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1、SHANDONG 毕 业 论 文用于甲烷部分氧化的双层膜反应器学 院： 化学工程学院 专 业： 化学工程与工艺 学生姓名： 于 海 阔 学 号： 0812103212 指导教师： 杨 乃 涛 2012 年 6 月摘要I摘 要本实验首先用 EDTA-柠檬酸盐法制得 LSCN 粉体，再通过相转化法制取LSCN 前驱体，进而将前驱体烧制成双层致密透氧膜膜管，将制得的透氧膜管组装成 LSCN 的膜反应器进行甲烷部分氧化制合成气的反应。本实验对制取的膜管进行气密性及机械性能进行测试合格后，组装成LSCN 膜反应器来进行甲烷部分氧化制合成气进行研究，以 Ni/-Al2O3为催化剂，研究反应器的的各项性能。
2、实验表明，制取的 LSCN 双层中空纤维膜管的气密性良好，机械性能良好，制作成 POM 反应器后，测试其透氧性能证明随着 CH4扫气量的增加，透氧量增大，在同一 CH4扫气量下，膜的透氧性能从增大逐渐改变成缩小。而 CH4的转化率随着 CH4 扫气量的增加而增大，在 4-6ml/min 的扫气量时达到峰值，之后逐渐变小.。CO 与 H2 的选择性均是随扫气量的增大而增大。相对，CO2 的选择性，则是随之减小关键词：甲烷部分氧化、LSCN，双层致密透氧膜，反应器AbstractIIAbstractIn this experiment, the first step is using EDTA-C
3、itrate Method to make LSCN powder, then we prepare the LSCN precursor by phase inversion and thus burn it to double layer of dense membranes for oxygen separation membrane tubes. Assemble the obtained oxygen-permeable membrane tube into the LSCN membrane reactor for the partial oxidation of methane
4、to syngas reaction. Take an exam on it for the air tightness and mechanical properties, when it had passed, assemble it into the LSCN membrane to study the partial oxidation of methane to syngas with Ni/-Al2O3 as the catalyst, then we take exams on the performance of it.The experiments show that the
5、 LSCN double-layer hollow fiber membrane tubes which we prepare before has a good performance on tightness and mechanical properties, with it, we made a POM reactor, the test on it shows that the oxygen content increase with the increasing of CH4 sweep gas, the oxygen permeability of the membrane ch
6、anged from gradually increased into a narrow at the same time. The CH4 conversion rate increase with the increasing of CH4 sweep gas, and reached the peak in 4-6 min, then becomes gradually smaller. The select of CO and H2 increase with the increasing sweep gas, the relative selective of CO2 is decr
7、easing.Keyword: POM, LSCN, double dense oxygen-permeable membrane, reactor.目录III目录摘 要 .IAbstract .II第一章 引 言.11.1 甲烷部分氧化反应器的研究意义.11.2 导体膜的种类.11.3 甲烷部分氧化的机理研究.31.4 氧渗透原理研究.51.5 POM 膜反应器的研究.6第二章 实验.82.1 试剂和仪器.82.1.1 实验试剂：.82.1.2 主要仪器：.82.2 La0.6Sr0.4Co0.8Ni0.2O3- 粉体的合成 .92.3 双层中空纤维膜制备.102.4 机械强度实验.112.
8、5 中空纤维气密性测试.112.6 中空纤维膜 CH4部分氧化及透氧量的测试.12第三章 结果与讨论 .133.1 双层中空纤维膜折断时的临界弯曲力测试如下.133.2 双层膜的透氧性能测试如下.133.3 甲烷部分氧化反应.14第四章 结论.16参考文献.17致 谢.20第一章 引 言1第一章 引 言1.1 甲烷部分氧化反应器的研究意义石油资源的逐渐枯竭，导致天然气成为未来的替代燃料和化学工业原料的必然性。到 2l 世纪中叶1，天然气必将从在世界能源结构中所占的比例由 25%上升至 40%，而石油所占的比例也将从现在的 34降低到 20左右。这种结构的变化将导致能源利用结构和消费结构的巨大变
9、化，所以，人们逐渐重视起天然气利用这一方向。然而，天然气的最基本组成部分是甲烷，这是造成温室效应的主要部分，因此开发利用天然气无论是在解决日益紧张的能源问题上还是保护环境方面上都具有重要的意义。甲烷经先转化成合成气再转化成合成燃料和化学品是有效利用天然气的最主要方法之一。近十几年来，甲烷部分氧化制合成气这一一方向已经成为国内外研究的热点方向。从上世纪末开始就已经有大量的关于甲烷部分氧化这一反应的报道，到目前为止，天然气的转化主要是通过两种方式来完成：一是直接转化法，直接转化因其中间产物和最终产物的活性比反应物还高，会被进一步氧化降低目标产物的选择性，因此在工业化生产中目前不具有经济价值2,3。二是间接转化法，目前天然气的化工方向研究更多倾向于此，即先将天然气转化为 CO 和 H
