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1、7 介质阻挡放电等 离子体技术与应用7.1 介质阻挡放电特性 7.1.1 介质阻挡放电反应器高压电极电介质接地电极（a）（b）（c） 在实际应用中，平板式电极结构被广泛的 应用于工业中的高分子和金属薄膜及板材 的改性、接枝、表面张力的提高、清洗和 亲水改性中. 在实际应用 中，管线式 的电极结构 被广泛的应 用于各种化 学反应器中7.1.2 介质阻挡放电的物理过程介质阻挡放电主要是通过微放电通道形成的，对 每个电流细丝，在交流电压变化的一个周期内的变 化可分为三个阶段： （1）放电的形成（ns）； （2）气体间隙的电流脉冲（1100ns）； （3）在微放电通道中原子、分子的激发和解离，自 由基
2、和准分子等的形成( ms)。大气压空气DBD 的细丝放电图像介质阻挡放电是一种非常适合进行等离子体化学反应的放电形式，其特点有以下几个方面： （1）等离子体操作范围较广，可在常压甚至在加压下进行反应 ，通常气压在104106帕，允许的电子能量也比较宽110eV，频 率从50Hz到MHz的数量级均可使用，由各不同的化学反应来选择。 （2）无声放电呈微放电形式，通过放电间隙的电流由大量微细的快脉冲电流细丝组成，放电表现稳定、均匀。在两电极之间 的电介质可防止放电空间形成局部火花或弧光放电，保证化学 反应的安全进行。 （3）无声放电具有较大体积的等离子体放电区，也就是在反应过程中反应分子接触的较充分
3、，有利于反应完成。7.2 介质阻挡放电物理参数的测量7.2.1 介质阻挡放电的参数和过程 参数：输入功率、放电电压、电流、电荷等1示波器功率计UQI电流探头高压探头反应器电容高压 发生器7.2.2 介质阻挡放电的电场强度ld1,d1ld2,d2lg,gV7.2.3 介质阻挡放电的等效电路fVopCg放电 器隙的电容Cd介质 的电容V*fVopR放电的 等效电阻Cd介质 的电容V*op（a）低频（b）高频7.2.4 介质阻挡放电的电压01020-10-2010203040001020-10-20102030400（a）弱放电（b）强放电7.2.5 介质阻挡放电的放电电流YIYUY0XYIY0X7
4、.2.6 介质阻挡放电的放电电荷 Y0X123 47.2.7 介质阻挡放电的放电的功率v在一个周期内的放电能量（Wn）可以表示为其中， 放电功率可表示为f输入电压的频率 7.2.8介质阻挡放电参数的影响因素v由于壁电荷的作用使得DBD 放电发生的时刻在驱动 电压正负半周期不对称,相邻两次放电间隔长短交替 ;v随着驱动电压幅值的增加,介质板厚度或气体间隙距 离的减小,DBD 微放电增多,传输电荷量增多,介质表 面累积电荷量增多,壁电荷对介质阻挡放电的影响增 大;当壁电荷足够多时,甚至会出现反向放电。v随着气压的降低,等离子体发射光谱强度逐渐增大,其 变化规律近似为线性. 这表明在低气压下,空气更
5、容 易被电离,因此等离子体的激励效果在高空中很可能 更好.7.3 甲烷的微放电v7.3.1 微放电的形貌下图为介质阻挡放电条件下甲烷和乙炔生成聚合物的 扫描电镜照片微放电在等离子体聚合物上的印痕200倍48倍微放电通道中甲烷解离和碳二烃、碳三烃的形成 和扩散示意图CH4t=0jeCH4eCH4CH4 t=1 微放电的寿 命nsCH4CHxCHx+CH4CH4 t=2 碳二烃形 成时间usCH4C2Hy+CHx+CH4CH4t=3 扩散时间 常数msCH4CHxCHx C2HyC2HyC3HzC2Hy+C3Hz+CHx+CH6.3.2 甲烷微放电电流测量示意图 CH41高压电极2电介质3微放电4
6、绝缘体 5导体 6电流线 7接地电极7.4 无声放电等离子体技术在化工中 的应用v7.4.1臭氧的产生美国洛杉矶市1350吨/年工 业生产臭氧的反应装置影响臭氧浓度的因素：v气体温度是影响臭氧合成与分解的重要因素, 臭氧浓 度随着气体温度的升高显著下降, 然后逐渐趋于稳定 在较小的浓度下。v随着介质厚度的减少, 阈值电压降低, 气隙上的电场 强度将增大, 气体放电强度增大, 臭氧浓度显著增加 。v当放电电压为16KV时, 产生的臭氧浓度较小,且浓 度基本保持不随放电电压改变7.4.2 天然气转化 7.4.2.1 介质阻挡放电等离子体催化天然气偶联 制C2烃实验部分v操作条件：载气： H250m
7、lmin-1柱温及检测温度 40C高压电极电介质接地电极（a）（b） 电极结构v结果与讨论： （1）电源频率和电极结构的影响在相同电压和相同的电极结构形式下，电源频率 为20KHz时，甲烷转化率比电源频率为10MHz时高， 其原因是在频率低时，微放电持续的时间长。在相同频率和电压下，电极结构为b型时，甲烷 转化率比电极结构为a型时高，其原因是b型比a型增 加了一层绝缘层，放电时的电场强度增大。 （2）放电电压的影响随放电电压的升高，甲烷的转化率明显升高；碳 二烃的选择性随电压升高而减小，碳三烃的选择性随 电压的升高而增大。（3）氢气的影响添加适量的氢气可以促进甲烷转化和抑制积炭 （4）电极数目
8、的影响同单个电极相比，电压升高碳三烃的选择性增 加，其原因是除甲烷在第二个电极反应生成碳三烃 外，在第一个电极放电生成的碳二烃在流经第二电 极时被分解，进行反应生成碳三烃。 （5）催化剂的影响在相同的放电电压下分子催化剂对提高甲烷的 转化率没有促进作用。v反应过程探讨 （1）反应的引发主要是在高能量密度区C-H的裂解 形成CH3*、CH2*、H*和C （2）自由基相互碰撞和自由基与甲烷分子的非弹性 碰撞是反应生成碳二烃的途径。 （3）未能及时移出放电区的产物碳二烃还可能继续 发生离解连串反应。v结论 （1）适宜的工艺条件为，电源频率20KHz，电极结构 为两个电极上都覆盖绝缘介质的b型，放电电
9、压 2040KV,进料流量2060mLmin-1，H2/CH4为1/4 （2）甲烷的转化率随电压的升高而增大，随甲烷进料 流量的增大而减小，碳二烃的选择性随电压的升高 而减小，随甲烷进料流量的增大而增大，碳三烃的 选择性随电压的升高而增大，随甲烷进料流量的增 大而减小。 （3）在适宜的条件下，甲烷的转化率可达45%，产品 （碳二烃和碳三烃）的总选择性接近100%，连续反 应100h无积炭。 （4）催化剂可改善产品碳二烃的选择性。碳二烃和碳 三烃的生成主要是通过自由基和分子反应获得的。7.4.2 甲烷和CO2反应v实验部分进料1234产品进料1234产品进料1234产品a bc1高压电极 2石英
10、管 3铝箔 4接地电极CO2CH43色谱质谱 联用仪高压电源万用表1245变压器示波器1 质量流量计，2 混合气，3DBD反应器，4冷凝器，5 流量计v结果和讨论 （1）产物分析产物主要包括：气相的合成气和气态烃、液相 的含氧有机物和液态烃 （2）甲烷的转化率在较小的放电间隙（1.1mm和1.0mm）条件下 ，甲烷的转化率较高；在相同体积的放电区条件下 ，多个小放电区的串联，使甲烷转化率降低，在原 料气中甲烷浓度高时表现的较为明显。 （3）CO2的转化率放电间隙的增大将降低二氧化碳的转化率，放 电淬冷区的存在也会降低CO2的转化率（4）气相产物分析 A 气态烃 乙烯、乙炔、乙烷、丙稀、丙烷、异丁烷、丁烷、新 戊烷、异戊烷、戊烷等 B 合成气氢气和一氧化碳
