《镁碳复合储氢材料用于二硫化碳加氢反应的研究（学位论文-工学）》由会员分享，可在线阅读，更多相关《镁碳复合储氢材料用于二硫化碳加氢反应的研究（学位论文-工学）（83页珍藏版）》请在金锄头文库上搜索。
1、分类号： TG139 密 级： 公 开U D C ： 单位代码： 10424学 位 论 文镁 碳 复 合 储 氢 材 料 用 于 二 硫 化 碳 加 氢反 应 的 研 究张 光 伟申请学位级别：硕士学位 专 业 名 称 ： 矿 物 加 工 工 程指导教师姓名：周 仕 学 职 称： 教 授山 东 科 技 大 学二零一二年五月论文题目：镁碳复合储氢材料用于二硫化碳加氢反应的研究作者姓名： 张 光 伟 入学时间： 2009 年 9 月专业名称：矿物加工工程 研究方向： 矿 物 材 料指导教师： 周 仕 学 职 称： 教 授论文提交日期： 2012 年 4 月论文答辩日期： 2012 年 5 月授予学
2、位日期：STUDY ON HYDROGENATION REACTION OF CARBONDISULFIDE BY MAGNESIUM/CARBONHYDROGEN-STORAGE MATERIALSA Dissertation submitted in fulfillment of the requirements of the degree ofMASTER OF PHILOSOPHYfromShandong University of Science and TechnologybyZhang GuangweiSupervisor: Professor Zhou ShixueColleg
3、e of Chemical and Environmental EngineeringMay 2012声 明本 人 呈 交 给 山 东 科 技 大 学 的 这 篇 硕 士 学 位 论 文，除 了 所 列 参 考 文 献 和 世 所公认的文献外，全部是本人在导师指导下的研究成果。该论文资料尚没有呈交于其它任何学术机关作鉴定。硕士生签名：日 期：AFFIRMATIONI declare that this dissertation, submitted in fulfillment of the requirementsfor the award of Master of Philosophy i
4、n Shandong University of Science andTechnology, is wholly my own work unless referenced of acknowledge. Thedocument has not been submitted for qualification at any other academicinstitute.Signature:Date:山 东 科 技 大 学 硕 士 学 位 论 文 摘 要摘 要本论文以氢气反应球磨法制备镁碳复合储氢材料，储氢材料中以固相原子态形式储存的高活性氢可作为二硫化碳加氢反应的氢源，用于二硫化碳的加氢反
5、应。本课题以镁碳复合储氢材料与二硫化碳作为反应物，控制单一变量法，探究了反应温度、反应时间以 及 金 属 催 化 剂 Ni、 Mo 的 添 加 等 对 镁 碳 复 合 储 氢 材 料 用 于 二 硫 化 碳 加 氢 反 应 的 影 响 ，分析了将镁碳复合储氢材料用于二硫化碳加氢反应过程中，镁碳复合储氢材料的放氢反应 与 二 硫 化 碳 的 加 氢 反 应 之 间 的 关 系 。将镁碳复合储氢材料用于二硫化碳加氢反应的研究表明，镁碳复合储氢材料受热可释放出高活性固相原子态氢，能够促使二硫化碳在较温和的条件（较低温度和常压）下即 可 发 生 加 氢 反 应 而 生 成 气 态 产 物 H2S， 从
6、 而 实 现 有 机 硫 向 无 机 硫 的 转 化 。二硫化碳加氢反应过程中，加氢反应产物会因反应温度不同而有所不同，反应温度升 高 有 利 于 MgS 生 成 。 随 着 反 应 温 度 的 逐 渐 升 高 ， 镁 碳 复 合 储 氢 材 料 中 的 MgH2 不 断 分解释放出高活性氢而转化成为晶态 Mg，高活性氢可与二硫化碳发生加氢反应而生成气态 H2S； 当 加 氢 反 应 温 度 升 高 到 一 定 程 度 时 ， 晶 态 Mg 可 与 加 氢 反 应 中 生 成 的 气 态 H2S发 生 反 应 ， 生 成 固 相 硫 MgS。 将 镁 碳 复 合 储 氢 材 料 用 于 二 硫
7、 化 碳 的 加 氢 反 应 过 程 中 ， 反应温度对二硫化碳的加氢反应中镁碳复合储氢材料的氢利用率具有重要的影响，反应温度升高有利于提高二硫化碳加氢反应中的氢利用率，只有在特定反应温度下，才能使储氢 材 料 不 易 被 “毒 化 ”的 同 时 ， 获 得 较 高 的 氢 利 用 率 。二硫化碳加氢反应过程中，反应时间也是一个极其重要的参数，反应时间过长或过短 ， 都 不 利 于 二 硫 化 碳 加 氢 反 应 的 最 优 化 进 行 ， 只 有 处 理 好 反 应 温 度 与 反 应 时 间 的 关 系 ，选 择 最 合 理 的 反 应 时 间 ， 才 能 在 能 耗 较 低 的 情 况
8、下 ， 取 得 最 佳 的 反 应 效 果 。将 镁 碳 复 合 储 氢 材 料 用 于 二 硫 化 碳 加 氢 反 应 过 程 中 ， 加 氢 反 应 可 以 促 进 放 氢 反 应 的进行，而放氢反应又可以为加氢反应提供氢源，二者相互促进，具有耦合效应。镁碳复合储氢材料材料中高活性固相原子态氢的存在，使镁碳复合储氢材料具有催化性能，可促使二硫化碳在较温和条件下即可发生加氢反应；同时二硫化碳加氢反应的进行，可加速镁碳复合储氢材料的放氢过程，使镁碳复合储氢材料中所储的固相原子态氢在其高峰放 氢 温 度 之 下 即 可 完 全 释 放 。在 镁 碳 复 合 储 氢 材 料 制 备 过 程 中 添
9、 加 金 属 催 化 剂 Ni、 Mo 可 在 一 定 程 度 上 提 高 镁 碳山 东 科 技 大 学 硕 士 学 位 论 文 摘 要复合储氢材料的储氢密度，降低镁碳复合储氢材料的放氢温度，提高镁碳复合储氢材料的 放 氢 速 率 。 将 添 加 金 属 催 化 剂 Ni、 Mo 制 备 的 镁 碳 复 合 储 氢 材 料 用 于 二 硫 化 碳 加 氢 反应 ， 不 但 可 以 明 显 提 高 加 氢 反 应 速 率 ， 同 时 加 氢 反 应 中 气 态 产 物 H2S 的 量 也 显 著 增 多 。金 属 催 化 剂 的 添 加 都 可 在 一 定 程 度 上 抑 制 MgS 生 成 ，
10、 降 低 反 应 后 镁 碳 复 合 材 料 中 的 固 相硫生成量，减弱镁碳复合储氢材料与二硫化碳加氢反应过程中的“ 中 毒 ”现象。将添加金属 催 化 剂 制 备 的 镁 碳 复 合 储 氢 材 料 用 于 二 硫 化 碳 加 氢 反 应 ， 可 在 特 定 的 反 应 温 度 范 围 内 ，明 显 提 高 二 硫 化 碳 加 氢 反 应 中 镁 碳 复 合 储 氢 材 料 的 氢 利 用 率 。关键词：储氢材料；二硫化碳；加氢反应；金属催化剂山 东 科 技 大 学 硕 士 学 位 论 文 摘 要AbstractMagnesium and carbon composite hydrogen
11、 storage materials were prepared by reactivemilling. The solid atom hydrogen stored in the materials could perform as the hydrogen sourcefor the hydrogenation reaction of carbon disulfide. In this dissertation, magnesium and carboncomposite hydrogen storage materials and carbon disulfide were taken
12、as reactants, the effectsof reaction temperature, reaction time and metal catalysts of nickel and molybdenum on thehydrogenation reaction of carbon disulfide were discussed; the relation between thehydrogenation reaction of carbon disulfide and dehydrogenation reaction of the materials wasanalyzed.T
13、he research result of the hydrogenation reaction of carbon disulfide showed that themagnesium and carbon composite hydrogen storage materials could be utilized for thehydrogenation reaction of carbon disulfide to convert into H2S with the hydrogen releasedfrom the materials in mild conditions.In the
14、 process of the hydrogenation reaction of carbon disulfide, the reaction productchanged when the reaction temperature was different, and the amount of MgS increased as thetemperature rose. Under a certain temperature, the MgH2 in the materials began to releasehydrogen with high reactivity, and becam
15、e metal Mg. The hydrogen could react with carbondisulfide, and H2S was produced in the hydrogenation reaction of carbon disulfide. When thereaction temperature rose to a certain extent, the H2S and metal Mg produced in the reactioncould react with each other, and turned into MgS. In the process of t
16、he hydrogenation reactionof carbon disulfide, reaction temperature could affect the value of hydrogen conversion. Thevalue of hydrogen conversion increased as the reaction temperature rose. The hydrogenationreaction could obtain a high value of hydrogen conversion without being poisoned only at aspecific temperature.Reaction time also played a very important role in the hydrogenation reaction of carbondisulfide. The hydrog
