《基于量子修正的石墨烯纳米带热导率分子动力学表征方法》由会员分享，可在线阅读，更多相关《基于量子修正的石墨烯纳米带热导率分子动力学表征方法（7页珍藏版）》请在金锄头文库上搜索。
1、物 理 学 报Ac t a Ph y s S i n Vo 1 6 3 ， No 7( 2 0 1 4 ) 0 7 6 5 0 1 基于量子修正的石墨烯纳米带热导率分子动力学 表征方法术 郑伯昱 董慧龙 陈非凡十 ( 清华大学精密仪器系， 精密测试技术及仪器国家重点实验室， 北京 1 0 0 0 8 4 ) ( 2 0 1 3 年9 月 1 7日 收到； 2 0 1 4 年1 月7日收到修改稿) 本文提出了基于量子修正的非平衡态分子动力学模型， 可用于石墨烯纳米带热导率的表征 利用该模型 对不同温度下， 不同手性及宽度的石墨烯纳米带热导率行了研 究， 结果发现： 相较于经典分子动力学模型给 出
2、的热导率随温度升高而单调下降的结论， 在低于 D e b y e 温度的情况下， 量子修正模型的计算结果出现了反 常现象 本文研究还发现， 石墨烯纳米带的热导率呈现 出明显的边缘效应及尺度效应： 锯齿型石墨烯纳米带 的热导率明显高于扶手椅型石墨烯纳米带； 全温段的热导率及热导率在低温段随温度变化的斜率均随宽度的 增加而增大 最后， 文章用 B o l t z ma n n声子散射理论对低温段 的温度效应及尺度效应行了阐释， 其理论分 析结果说明文章所建模型适合在全温段范围内对不同宽度和不同手性 的热导率行精确计算， 可为石墨烯纳 米带在传热散热领域的应用提供理论计算和分析依据 关键词： 石墨烯
3、纳米带， 热导率， 量子修正， 分子动力学模拟 P AC S ： 6 5 8 0 C k ， 6 7 2 5 b d ， 0 2 7 0 N s DO I ： 1 0 7 4 9 8 a p s 6 3 0 7 6 5 0 1 1 引 言 石墨烯是 由单层碳原子紧密堆积而成 的二维 蜂窝状结构分子， 由N o v o s e l o v等在 2 0 0 4 年首次利 用微机械剥离法制备 是人类发现的第一种且唯 一存在 的二维晶体石墨烯价 带与导带相交于费 米能级处， 禁带宽度几乎为零， 这些独特的电子结 构使其 具备 了优 良的热学、 电学及 力学性 能 2 - 4 ， 在高性能微纳米电子器件
4、、 复合材料及传感器领域 逐渐 获得 了广泛 的应用在传热 学方 面， 石 墨烯 由于其 出色的热传输性能常被用作微 电子领域的 导热介质 2 边界尺寸固定的带状石墨烯分子被 称作石墨烯纳米带 f g r a p h e n e n a n o r i b b o n s ， 简记为 G N R ) ， 根据边界结构的不同可分为扶手椅型( a r m c h a i r g r a p h e n e n a n o r i b b o n s ， 简记为 A GN R) 和锯 齿型 ( z i g z a g g r a p h e n e n a n o r i b b o n s ， 简
5、记为 Z GN R) ， 引 最近发现 GNR可被用作微尺度传热材料， 有望成为新一代芯片 间的互联线 【 6 J 本文对 GNR 的热导率行了初步探索， 为揭示其热输运行为奠 定 了基础 现阶段对于石墨烯 热物理学特性的研 究大多 采 用实验 、 理论 分析和 分子 动力学 模拟 f mo l e c u l a r d y n a mi c s ， MD1 相结合 的方法在实验 方面， Ca i 等 【 通 过石墨烯拉曼光谱 的G峰温度效应对 其 热 导率 行 了测试，发现 石 墨烯 的热 导 率在 1 3 5 0 -3 6 0 0 W m K 之间 在理论方面， N ik a等 【8 J
6、 通 过第 一性 原理计 算 出单 层石 墨烯 的热 导率在 2 0 0 0 -6 0 0 0 W m K范围内， 林琦等【9 研究了N掺 杂 对 Z GNR热输 运特 性 的影 响 Z h o u等 1 0 及 Z h a n g等 1 1 分别 对AGNR的 电子传输特 性和复 杂能带结构行了研究在MD方面， We i 等1 2 研究 了3 0 0 -8 0 0 K温度范围内不同结构及尺寸对 GNR热导率的影响， 揭示 了GN R热导率的尺寸依 赖特 性Wi l l i a m等 1 3 采用平衡分子动力 学方法 研究了室温 f 3 0 0 K) 条件下边界粗糙程度及氢化率 国家重点基础研
7、究发展计划 ( 批准号： 2 0 1 2 C B 9 3 4 1 0 3 ) 资助的课题 十通讯作者E - ma i h c ff ma i l t s i n g h u a e d u c a 2 0 1 4中国物理学会 Chi ne s e Ph ys i c a l S o c i e t y 0 7 6 5 0 1 1 Mt p ： w u l i x b h y a c c n 物 理 学 报Ac t a Ph y s S i n Vo 1 6 3 ， No 7( 2 0 1 4 ) 0 7 6 5 0 1 对 GNR的热导率的影 响韩 同伟等 【 1 4 采用 R e b o 势
8、和 Ai r e b o势在室温条件 下对单层和多层石墨烯 的弛豫性 能行 了MD 研究现有研 究主要关注 了GNR热导率高于室温 时的热输运特性， 对其低 温段的研 究还相对空 白考虑 到GNR在半导体工 业中的实际应用， 其工作环境温度范 围通常跨度较 大， 经常会涉及到低温和高温情况下 的传热 问题， 因此研究 GNR全温度范围内的热输运特性是非常 重要的由于温度较低时量子效应的存在， 一些热 输运特性可能会发生变化本文通过引入量子修 正， 提 出了基于量子修正的非平衡分子动力学热导 率表征方法 ， 与经典的 MD模拟结果相 比较， 发现 GNR热导率在低温区域存在反常现象为了验证 本文
9、所建模型 的普适性， 使用 该模 型研 究了GNR 热 导率 的边界效应及尺度 效应， 分析 了不同宽度 下 AGNR及 Z GNR的热导率差异， 尤其 是低温段 的变化规律， 并用 B o l t z ma n n声子散射理论行 了 阐释 2 基于量子修正的N E MD模型 本文采 用 L a mmp s 开源 软件 行模拟GNR 中的CC键长为 0 1 4 2 n m 碳原子间的相互作用 势选用 Ai r e b o 势， 在模拟单层石墨烯分子时， 可 以 忽略 L e n n a r d J o n e s 势项和 四体扭转势项， Ai r e b o 势可化简为 E = R ( r i
10、j ) 一 b ij V A ( ) ， ( 1 ) i J ( t ) 其中， V R ( r ij ) 和V A ( r ) 分别为A i r e b o 势的排斥 项和吸引项， b t j 是反应多体作用的键序函数 求解 原子的运动方程时采用 V e l o c i t y V e r l e t 算法， 该算 法弥补 了传统 V e r l e t算法精度不统一的问题 边界 条件为周期性边界条件 层数0 1 N 2 1 N 2 N 2 1 N1 N 图 1 NEMD热交换过程示 意图 GNR的热导率计算采用 Mu l l e r P l a t h e 的各向 同性非平衡分子动力学 (
11、 n o n e q u i l i b r i u m mo l e c u l a r d y n a mi c s ， N E MD ) 方法 1 5 ， 原理如图1 所示 该算 法 的基本思想是将模拟盒在 方 向等分成 个局 域等温层， 0 层和N 2 层分别为热沉和热源， N 2 层 到 一1 层 与前一部分成镜像对称假设通过 交换 热沉 与热源 的原子能量得 以使两端形成温度 差， 即每 隔一段时间分别取 0 层 中速度最大 的原子 与 N 2 层中速度最小的分子交换速度矢量 f 原子 动能) ， 从而可以感应出从0 层到 N 2 层的热流及 与热流 方向相反的温度场， 于是可 以
12、通过 F o u r i e r 导热定律 J=一 对热导率行求解 Ma r t i 等 【 l 6 指 出： 可 以通过增加原子数和测量 时间来增加体态中的碰撞数， 从而建立局部温度的 概念本次模拟将模拟域等分为 8 0 个层， 每层 的C 原子数为 1 0 0左右， 测量时间 1 6 5 n s f 3 0 0万步) 以 充分建立局域温度平衡每 一层 的局域温度可 由 B o l t z ma n n能量均分定理 1 7 解得 = 3 N k B( ) ， (2 ) 其 中死为 第 i 层 的局域 温度，k B为Bo l t z ma n n常 量 ， ( 去 m t ) 为 该 层 原
13、子 的 统 计 平 均 动 能 ， ( 2 ) 、一 ， 0 式揭示 了原子平均动 能和局域温度 的关系在达 到稳态后，非物理性速度交 换所激发 的能量传递 与热流 达 到平衡，此时，导热带 的温度 梯度 可 由 下式计算： ：墨 二墨 + l 而热导率可表示为 =一 丽 J ， ( 4 ) 其 中， 厶， 表示 GNR的横截面积， 为热流， t 为 时间f 4 ) 式表明， 可以通过导热带的温度梯度对热 导率行表征， ( 4 ) 式分母中的2 表示热源的原子要 与成镜像关系 的两个热沉的原子行速率交换 但 需要 指 出的是，B o l t z ma n n能量均 分定 理 只有在接近或者高于
14、材料的De b y e 温度 f 石墨烯的 De b y e 温度 OD 3 2 2 K 1 8 】 ) 时才是严格有效的 1 7 J ， 当温度低于 三 ) D时， 大量声子模式没有被完全的激 发 出来， 此时的量子效应不可忽略， 经典的MD方 法 已无法求出精确的热导率值， 可以考虑 引入量子 修正解决这个 问题 量子修正 1 9 的主要思想是通过经典力学系统 中的模拟温度来计算量子系统 中对应的修正温度 L u k e s 等人 1 7 应用量子修正方法准确计算出了单 壁碳纳米管的热导率基于假设： 模拟温度 ( D ) 0 7 6 5 0 1 2 物 理 学 报Ac t a P h y
15、s S i n V o 1 6 3 ， No 7( 2 0 1 4 ) 0 7 6 5 0 1 下的声子总能量等于量子修正温度 ( ) 下的声子 总能量 【 1 6 ， 即 f ma x 3 N k B T M D t = D ( ) 礼 0 ( ， t ) ， d ， ( 5 ) JO 其 中， n 0 为 平 衡 态 声 子 的 波 色 分 布 函 数 n o ， ) = ( e h w 一1 ) +1 2 ， 为声子频 率， T MD 与 t 分别为第 i 层 的模拟温度和修正温 度， D( ) 为声子态密度， 在D e b y e 近似下 可表 示 为 D( ) =A w ，0 CO D ( 6 ) 其中A=9 N w 3 ， N为对应原子数， CO D为D e b y e 截止频率 D= k B D h 将( 6 ) 式代入到( 5 ) 式 中得 = 圹 +1 2 d co ( 7 ) 将计算出的 代入 ( 4 ) 式中即可得到修正后的热 导率值基于上述推导， 量
