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1、第l O 届全国有机电化学与工业学术会议论文集 氯离子对苯酚电催化氧化降解过程的影响刘小波，林海波，孙智权，徐红( 吉林大学化学学院，吉林长春1 3 0 0 2 1 )大多数工业废水含有高浓度氯离子，氯离子的存在对有机物的氧化降解影响越来越引人注意【I 】，但是 对于这种影响的深入研究不多，主要是对一些处理结果的讨论。实际上，氯离子的影响与所应用的体系 有关，包括电极材料、氯离子浓度、有机物种类等。本文通过研究苯酚溶液在P b 0 2 T i 和T i R u T i S n 阳 极体系中的电化学氧化降解过程，进一步了解氯离子的影响。 图1 表示氯离子对T i P b 0 2 和T i R u
2、 T i S n 阳极电化学氧化降解苯酚溶液的影响。可见，氯离子的存 在加速了溶液C O D 的去除速度，这是因为在氯离子存在下，氯离子在阳极被氧化生成活性氯，可氧化本 体溶液中的有机物。在没有氯离子存在下T i P b 0 2 阳极体系可以较快地降解苯酚，有效去除C O D ，当体 系存在氯离子时，C O D 去除速度大大加快，如图l ( A ) 。对于T i R u T i - S n 阳极体系，在无氯离子条件下， C O D 去除效果很差，去除率小于1 0 ；当体系中加入氯离子后，C O D 去除效果大大改变，去除率大于 7 0 ，图1 ( B ) 。口9 0 ：f r oM A )娜州
3、( B ) A )。一( B )( C )F i g 1 V a r i a t i o no fC O Dd u r i n gp h c n o le l e c t r o l y s i su s i n g ( A ) P b O d T i ；( B ) T i R u - T i - S na n o d e sa td i f f e r e n ts o l u t i o n ；( c ) V a r i a t i o no fC O D d u r i n gp h e n o le l e c t r o l y s i sa tO 5 MN a S Q + ! g
4、LN a C is o l u t i o na td i f f e r e n ta n o d e s 先前的研究结果表明，电生成活性氯使用T i R u T i S n 阳极比T i P b 0 2 阳极具有更高的效割2 1 ，如果苯 酚电化学氧化仅仅是由于活性氯生成，那么使用T i R u T i S n 阳极电化学氧化苯酚的效果要好于T i P b 0 2阳极。 图1 ( C ) 为在氯化钠存在下的苯酚溶液体系，用不同阳极得到的溶液C O D 随电解时间的变化，表 明T i P b 0 2 阳极体系的处理效果远远好于T i R u T i S n 阳极体系，这个结果与上述推断相反。
5、显然，苯酚 电化学氧化不仅仅是由于活性氯的作用，对不同电极材料，氯离子对有机物电化学氧化降解的影响差别 很大。因此，可认为苯酚在氯离子存在下的T i P b 0 2 阳极体系电化学氧化是直接电氧化和间接电氧化共同 作用的结果；对于T i R u - T i S n 阳极体系则主要是问接电氧化作用。可见在氯离子浓度相同条件下，苯酚 在不同阳极体系中的电化学氧化降解途径是不同的。 图2 、图3 分别为T i P b 0 2 阳极和T i R u T i S n 阳极在有无氯离子存在下苯酚降解过程得到的U V - V i s 光 谱。对于T i P b 0 2 、I 们u T i S n 电极体系，
6、没有氯离子存在时，图2 ( A ) 、图3 ( A ) 电解过程中苯酚的 两个特征吸收2 1 0 r i m 和2 6 9 n m 都在逐渐减弱，在2 1 0 - 2 2 5 、2 3 0 2 6 3 和2 8 0 3 1 0 n m3 个波段都分别出现 三种新的吸收，不同的是在T 佩u - T i S n 电极体系，苯酚的两个特征吸收随着电解时间的增加变化很小， 其它波段的吸收很弱。在氯离子存在的情况下，图2 ( B ) 、图3 ( B ) 也具有类似的现象，所产生的吸收 主要在2 8 0 - 3 3 0 n r n 波段，说明在不同电极体系，对于相同组成的原水，生成的中间产物类似。但两种电
7、 极体系电解过程中组成随电解时间的变化不同，T i P b 0 2 阳极体系苯酚逐渐降解，其它中间产物也随着电 解时间逐渐矿化，氯离子的存在主要起到加快降解速度的作用；对于T 报u T i S n 电极体系，在无氯离子 存在时，苯酚降解很慢，当氯离子存在后，苯酚迅速降解，但是其它中问产物降解很慢，苯酚实际上主 要发生了转化反应。对于相同的电极体系，不同组成的原水氧化降解过程中产生的中间产物不同，见图2 ( A ) 、( B ) ，图3 ( A ) 、( B ) 。 通过研究在T i P b 0 2 阳极体系，不同氯离子浓度时原水电解过程中溶液的U v s 光谱随时间的变化作者简介：刘小波( 1
8、 9 7 9 ) ，男，汉族，博士研究生，从事电化学和光谱电化学研究工作联系人：林海波，4 2 岁，教授研究方向：电化学与电化学工程E m a i l ：l h b 9 1 0 j l u c d u c n 基金项目：国家自然科学基金面上项目( N o 2 0 5 7 3 0 4 5 ) 和国家“十五”科技攻关重点项目( 2 0 0 4 B A 3 1 3 B 1 7 ) 资助。2 4 3第l O 届全国有机电化学与工业学术会议论文集( 图4 ) ，对氯离子浓度变化对苯酚降解的影响有了进一步了解。随着氯离子浓度的增大，苯酚降解过程 中所生成的中间产物是发生变化的，出现最大吸收的波段发生正移。
9、当氯化钠浓度增加到5 9 r L 时，与在 T i R u - T i S n 阳极体系有氯离子存在情况下苯酚电解过程中的u v V i s 光谱比较几乎相同。由于在相同氯离 子条件下电生成活性氯与阳极材料有关，当氯离子浓度增加后有利于活性氯生成，氯离子浓度的增加， 在T i P b 0 2 阳极上生成活性氯的浓度也增加，所以此时溶液中活性氯浓度与氯化钠浓度为I p j L 时 T i R u - T i - S n 阳极生成相近。这说明在氯离子存在下苯酚的电氧化过程与电生成活性氯的浓度有关。F i g 4 U v - V i ss p e c t r ao b t a i n e d 伽T
10、i P b 0 2a n o d ed u r i n gg a l v a n o s t a t i ce l e c t r o l y s i sa nh o u ri n t e r v a l si ne l e c t r o l y t eo f ( A ) 1 0 0 m g np h e n o l + O 5 m o l LN a 2 S O a q u e o u s ，( B ) 1 0 0 m e ：p h e 晴l + 0 5 m o l LN a 2 S 0 4 + o 1 9 LN a C Is o l u t i o n s ，( C ) l O O m g
11、 1p h e n o l + O 5 m o l LN a 2 S O , + i g n N a C Is o l u t i o n s ，( D ) 1 0 0 m g lp h e n o l + o 5 m o l LN a 2 S O , + 5 9 LN a C Is o l u t i o n s 参考文献【l l C h C o m n i n e l l i s 。A N e r i n i ，A n o d i cO x i d a t i o no f P h e n o li nt h eP r e s e n c eo f N a C lf o rW a s t
12、e w a t e rT r e a t m e n t , J A p p l E l e c t r o c h e m 1 9 9 5 ， 2 5 ：2 3 - 2 8 【2 】李晓萍，林海波吴岩，姜梅，张恒彬T i P b 0 2 阳极在氯化钠溶液中电解生成活性氯的研究吉林大学学报( 理学版) ，2 0 0 5 。 4 3 ( 3 ) ：3 5 8 - 3 6 2 E f f e c t so fc h l Q r i d ei o n so nt h ee l e c t r o c h e m i c a lo x i d a t i o na n dd e g r a d a t i o no fp h e n o lL i uX i a o b o ，L i nH a i b o , S u nZ h i q u a n , X uH o n g( T h eC o l l e g eo f C h e m i s t r y , J i l i nU n i v e r s i t yo f C h i n a , C h a n g c h u n ，1 3 0 0 2D
