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1、稻田甲烷排放及产生 、 转化 、 输送机理王明星 李 晶 郑循华( 中国科学院大气物理研究所, 北京 100029)摘 要 通过对中国五大水稻产区稻田甲烷排放的多年观测实验, 描述了稻田甲烷排放的时空变化规律及特征并分析研究了其形成机理。 稻田甲烷排放的日变化有四种类型, 甲烷的传输效率是日变化形成的主要因素。 稻田甲烷土壤中排放率的季节变化型式在不同的地区是不同的, 这取决于气温变化、 水稻品种、 施肥及水管理等不同因素。 甲烷产生主要发生在稻田土壤耕作还原层 ( 2 20 cm), 氧化主要发生在水土交界面的氧化层和根部氧化膜, 并受多种因子的影响。土壤中的甲烷通过三个路径向大气排放, 不
2、同时期三个路径在甲烷传输中的相对重要性不同。 施用化肥和沼渣肥可以降低土壤中甲烷的产生和排放, 而有机肥会增加土壤中甲烷的产生和排放。 中国的稻田每年向大气中排放 9. 67 12. 66 百万吨甲烷, 全球稻田甲烷的总排放量约为 35 56 Tg/ a。关键词 甲烷排放 日变化 季节变化 氧化和传输 影响因子1 引言大气中的甲烷以每年约 0. 8 % 的速度增长, 由于甲烷的强温室效应和化学活性 , 研究全球甲烷的循环具有重要的意义。稻田是最重要的大气甲烷的人为源之一 1, 对这一重要源的研究可以提高全球甲烷排放量估算的精确程度 。中国是重要的水稻生产国 ,水稻种植面积约占世界稻田总面积的
3、22%, 产量约占世界水稻产量的 38%。从目前开 展的观测看, 中国稻田不仅是中国最主要的 CH4排放源, 而且对全球大气的 CH4排放也起着重要的作用 。根据生态气候带 、 地貌特征以及耕作制度, 我国水稻田大致可分五大区:华南滇南水稻区 、华中水稻区、 长江中下游水稻区、 西南水稻区和北方水稻区 。气 候土壤状况以及植物生长体系在这五大区有很大的差别。因此获取这五大典型水稻种植区的长期的稻田甲烷排放数据是必要的 。从甲烷种植面积省级的统计数据来看 , 90% 以上的水稻种植在中国南部 , 只有 7 %左右的水稻种植在北方水稻区。从 1987 年以来我们应用静态箱技术在中国的五大水稻区进行
4、了观测。除了甲烷排放通量的观测 , 还进行 了甲烷排放机理的研究, 以及温度、 水管理、 施肥对甲烷排放的影响等 。本文总结了10 年来的研究成果和一些甲烷排放机理方面的新发现。2 稻田甲烷排放特征2. 1 日变化只有通过间隔时间很短的连续观测才能对甲烷排放率的日变化做出正确的描述 。我1998-01-05 收到, 1998-02-27 收到修改稿第 22卷 第 4期 1998 年 7 月大 气 科 学 SCIENTIA ATMOSPHERICA SINICAVol. 22 , No . 4 July 1998们 通过多年中国稻田甲烷排放的连续观测 , 发现了四种不同类型的日变化规律( 图 1
5、) 。第一种也是最主要的一种是下午最大值型, 这种日变化在浙江 、 四川 、 湖南、 江苏 都曾观测到 2, 并且和水温、 土壤浅层及空气温度的日变化一致 。过去的文献说明 ,甲烷排放的日变化与甲烷在稻田土壤里的产生率有关 3。根据我们的实验观测可以得到不同的结论: ( 1)甲烷在土壤里的产生率并没有明显的日变化规律; ( 2)在空气温度变化和水及土壤温度变化之间有一段延迟; ( 3)实验室模拟实验证明, 土壤温度的确可 以影响甲烷的产生率 , 但是这两者变化之间有 10 11 小时的时间延迟 ;( 4)稻田甲烷排放的日变化与空气温度和稻田水的温度有很好的相关, 但与深层土壤温度不相关 。因此
6、我们得出结论 , 控制短期甲烷排放变化的主要因子不是甲烷在土壤里的产生率, 而是甲烷向大气中传输的效率 。 第二种是夜间至凌晨出现排放最大值, 这是比较少见的一种, 只在浙江省夏季观测到, 我们认为是植物体在炎热夏季的中午为防止植物体内的水分散失而关闭气孔, 堵塞了甲烷向大气传输的主要途径 , 未能排出的甲烷在晚上随着气孔的开启排向大气, 从而 出现了甲烷排放率在夜间的极大值 4 。但在湖南地区, 夏天的炎热程度不亚于杭州 ,却始终没有测量到这种夜间极大值型式 。第三种型式是一日内下午和晚上出现两次最大值 , 这种情况在杭州地区的晚稻和第二种型式一起常被发现, 可能是以上两种情况排放路径的作用
7、结合在一起造成的。当关 闭气孔而使植物体排放能力下降时 , 甲烷可以通过其他的路径排放出来 ( 如气泡) , 第二种型式还是第三种型式取决于植物体和气泡排放的相对大小 。图 1 稻田甲烷排放的日变化的四种不同型式( a)下午峰型, ( b)夜间峰型, ( c)下午夜间双峰型, ( d)无规律型6014 期王明星等:稻田甲烷排放及产生、 转化、 输送机理 第四种变化型式是在特殊天气条件下发生的 。在阴雨天气 , 冷空气过境时 , 会使甲烷的排放毫无规律。2. 2 季节变化 日平均甲烷排放率在水稻生长期波动较大, 其变化型式在不同地区是不同的, 这取决于水稻种植系统类型 ( 例如早稻和晚稻) 、
8、稻田的预处理方式 ( 例如施绿肥、 前茬种小麦、 垄作 、 泡田等) 、 土壤特性、 天气状况、 水管理、 水稻品种、 施肥情况等 。日平均甲烷排放率在短周期波动中出现显著的排放峰值 ( 图 2) 。江苏单季稻分蘖期和生长 期有两个显著的峰值 , 但是峰值的相对高度和出现的确切时间有一定的波动。这种情况可能是由于水稻种植前土地的不同处理 , 淹水程度和天气状况决定的。除了单季稻要经过最热的时期 ( 7 月和 8 月)而早稻没有 ( 只到 7月)之外 , 早稻和单季稻生长期的天气变化趋势是相似的 。在江苏和湖南的单季稻发现甲烷排放率在水稻生长期有三个峰 值, 但强度和时间有所不同。第一个峰值出现
9、在水稻生长的初期, 可能是因为刚淹水后土壤中的有机物质发酵剧烈, 导致土壤中较多的甲烷产生而造成的 。第二个和第三个峰值分别出现在分蘖开花期和成熟期 , 这与根的渗出物和根系物质的腐败有关。甲烷产生 和植物体传输能力有季节变化 , 因此我们应该考虑大气 水稻土壤之间的传输效率 。这体现在第二个峰值的产生上 , 此时空气温度和植物体生长都适于甲烷传输。图 2 稻田甲烷排放的季节变化( a)早稻的季节变化与施肥影响, ( b)晚稻的季节变化与施肥影响:常规肥, :有机肥,- - -:化肥,- - - :沼渣肥对晚稻甲烷排放率季节变化的研究揭示了一些以前未被注意的现象。晚稻的季节变化在浙江和湖南两省
10、很相似, 甲烷的排放在水稻移植后的几天达到最大值 , 随着水稻的生长 , 排放率逐渐降低。这一相对简单的变化型式与影响甲烷产生和排放的参数有关 ,第一, 空气温度在 7 月末达到最高, 当水稻开始生长时, 淹水的土壤中有丰富的有机 质, 使甲烷有较高的产生率, 这已在甲烷产生的实验中观测到 。第二, 水稻植物体还太小, 在甲烷传输到大气的过程中不能起到重要作用, 主要的传输途径是气泡, 这个时期气泡在稻田中随处可见。通过计算甲烷排放量和产生量的比率 , 晚稻生长期中这个时期 的传输效率最高 。由此可知气泡是防止甲烷氧化的最佳输送途径。甲烷产生率和传输效率在水稻生长的初期都具有最大值 , 因此产
11、生了甲烷排放率的最大值。甲烷产生率和传输效率都随着时间的推移在减小, 导致了这种相对简单的甲烷排放率的季节变化。值得602大 气 科 学22 卷注意的是水稻体对甲烷传输的作用不像以前文献中提出的那么重要 , 例如在水稻生长初期小于 15%的甲烷通过植物体传输。2. 3 年际变化和空间变化 在浙江、 江苏、 湖南等省能够观察到比较明显的甲烷平均排放率的年际差异 2。水稻品种的差异和气候条件 ( 主要是温度)的变化不能引起如此巨大的年际差异。由于 我们对单个影响因子如气候变化、 水稻品种 、 土壤状况、 水肥管理等了解远远不够 , 不同地区年际变化的原因还不明确。这种年际变化有可能反映了与甲烷产生
12、 、 输送、 氧化有关的整个生态系统的年际波动。 中国不同地区稻田甲烷的排放有很明显的空间差异, 土壤类型与土壤特性 、 气候系统、 水稻品种与生长体系 、 施肥效应、 水管理等是造成这种差异的原因, 其中土壤类型和土壤理化特征是最重要的。3 稻田甲烷排放机理研究近十多年来世界各地稻田甲烷排放的测量结果表明, 稻田甲烷排放存在较大的时空变化 , 即在各不同地点稻田甲烷排放率有很大的差别 ( 美国 、 欧洲、 中国、 日本、 印度 等) 。同一地点也观测到日变化、 季节变化 、 年际变化。稻田甲烷排放的时空变化是全球范围内稻田土壤类型和土壤特性 、 水稻品种、 种植管理方法 、 温度及灌溉方式等
13、许多因素复杂影响的结果 。我们是不可能对全球各种条件下的所有稻田进行长期连续测量 的, 因此为了估算全球稻田甲烷排放总量, 一种更可靠经济的方法是通过对稻田甲烷排放机理的理论和实验研究 , 同时结合影响因素的研究 , 建立数学模型, 然后输入全球稻 田甲烷排放的这些影响因素的统计资料及变化趋势, 就可以更好地估算和预测全球稻田甲烷的排放量。3. 1 稻田甲烷的产生 稻田甲烷的排放是土壤甲烷产生、 再氧化及排放传输三个过程相互作用的结果 。甲烷的产生是这个体系中的第一步也是极关键的过程, 其数量的大小会直接影响排放通量的大小 。稻田中甲烷的产生主要是 CO2/H2及乙酸 ( CH3COO-)这两
14、种基质在厌氧状态下 (Eh - 300 mV)被产甲烷菌利用还原而生成的 5 :CH3COOH CH4+CO2,( 1)CO2+4H2CH4+2H2O ,( 2)但是在不同稻田土壤中, 这两种基质对甲烷产生的贡献并不固定, 这主要取决于各不同 稻田土壤中微生物菌族的差异 , 有些甲烷菌喜欢乙酸盐而有些更偏爱 CO2和 CH4。另外分解复杂有机物质的菌族的不同以及土壤中有机物种类不同也会引起 CO2/H2以及乙酸 盐来源及含量差异。通过对意大利稻田及我国湖南地区稻田土壤中甲烷产生率的实地测量 , 发现甲烷产生主要发生在稻田土壤耕作还原层 ( 2 20 cm) 6 , 但不同的农田作业对此有很大的
15、影 响。在意大利稻田中 7 17 cm 土壤层是重要的甲烷产生区域 , 13 cm 处的甲烷产生率最大 。由于我国湖南地区独特的有机肥铺施操作 , 土壤中甲烷的产生在耕作层氧化层以6034 期王明星等:稻田甲烷排放及产生、 转化、 输送机理 下 3 7 cm 就到达最大值。土壤湿度能影响土壤主要甲烷生产区域的深度, 当土壤湿润度低于某一临界值后 , 主要的甲烷产生区域将向土壤深处移动, 甲烷产量也明显减少 。种植水稻的稻田土壤中甲烷产生率要比不种水稻农田的产生率大, 同块稻田中甲烷产生 率也有一定的空间变化。另外水稻植物根部土壤比水稻行间土壤能产生更多的甲烷 。在大多数情况下甲烷的产生率下午大
16、于上午, 但在一日间没有明显的日变化规律 , 因此甲烷排放路径的日变化可能是甲烷排放日变化的主要原因。在湖南地区, 不同的施肥和水管理对稻田的甲烷产生率差别十分显著 。这种差别在甲烷排放率的差异上也能体现出 来。总有机酸含量差别在不同施肥田中较小 , 但在不同水管理的田中差别较大 。实验室培养发现土壤温度对土壤甲烷产生率的影响很大, 温度每上升 10oC, 甲烷产生率能增加 3 倍多 。在整个水稻生长季节中 , 仅施化肥或不施肥的意大利稻田土壤中甲烷产生率在水稻移栽后逐渐增大, 并在 8 月底水稻收割前达到最大 。湖南仅施化肥的稻田甲烷产 生率的季节变化与意大利稻田相似 , 而施有机肥的稻田无论早稻还是晚稻 , 土壤中甲烷产生率在水稻生长初期及末期均出现最大值 。在整个水稻生长季节中, 土壤中产生的甲烷仅有 28% ( 意大利)和 16 % ( 我国湖南地区)被排向大气 , 而其余大部分被氧化在 土壤中 6。3. 2 稻田甲烷的氧化氧化在稻田甲烷的排放过程中起着重