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1、生物质气化焦油裂解生物质气化焦油裂解 颗粒催化剂的基础研究颗粒催化剂的基础研究夏发俊夏发俊 导师：缪冶炼导师：缪冶炼 教授教授第一章 绪论第二章 焦油催化裂解的动力学分析第三章 多孔白云石颗粒的制备及其物理特性第四章 多孔白云石颗粒的催化性能第五章 结论第六章 今后的研究内容内容木质纤维素类生物质最大的资源地球上的总生产量：1,400-1,800 亿吨/年我国农作物秸秆：7亿吨/年；林 业废弃物：4,000万吨/年组成纤维素5O55、半纤 维素1525、木质素 2030 主要成分碳48、氧45、氢6% 分子式CH1.5O0.7 热化学转化技术热化学转化技术木质纤木质纤 维素维素热热 化化 学学
2、 转转 化化 技技 术术直接燃烧技术直接燃烧技术气化技术气化技术热裂解技术热裂解技术气化技术的应用气化技术的应用甲醇甲醇氨氨燃烧器燃烧器锅炉锅炉内燃机内燃机燃气轮机燃气轮机蒸汽轮机蒸汽轮机分离器分离器合成器合成器生物质生物质 燃气燃气发电发电供热供热焦油焦油水相组分含量(%)非水相 组分含量(%)水39.7苯15.2 乙酸10.7甲苯5.7 羟丙酮6.8其他单环 芳香烃5.6苯酚0.9萘3.8 甲基苯酚0.4其他双环 芳香烃3.1丙酸0.3三环芳香 烃1.4甲基呋喃0.3四环芳香 烃0.3二甲基呋喃0.2酚类1.8 杂环2.6 其他0.4催化剂催化剂催化剂镍基催化剂煅烧白云石来源广泛成本低价格
3、昂贵易烧结失活生物质气化焦油裂解的存在问题生物质气化焦油裂解的存在问题(1)(1)关于白云石催化作用的研究主要集中于焦油裂解中产品气关于白云石催化作用的研究主要集中于焦油裂解中产品气体的产率，缺少对焦油催化裂解的动力学分析。体的产率，缺少对焦油催化裂解的动力学分析。 (2) (2) 将天然白云石粉碎至一定粒径后应用于反应器内，其机将天然白云石粉碎至一定粒径后应用于反应器内，其机械强度不够，易破碎而成粉末状，从而被气体夹带流走，操械强度不够，易破碎而成粉末状，从而被气体夹带流走，操作困难且不能回收重复利用。作困难且不能回收重复利用。(3)(3)由于白云石催化剂的问题，使得焦油催化裂解还停留在实由
4、于白云石催化剂的问题，使得焦油催化裂解还停留在实验室规模的基础研究上，没有实际的大规模应用。验室规模的基础研究上，没有实际的大规模应用。问题问题研究目的研究目的目的把握焦油裂 解反应速度确立多孔白 云石颗粒的 制备工艺探明多孔白 云石颗粒的 物理特性和 催化性能第一章 绪论第二章 焦油催化裂解的动力学分析第三章 多孔白云石颗粒的制备及其物理特性第四章 多孔白云石颗粒的催化性能第五章 结论第六章 今后的研究内容内容无催化剂时的焦油热重曲线无催化剂时的焦油热重曲线焦油催化裂解中的热重曲线无催化剂时的焦油热裂解反应Arrhenius图 焦油催化裂解反应的活化能 焦油催化裂解的最终相对残留率 第一章
5、绪论第二章 焦油催化裂解的动力学分析第三章 多孔白云石颗粒的制备及其物理特性第四章 多孔白云石颗粒的催化性能第五章 结论第六章 今后的研究内容内容造粒工艺流程造粒工艺流程白云石白云石 粘结剂粘结剂 扩孔剂扩孔剂 粉碎粉碎混合混合造粒造粒干燥干燥煅烧煅烧多孔颗粒催化剂多孔颗粒催化剂 多孔白云石颗粒催化剂多孔白云石颗粒催化剂多孔白云石颗粒的强度 多孔白云石颗粒的比表面积 多孔白云石颗粒的孔隙率 多孔白云石颗粒的孔径分布第一章 绪论第二章 焦油催化裂解的动力学分析第三章 多孔白云石颗粒的制备及其物理特性第四章 多孔白云石颗粒的催化性能第五章 结论第六章 今后的研究内容内容对乙酸裂解的催化作用对乙酸裂
6、解的催化作用对苯裂解的催化作用对苯裂解的催化作用白云石颗粒的再生能力白云石颗粒的再生能力多孔白云石颗粒的催化性能多孔白云石颗粒的催化性能接触时间的影响温度的影响水蒸气/碳摩尔比的影响不同催化剂的影响对乙酸裂解的催化作用对乙酸裂解的催化作用对苯裂解的催化作用对苯裂解的催化作用白云石颗粒的再生能力白云石颗粒的再生能力多孔白云石颗粒的催化性能多孔白云石颗粒的催化性能接触时间的影响温度的影响水蒸气/碳摩尔比的影响不同催化剂的影响对乙酸裂解的催化作用对乙酸裂解的催化作用对苯裂解的催化作用对苯裂解的催化作用白云石颗粒的再生能力白云石颗粒的再生能力多孔白云石颗粒的催化性能多孔白云石颗粒的催化性能使用后和再生
7、后的白云石颗粒使用后的白云石颗粒再生后的白云石颗粒再生白云石颗粒对乙酸裂解的催化作用再生白云石颗粒对苯裂解的催化作用第一章 绪论第二章 焦油催化裂解的动力学分析第三章 多孔白云石颗粒的制备及其物理特性第四章 多孔白云石颗粒的催化性能第五章 结论第六章 今后的研究内容内容结论结论焦油的热重变化过程可以分为室温焦油的热重变化过程可以分为室温200200范围内的挥发阶范围内的挥发阶段和段和200200520520范围内的热裂解阶段。在范围内的热裂解阶段。在200200520520的焦油热裂的焦油热裂解阶段中，反应速率常数和温度的关系可以用解阶段中，反应速率常数和温度的关系可以用ArrheniusAr
8、rhenius方程式方程式表示。表示。无催化剂时的反应活化能为无催化剂时的反应活化能为20.9 kJ/mol20.9 kJ/mol。MgOMgO含量为含量为50%50%时时，CaOCaOMgOMgO混合物呈现出最强的催化作用，焦油催化裂解的混合物呈现出最强的催化作用，焦油催化裂解的反应活化能降低到反应活化能降低到16.5kJ/mol16.5kJ/mol，最终相对残留率降低到，最终相对残留率降低到0.750.75。多孔白云石颗粒强度随粘结剂多孔白云石颗粒强度随粘结剂/ /白云石质量比的增加而增加白云石质量比的增加而增加，随扩孔剂，随扩孔剂/ /白云石质量比的增加而逐渐减少。多孔白云石颗粒白云石质
9、量比的增加而逐渐减少。多孔白云石颗粒的强度、比表面积和孔隙率远远超过天然白云石颗粒。的强度、比表面积和孔隙率远远超过天然白云石颗粒。结论结论在乙酸的催化裂解中，增加接触时间或者提高温度提高总气在乙酸的催化裂解中，增加接触时间或者提高温度提高总气体收率的同时降低积碳率。加入水蒸气对乙酸裂解没有影响。体收率的同时降低积碳率。加入水蒸气对乙酸裂解没有影响。多孔白云石颗粒对乙酸的催化作用远远大于天然白云石颗粒。多孔白云石颗粒对乙酸的催化作用远远大于天然白云石颗粒。在苯的催化裂解中，增加接触时间或者提高温度可以提高在苯的催化裂解中，增加接触时间或者提高温度可以提高总气体和积碳收率。加入水蒸气可以使积碳率
10、大大降低。多孔总气体和积碳收率。加入水蒸气可以使积碳率大大降低。多孔白云石颗粒对苯裂解的催化作用远远大于天然白云石颗粒白云石颗粒对苯裂解的催化作用远远大于天然白云石颗粒再生多孔白云石颗粒与新鲜多孔白云石颗粒对乙酸、苯的催再生多孔白云石颗粒与新鲜多孔白云石颗粒对乙酸、苯的催化效果基本上一致，这表明多孔白云石颗粒具有良好的再生性化效果基本上一致，这表明多孔白云石颗粒具有良好的再生性。第一章 绪论第二章 焦油催化裂解的动力学分析第三章 多孔白云石颗粒的制备及其物理特性第四章 多孔白云石颗粒的催化性能第五章 结论第六章 今后的研究内容内容为了实现本研究成果的工业化应用，今后需要从为了实现本研究成果的工
11、业化应用，今后需要从 理论和技术的角度对下列内容进行深入研究：理论和技术的角度对下列内容进行深入研究：n n(1) (1) 多孔白云石颗粒对苯的裂解率不是很高，应采多孔白云石颗粒对苯的裂解率不是很高，应采 用对多孔白云石颗粒的进一步改性来提高苯的裂用对多孔白云石颗粒的进一步改性来提高苯的裂 解率；解率；n n(2) (2) 分析多孔白云石颗粒固定床中焦油成分催化裂分析多孔白云石颗粒固定床中焦油成分催化裂 解的反应速度；解的反应速度；n n(3) (3) 研制多孔白云石颗粒流化床焦油裂解反应器，研制多孔白云石颗粒流化床焦油裂解反应器， 探讨白云石颗粒在流化状态下对焦油的裂解性能探讨白云石颗粒在流化状态下对焦油的裂解性能 。今后的研究今后的研究
