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1、789 物理雙月刊（廿四卷六期）2002 年 12 月藍光氮化銦鎵量子井雷射之電子溢流現 象與電洞不均勻性探討張誌原+、郭艷光* (+研究生，*副教授) 國立彰化師範大學物理研究所 E-mail: ykuocc.ncue.edu.tw摘 要本篇論文利用Lastip模擬軟體來探討藍光氮化銦鎵量子井雷射（發光波長462 nm）之電子溢流與活性區之電洞分佈不均勻現象。結果發現在室溫下電子溢流的現象就相當明顯，而且隨著溫度的上升越來越嚴重。這種現象的產生不只影響發光效率，也會大幅降低元件的使用壽命。為了改善此一現象，我們試著去增加p型薄膜的摻雜濃度以及加入一氮化鋁鎵阻礙層，結果發現兩者都能有效的降低電
2、子溢流的程度。除了電子溢流之外，我們也發現在氮化銦鎵量子井元件的活性區中存在著嚴重的電洞分佈不均勻現象，使得單一量子井雷射的效能遠優於多量子井雷射的效能。模擬結果顯示，在量子井旁的barrier層進行電洞摻雜能有效的改善此一現象，並因此而促進元件的雷射效能。一、前言一、前言最近幾年來，氮化銦鎵材料以其寬能帶間隙與高發光效率，在短波長發光元件的應用上扮演著重要的角色12，尤其是在高連續操作時間(超過10,000小時)的雷射二極體與紅光範圍的發光二極體成功的被開發出來之後3，-族氮化物似乎有凌駕磷化物而獨佔整個可見光範圍的趨勢。但實際上直到目前為止，在紅黃光附近的發光元件仍舊以磷化鋁鎵銦材料為主要
3、的商業化產品，主要的原因除了因為前者的造價昂貴之外，製程複雜與氮化物發光機制不易掌控也是發展的瓶頸之一。在光電半導體元件的操作過程中，溢電流的產生不僅會降低元件的發光效率，連帶的也會造成溫度的上升，因而影響元件的使用壽命，因此在設計一個半導體發光元件時，如何有效降低電子溢流將是非常重要的一個設計環節。造成半導體元件電子溢流的可能原因有很多種，其中導致III-V族氮化物容易產生電子溢流的第一個可能原因是由於活性層與披覆層之間導電帶與價電帶的band-offset比例較小4。如果以最常被引用的Martin等人所提出的3/7比值5來看，導電帶的band-offset所佔之比例較少，也就表示量子井與披
4、覆層間導電帶的能帶間隙相差較小，因此電子將比較容易由活性區往p層移動，因而造成電子溢流的現象。790 物理雙月刊（廿四卷六期）2002 年 12 月第二個可能的原因來自於氮化物元件偏高的臨界電流值。在氮化銦鎵半導體雷射中，由於應力所產生的延伸性缺陷、p態薄膜的長晶不易、以及利用蝕刻所形成的雷射鏡面不夠平整等1267，都會造成元件具有相當高的內部損失，並因此提高雷射的臨界電流值，而高電流操作除了會大幅提升活性區的電子數目，因而增加電子溢流的機會外，較高的電流輸入往往也會造成元件溫度的上升，使得活性區的電子有足夠的能量溢流至p態薄膜中。第三個可能的原因是由於p態薄膜的電洞不容易傳輸至活性區中4。氮
5、化鎵相關材料因為電洞有效質量較大，以至於電洞移動速率較低，因此造成電洞的傳輸困難；此外，p態薄膜的長晶不易以及價電帶較高的band-offset比例也都會影響到電洞在p態薄膜以及活性區中的移動能力。由於活性區中無法累積大量的電洞，因此也就不易達成粒子反轉效應，也就是說需要在更大的電流輸入下才能產生雷射輸出，而這種偏高的操作電流正是造成嚴重電子溢流的原因之一。基於上述的理由，我們可以預期氮化銦鎵半導體雷射可能具有嚴重的電子溢流現象，並因而影響元件的發光效率。上述的電洞傳輸不易現象除了會導致電子溢流的產生之外，也會造成活性區的電洞不均勻分佈，並因而大幅降低多量子井雷射的效能。這種雷射性能隨量子井個
6、數的增加而下降的趨勢已經有研究人員經由實驗結果獲得證實89，並且將此現象歸因於長晶過程中銦的揮發所造成的結果。在本論文中，我們以理論模擬的方式驗證此一現象，並且證明造成此一現象的另外一個更為基本的原因在於活性區不均勻的電洞分佈。二、模擬結構與參數設定二、模擬結構與參數設定本節將介紹模擬上所使用的元件結構以及一些重要的參數設定。在模擬結構的設定上，首先假設一n態的氮化鎵薄膜為整個元件的底層，接著再長一層同樣是n態的氮化鎵薄膜，其厚度為0.1 m，摻雜濃度假設為11018 cm-3；活性區為一個量子井（well）與兩個披覆層（barrier）所組成的單一量子井結構，其材料成份為氮化銦鎵，其中量子井
7、中銦的濃度為20%，厚度為2 nm，披覆層中銦的濃度為2%，厚度為5 nm；活性區之上則是一層p態的氮化鎵薄膜，厚度為0.1 m，摻雜濃度為11017 cm-3；最後一層是p態的氮化鎵薄膜(cap layer)，其厚度及摻雜濃度與上一層薄膜相同。此外，元件的寬度為20 m，共振腔長度為500 m，前後鏡面反射率分別為85%與90%，整體的結構如圖一所示。791 物理雙月刊（廿四卷六期）2002 年 12 月圖一、氮化銦鎵單一量子井雷射之初始結構圖上述的結構設計中並沒有包含基板的設定，這是因為在程式的資料庫中沒有藍寶石的材料參數，再加上藍寶石基板不能導電，因此在實際元件上必須作成特殊的不對稱脊狀
8、結構。為了簡化結構並避免過多的變因存在，因此才以上述的結構作為初步的模擬結構。另外，在摻雜濃度的設定上，p態遠低於n態的濃度（低了10倍），這是為了模擬氮化鎵材料p態摻雜困難的現象1267。此外，在模擬參數的設定方面，除了前言中所提到的活性層與披覆層之間導電帶與價電帶的band-offset比例設為3：7之外，我們所使用的氮化銦鎵（InxGa1-xN）的能帶間隙如公式(1)所示10，其中Eg(x)是銦的濃度為x之氮化銦鎵材料的能帶間隙，EInN、EGaN分別為氮化銦和氮化鎵在溫度T時的能帶間隙；b是彎曲參數，也就是所謂的bowing parameter。直到目前為止，氮化銦鎵材料的b值尚未有定
9、論，在本文中使用的是之前我們利用氮化銦鎵晶片的實驗結果與理論模擬相對照，所得出之最佳契合值，其值為3.35 eV。(1)x1(bxE)x1(xE)x(EGaNInNg而在與溫度相關的模擬上，我們使用Varshni formula來描述能帶間隙隨溫度變化的現象，如公式(2)所示，其中Eg(0)代表溫度為0K時的能帶間隙，Eg(T)代表溫度為T時的能帶間隙。在氮化銦材料中，Eg(0)為1.994 eV，值為0.24510-3 eV/K，值為624K10；而在氮化鎵中，Eg(0)為3.427 eV，值為0.93910-3 eV/K，值為772K10。(2) TTETEgg2 )0()(至於模擬中所使
10、用的氮化銦鎵材料之電子有效質量及電洞有效質量則分別表示如下：(3)mm( xmmGaN,eInN,eGaN,eNGaIn,ex1x (4)0NGaIn,hhm6 . 0m x1x (5)0NGaIn,lhm0583. 0m x1x 其中me,InGaN為銦濃度為x之氮化銦鎵材料的電子有效質量，mhh,InGaN與mlh,InGaN則分別為重電洞與輕電洞的有效質量；me,InN (0.11m0)為氮化銦的有效質量，me,GaN (0.22 m0) 為氮化鎵的有效質量，m0為自由電子質量。除了上述所提到的參數設定之外，我們也對另外一些參數做了一些假設與修改，包括：將p型氮化鎵薄膜的電洞移動率（ho
11、le mobility）定為8 cm2/Vs4，p型氮化鋁鎵薄膜的電洞移動率定為6 cm2/Vs4，至於電子移動率（electron mobility）則假設各層皆一樣，均定為200 cm2/Vs4；此外，在活性區中的氮化銦鎵薄膜，其載子之非放光性生命期（nonradiative lifetime）定為1 ns4，在氮化鋁鎵薄膜中則定為0.1 ns4。三、模擬結果與分析三、模擬結果與分析首先以圖一的結構為初始結構來進行模擬。由於此一結構的p態濃度較低，再加上前言中所提到的各項原因，可以預期模擬結果應該會具有嚴重的電子溢流問題。圖二為模擬所得之電流分佈圖，以及雷射輸出功率對電流之變化圖（L-I
12、Curve）。從圖中可以明顯地看出溢電流在整個電流範圍幾乎都佔有相當重要的地位，而且在輸入電流密度為0.3 kA/cm2以後即超越活性區電流而成為主要的電流分佈。在高電流輸入的情況下，由於有大量的自由電子注入活性層中，因此比較容792 物理雙月刊（廿四卷六期）2002 年 12 月易產生嚴重的電子溢流現象。可是從圖二(a)中可以發現，當輸入電流為30 mA時，溢電流就超越了活性區電流而成為主要的電流分佈，也就是說，在不到臨界電流（103.4 mA）的三分之一時，電子溢流的程度就如此嚴重，更不用說更高電流輸入時的情況了。圖三則是上述的初始結構之能帶結構圖。從圖中可以看出價電帶的準費米能階（qua
13、si Fermi-level）在活性區附近有明顯的不連續分佈，顯示活性區的電洞注入量甚差，而這種電洞傳輸困難的現象將容易引起電子溢流的產生。圖二、(a)溢電流與活性區電流在不同輸入電流下之變化圖(b)雷射輸出功率對電流之變化圖綜合以上的結果，我們確認初始結構中存在著嚴重的電子溢流問題。如果能設法降低此一溢流現象，使其在一般操作電流（甚至更高）的情況下只有少量的溢電流產生，則將可以有效的提升元件的雷射效能與發光特性。接下來我們就來探討如何改善此一嚴重的電子溢流現象。由於p態薄膜的摻雜不易與較高的電阻值是造成氮化物元件溢流嚴重的原因之一，因此如果能成功的長出高濃度、低電阻值的p態薄膜，應該就能提升
14、活性區中的電洞注入量，因而有效減輕電子溢流的程度。此外，增加p態的摻雜濃度將使得p層薄膜整體的能帶結構受準費米能階之影響而往上提升11，因而增加活性區與p態薄膜間之位能障，使得導電帶上的電子更不易穿越此一位能障而往p態薄膜溢流，因而達到降低電子溢流的目的。圖三、輸入電流為200 mA時之能帶結構圖，虛線為準費米能階，圖(b)為圖(a)在活性區附近之放大圖793 物理雙月刊（廿四卷六期）2002 年 12 月關於氮化物系統的p態摻雜濃度，幾篇2000年以後所發表的論文顯示，部份研究人員已經成功的長出1019 cm-3甚至於1020 cm-3電洞濃度的氮化鎵與氮化銦鎵薄膜121314，但是他們的電
15、阻值跟n態氮化鎵薄膜比較起來仍然偏高（在1019 cm-3之濃度下，p態的電阻值約為n態的100倍12）。但是即使如此，我們仍不應對高濃度、低電阻值之p態氮化鎵薄膜的獲得感到悲觀，畢竟在數年以前要獲得高濃度的p態氮化鎵薄膜也被認為是不太可能的，但是如今已經一一實現。因此，隨著長晶方法的進步以及新製程技術的開發，不久的將來此一理想有可能達成。基於上述的假設，我將試著去模擬理想的p態氮化鎵薄膜（高濃度、低電阻值），以探討高濃度之p態薄膜對溢電流以及雷射效能的影響。圖四、不同p態摻雜濃度下之(a)溢電流對總電流之變化圖(b)雷射輸出功率對輸入電流之變化圖圖四是在不同的p態摻雜濃度下，氮化銦鎵單一量子
16、井雷射之電子溢流程度以及雷射輸出功率對電流之變化圖。從圖中可以清楚地看出隨著摻雜濃度的增加，電子溢流現象獲得大幅的改善，而且這種改善現象在高電流輸入下更是明顯。此外，隨著p態濃度的增加，雷射的臨界電流隨之變小，斜率效率（slope efficiency）則隨之上升，也就是說系統的整體性能隨著p態濃度的增加而獲得改善。至於部分結構的L-I圖形似乎有重疊在一起的情況，這是因為在此一電流範圍中（0120 mA），這些結構的溢電流大小幾乎一樣之故。要降低氮化物元件的溢電流比例，除了上述提升p態濃度的方法之外，另一個更直接的想法就是在p態形成一個能隙較大的位能障，使電子欲往p態薄膜移動時會受到此一位能障的阻擋，而無法輕易通過。由於這種位能障可以利用能帶間隙較大的材料來加以形成，因此在氮化鎵系列中，氮化鋁鎵將是一個很好的選擇。在接下來的模擬中，我們就是以氮化鋁鎵薄膜當作阻止電
