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1、第三章 核燃料元件的类型及后处理工 艺的基本过程3.1不同类型反应堆乏燃料元件对后处理工艺 的影响 3.1.1 概述核燃料后处理的对象反应堆燃料元件 固态按照物理状态可分为： 液态气态核燃料在反应堆中的核反应：主要有核裂变 ： 产生裂变产物中子俘获：产生超铀元素 235U核裂变 裂变产物的生成方式： 母核衰变前驱核的中子俘获自身衰变 裂变产物的消失方式自身的中子俘获乏燃料的组成受以下因素的影响： 辐照前其易裂变材料和增殖材料的种类 数量； 受照中子能谱和中子通量； 燃烧时间和冷却时间；生产堆常见的不同堆型 动力堆研究试验堆动力堆乏燃料的特点： 235U的富集度较高 放射性比活度高 超铀元素含量
2、高 裂片元素的相对含量发生变化3.1.2 不同类型反应堆乏燃料元件对后处理 工艺的影响1. 轻水堆以水作冷却剂和慢化剂，压水堆和沸水堆属于 此类。压水堆：以浓缩铀的氧化物作燃料，锆合金或 不锈钢作包壳。由于235U的富集度提高，乏燃料中裂变产物和 超铀元素份额增加，还有99Tc 、129I、3H、237Np 等都给后续处理带来困难。压水堆的优点：慢化剂和冷却剂的水在堆内均匀分布，所以燃料元件的功率密度较高且分布均匀。缺点：如果堆内水沸腾就会破坏堆运行的稳定性。堆壳要承受较高的温度和较大的压力，建造投资大。高温、高压下热循环部件易破裂损坏。更换原料必须停堆。沸水堆的优点：堆内压力和温度都比压水堆
3、低，但热功率和电功率也比较高。安全性能好。缺点：功率升高时，水沸腾加速，蒸汽增多，水体积减少，慢化能力降低，裂变反应性下降，功率随即降低。采用沸水堆的主要有美国、日本和西欧各国。2.重水堆以重水作慢化剂的反应堆。最大优点是重水的核性能好，氘的中子俘获截面小，常用天然铀的二氧化物作燃料。缺点是重水价格昂贵，建堆成本高。乏燃料中235U的丰度0.2%，钚的含量为0.4%。无回收价值。3.气冷堆以天然铀或浓缩铀作燃料。燃料的包壳为镁诺克斯合金。这种燃料每吨可回收1.8-2.0kg钚。以二氧化碳作冷却剂，因此，体积庞大，设备笨重，发电成本高。其乏燃料中235U的丰度不高，所以不回收，一般送去贮存。4.
4、 先进型气冷堆使用低富集铀为燃料，235U的富集度为2%-3%，燃耗可达24000MWd/t。采用不锈钢作燃料包壳。乏燃料中铀有回收价值。5. 高温气冷堆它是以惰性气体氦作冷却剂，用热解碳包裹颗粒状浓缩铀氧化物分散于石墨中做成UC2-ThC2燃料元件。石墨作包壳材料。6. 快中子增殖堆以铀氧化物作燃料，其中含有约15%的氧化钚。燃料用含16% Cr和13%-16% Ni的奥氏体钢包裹。液态金属钠或氦气作冷却剂。快堆不使用慢化剂。 快堆乏燃料中钚的含量较高，乏燃料溶解前还要除钠，后处理难度大。v增殖反应堆中产生的钚中，239Pu约占60%-70%， 240Pu（ 20%-25% ）， 241Pu
5、 （5%-10%）和242Pu（ 1%-2% ）7. 铀钚氧化物混合燃料将铀和钚制成氧化物混合燃料（MOX），其中钚含量一般为5%-10%，其设计以UO2燃料当量 为参照点。MOX燃料中，239Pu和241Pu是易裂变核素，240Pu是中子吸收剂，也能转换成241Pu，242Pu和241Pu的衰变子体是241Am，241Am的中子吸收截面很大。后处理厂提取的钚产品由于衰变241Pu会损失 ， 241Am会积累。MOX乏燃料在后处理时必须注意如下几点： MOX乏燃料的后处理必须与UO2乏燃料以1：4至1：10的比例混合。 由于乏燃料中钚含量高，会影响生产能 力，考虑设置与铀元件摻兑的中间贮存设施
6、。 从乏燃料中回收的钚，因241Pu 、 241Am放射性强，处理相对困难。3.2 核燃料后处理工艺原理流程3.2.1 世界各国应用Purex工艺流程概况生产堆乏燃料元件的后处理，国内外曾采用两个磷酸三丁酯萃取循环。动力堆由于燃耗深，放射性比活度高，其乏燃料元件的后处理流程大多采用 3TBP。3.2.2 Purex流程的主要工艺步骤如图：3.2.3 热中子堆乏燃料后处理工艺原理流程 动力乏燃料堆相对于生产堆有如下改进： 增加Purex流程的萃取循环数需要铀、钚产品的净化系数分别要大于106、 107。 采用Purex二循环加尾端处理或Purex三循 环流程，即可达到产品质量指标。铀的最终纯化采
7、用硅胶吸附，钚可用胺类萃取或阴离子交换。 适当调整Purex流程的工艺参数动力堆乏燃料中钚和钌的含量较高，共去污 萃取器采用高酸（23mol/L）进料、高酸（2 4mol/L）洗涤的操作方式。 调制共去污料液时，进行氧化预处理在进行共去污之前，对料液进行预处理是除 钌措施之一。除钌的三种氧化预处理方法： 往料液中通入臭氧，使钌转化为挥发性物质。Ru4+2O3 +2H2O RuO4 +2O2 +4H+ 将纯氧通入到温度是100的料液中，使某些易被TBP萃取的钌转变成不易被萃取的钌。 往料液中加入KMnO4溶液氧化钌，产物MnO2在沉淀过程中可吸附载带锆、铌等裂片元素。这种方法在料液酸度低时才有效
8、。另外，可以将亚硝气通入料液，使亚硝酰钌的硝酸根络合物转变成为亚硝酸根络合物，除去钌。热中子反应堆中，锆的产额比钌大得多，除锆一般加入F- 离子，形成的氟锆络合物不易被TBP 萃取。但钚也能与F-形成络合物，因此， F-的引入量必须严格控制。 提高溶剂质量、采用离心萃取器，以减少溶剂的辐射损伤。 要采取措施确保工艺系统的核临界安全。共去污分离循环主要由1A、1B、1C三个萃取 器组成，主要任务是实现铀钚与裂片元素的分 离，以及铀钚之间的相互分离。铀的净化循环主要由2D、2E、3D、3E四个萃 取器组成，主要完成第一、第二萃取循环铀产 品的进一步净化。钚的净化循环主要由2A、2B、3A、3B四个
9、萃 取器组成，主要完成第一、第二萃取循环钚产 品的进一步净化及浓缩。原理流程的设计时要注意： 控制易裂变物质的浓度； 易裂变物质在萃取设备的内循环； 工艺过程中酸度的变化，防止易裂变物质浓集或沉淀。3.2.4 快中子增殖堆乏燃料后处理的基本步 骤快中子增殖堆铀钚氧化物混合燃料流程特点： 快中子增殖堆活性区燃料裂变产物的含量高达 10%。 由于放射性比活度高，辐射分解效应增大，降 解产物与多种金属离子络合难以萃取。 待处理溶液中钚的含量比热中子堆乏燃料溶液 高一个数量级。 待处理溶液中大量钚的存在，必须确保整个过 程的核临界安全，不能使钚积累到临界浓度。乏燃料元件的运输形式有三种：即汽车运输 、
10、铁路运输和海上运输。从核电站出来的乏燃料都转运到反应堆附近 的贮存库。3.3 乏燃料元件的运输与贮存 放射性物质运输规范遵循放射性物质安全 运输条例运输容器是乏燃料运输的关键设备。它具有 安全要求高、结构复杂、质量大等特点。运输 容器系统包括：（1）容器壳体；（2）运输系统；（3）外壳顶 盖；（4）内部燃料支承结构；（5）辅助部件 。容器壳体包括结构材料、屏蔽材料和中子屏蔽材料。结构材料有304不锈钢、球墨铸铁。在运输容器中多用铅和贫铀作屏蔽材料。硼化树脂、硼化聚乙烯等固体材料均可用作中子屏蔽。运输容器的内外壁是钢包壳，中间是铅屏蔽层。二、贮存 贮存方法：湿法贮存和干法贮存。湿法贮存是目前乏燃
11、料元件贮存的主要方法。1、湿法贮存又可分为堆址贮存、离堆中间贮存和 后处理前的原料仓库贮存。（1）贮存水池：水池敷有不锈钢覆面，池中设 有两套冷却和净化装置。冷却系统是维持水温 在40左右运行。净化系统主要由过滤器和离子交换树脂柱组成。控制贮存水池化学物质浓度和放射性浓度的措施如下：（1）用离子交换法除去离子态物质，使水池中的水为去离子水。（2）用过滤器除去固体微粒；（3）用撇渣器除去水池中的表面污物；（4）用真空抽吸器去除池底的颗粒。不同的燃料元件对于贮存水池中的池水水质的要求也不尽相同。沸水堆、重水堆的乏燃料贮存水池要求池水的PH值为5.37.5、氯离子浓度0.5ppm，用氧饱和了的去离子
12、水。（2）贮存装置：一种是格架，另一种是吊篮。格架结构比较稳定，抗震性能良好，易于制造安装，便于调整栅距尺寸，不需要维修。吊篮具有贮存和运输两种功能，吊篮是高径 比较大，稳定性抗震性能差，并且按照一定的 顺序排列。（3）密集贮存就是设计并制作不同结构的格架贮存不同浓度的燃料组件。目前主要的措施是采用含中子吸收剂组分的不锈钢作格架材料。可以用改变贮存架的方法来提高乏燃料贮存密度。2、干法贮存通用的干法贮存有三种：贮存室、容器贮存 和干井贮存。容器贮存又分为混凝土贮存和金属 容器两类。干法贮存的主要问题是乏燃料的衰变热的导 出问题。由于气体的导热性能差。在开始时，衰变热释出率很高，燃料和包壳 与空
13、气接触而发生氧化，随温度的升高氧化会增 强，所以使用高纯度的惰性气体。（1）贮存室 贮存室由混凝土屏蔽墙围筑起来的大房间，里面设有乏燃料接收、运转和预处理设施。贮存室采用的冷却系统可分为两类。一类是闭合回路系统，通过人工的或自然的对流使气体流经乏燃料带走热量释放到大气里。第二类为开放式回流系统，乏燃料释放的热量由抽风烟机带走。（2） 干井实际为在地面下开洞，或者说打井。典型尺 寸为：深7.5m、直径0.50.95。由地质层来屏 蔽乏燃料的辐射。干井贮存适用于地下水位很低的地区或沙漠 地带。 （3）混凝土贮存罐可以看作是一微型贮存室。其典型尺寸为： 高5.3m，外径2.3m，重量5070t。贮罐内部用 钢和铅衬里，垂直放在露天的混凝土基座上。（4）金属容器金属容器的主要优点有：可以放入堆址的贮存水池内，也可以用于冷却前后的运输，这样可以避免额外的装载和搬移。德国的金属容器由球墨铸铁制造的。3、乏燃料元件贮存（冷却）的作用：（1）为了降低乏燃料元件的放射性活度水平。（2）减少易裂变材料的损失。（3）使具有强放射性的237U衰变掉，需要一定的放置时间。乏燃料元件冷却时间的选择主要从其 自身考虑。如果要求有影响的某核素衰变 掉，通常需要的放置时间应大于其10倍的 半衰期。对生产堆乏燃料元件一般要求冷却 180天，对压水堆乏燃料元件一般设计冷 却时间为23年。
