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1、城市道路灰尘城市道路灰尘 PGEs 累积特征及影响机制累积特征及影响机制【摘要】：长期以来,人们对铂(platinum,即 Pt)及铂族元素(theplatinumgroupmetals,即 PGEs)的毒性并非十分明确,一直认为它们是无毒的,但近几年的研究表明,PGEs 及它们的化合物是一类高发生率的致敏物,部分 PGEs 化合物还具有致癌效应,能以很低的含量对微生物产生影响。为了治理汽车尾气污染,Pt、Pd、Rh 被作为催化剂广泛用于汽车尾气催化转化器(VehicleExhaustCatalysts,即 VECs)装置。虽然 VECs 在净化空气方面功不可没,但在净化尾气的同时,PGEs
2、颗粒物随尾气排放出来,成为一种新的环境污染源。机动车 PGEs 排放带来的环境问题已成为近年来欧美发达国家十分关心的问题,而我国对此方面的研究还涉及较少。为此,论文选择上海市为主要研究区,以 PGEs 为研究对象,分析和探讨了上海市道路灰尘 PGEs 时空累积特征、建立了城市典型道路(城市快速干线、城市主干道、城市次干道、郊区高速、郊区公路)灰尘 PGEs 的分布模型,揭示 PGEs 地表累积过程、迁移转化过程及影响机制,对道路环境 PGEs 进行人为污染程度评价,提出 PGEs 污染的防治对策。论文取得的主要认识与结论如下:上海市内环中环区间的道路灰尘 PGEs 含量最高,从此区域分别往城区
3、内和城区外,PGEs 含量逐渐降低,至郊区(外环-郊环)道路,灰尘 PGEs 含量达到最低;除次干道 Pt 浓度高于主干道外,其他类型道路PGEs 平均浓度水平均表现为:快速路(包括环线)主干道次干道高速公路郊区公路;车流量、车速、车辆行驶特征及高污染车辆限行范围对道路灰尘 PGEs 含量影响深刻。上海市道路灰尘 PGEs 比例与 Ely 等的研究结论有不符现象,VECs 不同发展阶段中 PGEs 比例结构发生改变是主要致因;PGEs 间相关性很好,说明道路灰尘 PGEs 来源相同,且均来源于汽车 VECs;同为交通污染排放的元素,Cr 与 PGEs的相关性很好,Cu 与 PGEs 之间有一定
4、相关性,Zn 只与 Pt 有相关性,而 Pb 与 PGEs 都没有相关性,Pb、Zn 为汽车催化剂毒物是主要原因。灰尘和土壤 PGEs 含量表现出明显的季节变化:PGEs 含量在春夏季节低,秋冬季节高;降雨量对灰尘和土壤 PGEs 的季节变化起了重要的影响作用;土壤 PGEs 受季节风向变化的影响很小,郊区道路灰尘 PGEs受季节风向变化影响明显,而市区道路灰尘 PGEs 受季节风向变化影响微弱,市区高大建筑物减弱了风速是主要致因;2007 年上海市道路灰尘 PGEs 高于 2003 年,Rh、Pd、Pt 年均增长率为 11%-19%,与上海市机动车保有量的年均增长状况相吻合。如以道路 1.5
5、-1.6km 长度为单位,主干道、次干道及快速路灰尘 PGEs 的分布呈波浪型;两端为路口的郊区公路,灰尘 PGEs 的分布呈“(?)”半圆弧型;一端为收费口的高速公路,灰尘 PGEs 分布呈“(?)”折线型;车辆行驶特征的差异是造成典型道路 PGEs 分布模式不同的主要原因;主干道、次干道及快速路路口 PGEs 含量不一定高于远离路口的位置,频繁的怠速和加减速使得远离路口的地方也常出现怠速是主要原因;高速公路及郊区公路路口(或收费口)PGEs 含量往往高于远离路口处;高速公路及郊区公路车流量都较大,但灰尘 PGEs 含量并不高,车流中许多车辆未安装VECs,PGEs 总排放量小是主要原因。大
6、风和降雨对 PGEs 的增长具有明显的抑制作用;连续降雨后,PGEs 浓度与负荷达到下限值,继续降雨,PGEs 浓度及负荷不再降低;连续干燥无大风天气会使 PGEs 浓度与负荷达到上限值,若天气继续保持无雨无大风,两值不会再上升,变化趋于和缓;PGEs 累积过程符合 Sigmoidal 曲线,与重金属等其他污染物的累积过程相似。道路灰尘 PGEs 在 125-63m 的粒径部分含量最高;其次是63m 的粒径部分,1000-500m 粒径部分占总量的比值最低;Rh、Pd、Pt 粒径效应很明显,且完全相同,其中,Pd 和 Pt 的粒径效应要更明显于 Rh;国外很多研究都假定 PGEs 含量在63m
7、 的粒径部分含量最高,由此选用63m 的粒径部分含量进行 PGEs 富集率及其他研究,因此,这些研究很可能都低估了环境中 PGEs 的含量水平。在灰尘-雨水口-受纳水体的迁移路径中,PGEs 含量表现为:道路灰尘雨水口沉积物河流沉积物,Cd、Cu、Pb 与 PGEs 表现出相同的迁移特征;Pd 的可溶性强于 Rh 和 Pt,导致雨水口 Pd 含量降低,Pt/Pd升高;河流沉积物中 Pt/Pd 降低,河流接纳了含 Pd 量较大的污水厂污水可能是主要原因。在灰尘-土壤-植物的迁移路径中,PGEs 含量表现为:灰尘土壤植物;路边植物对道路灰尘 PGEs 吸附能力表现为PtPdRh,其中,对 Pt、P
8、d 吸附作用非常明显,而对 Rh 几乎不存在吸附作用;路边植物对土壤 PGEs 的吸收能力为 PdRhPt,Pd 的生物有效性最大;土壤剖面中,Rh 与 Pd 分布规律很相似,都表现为随深度增加,含量逐渐降低的特征,而 Pt 最高值并没有出现在最表层,而是出现在距地面 2-5cm 的位置。河流因有其他来源 PGEs 汇入,导致河流沉积物 PGEs 比例不同于其它环境介质。除此之外,在整个城市环境的迁移循环过程中,PGEs 比例比较稳定,所有介质 PGEs 比例范围都很接近或出现重合现象。上海市各种介质中(除河流沉积物外)Pt/Pd 和 Pt/Rh 均低于国外同类研究,但却与 20002002
9、年 VEC 中PGEs 比例很接近甚至重合,VECs 类型变化及使用历史是决定因素。上海市道路灰尘 Rh、Pd、Pt 平均含量分别为27.68ng/g、107.16ng/g、34.59ng/g,分别是是参照点的 18.28(Rh)、11.06(Pd)、65.54(Pt)倍,超过地壳丰度值两个数量级以上和其他国家的城市相比,Pd 含量处于较高水平,而 Pt 与 Rh 含量处于较低水平;Rh、Pd、Pt 平均 CER 值分别为 17、40、40 水平,为显著人为影响、非常强烈人为影响、非常强烈人为影响。路边土壤 Rh、Pd、Pt平均含量分别为 8.84ng/g、29.92ng/g、12.82ng/
10、g,是参照点的 5.61(Rh)、9.62(Pd)、20.55(Pt)倍,超过地壳丰度值两个数量级以上;和其他国家的城市相比,Pd 含量处于较高水平,Rh 含量水平居中,而 Pt 处于较低水平;Rh、Pd、Pt 平均 CER 值分别为 6、9、20,为显著人为影响、显著人为影响及非常强烈人为影响。路边植物 Rh、Pd、Pt 平均含量分别为 2.82ng/g、6.32ng/g、0.65ng/g,均高于参照点植物;与同类研究比较,Rh 和 Pd 的含量较高,而 Pt 含量几乎达到了最低水平。道路环境PGEs 主要防治对策有:通过用 Pd 代替 Rh 和 Pt、采用非贵金属催化剂等手段调整 TWCs
11、 的组成,从源头防治 PGEs 污染;通过限速、限制最长怠速时间、限制私家车、扩大公共运输、积极发展轨道交通、引导自行车交通的出行、大力推行智能交通系统等手段倡导绿色交通,实施有效的交通控制与管理,降低 PGEs 污染。 【关键词】：道路灰尘 PGEs 累积特征影响机制【学位授予单位】：华东师范大学【学位级别】：博士【学位授予年份】：2009【分类号】：X513【目录】：目录 6-8 中文摘要 8-10Abstract10-13 第一章绪论 13-351.1 问题的提出与研究意义 13-141.2 国内外研究进展 14-35 第二章研究区域环境特征与研究方法 35-422.1 研究区环境特征
12、35-372.2 技术路线与研究内容 37-402.3 主要成果和创新点 40-42 第三章上海市道路灰尘 PGEs 的空间分布特征及影响机制 42-673.1 引言 423.2 样品采集与实验方法 42-483.3 空间分布特征 48-553.4 空间分布影响机制55-623.5PGEs 来源分析 62-663.6 小结 66-67 第四章上海市道路灰尘PGEs 时间变化特征及影响机制 67-874.1 引言 674.2 样品采集与实验方法 67-704.3 季节变化 70-824.4 年际变化 82-854.5 小结 85-87 第五章典型道路灰尘 PGEs 富集特征 87-995.1 引
13、言 875.2 上海城市道路功能分级 87-895.3 样品采集与实验方法 89-915.4 典型道路灰尘 PGEs富集特征 91-975.5 小结 97-99 第六章道路灰尘 PGEs 地表累积过程及影响机制 99-1116.1 引言 996.2 样品采集与实验方法 996.3 灰尘累积过程 99-1016.4 天气特征对 PGEs 累积的影响 101-1036.5 源汇演变机制 103-1056.6PGEs 累积过程 105-1106.7 小结 110-111 第七章道路灰尘 PGEs 粒径效应 111-1177.1 引言 1117.2 样品采集与实验方法1117.3PGEs 粒径效应 1
14、11-1127.4 同类研究比较 112-1147.5 与重金属粒径效应比较 114-1157.6 小结 115-117 第八章 PGEs 的迁移转化及其生物有效性 117-1388.1 引言 1178.2 样品采集与实验方法 117-1188.3PGEs 在道路灰尘-雨水口-受纳水体间的迁移循环 118-1218.4PGEs 在道路灰尘-土壤-植物间的迁移转化 121-1278.5PGEs 迁移循环系统框架图的建立 127-1328.6 迁移转化过程中 PGEs 比例的变化 132-1368.7 小结 136-138 第九章 PGEs 人为污染程度评价及防治措施 138-1559.1 灰尘 PGEs 富集水平和人为污染程度评价 138-1439.2 土壤 PGEs 富集水平和人为污染程度评价 143-1489.3 植物PGEs 富集水平 148-1519.4PGEs 防治对策 151-1539.5 小结 153-155第十章结论与展望 155-15810.1 主要结论 155-15610.2 研究展望 156-158 参考文献 158-174 参研项目与发表论文 174-175 致谢 175 本本论文购买请联系页眉网站。论文购买请联系页眉网站。
