再现性和稳定性,吸附作用和光催化作用能力,77.5%和 22.4%,也和我们的预期( 77.1%和 21.9%)一致满意的结果反映出合成催化剂的吸附作用和光催化作用的混合效率会被加强 根据最佳因素装置,这种合成光催化剂的健全的设计会提高混合染色移除效率而且这种合成光催化剂类型可以被应用于净化系统【31】

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