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1、150 年来大气甲烷浓度的长期变化?张仁健( 中国科学院大气物理所, 大气边界层物理和大气化学国家重点实验室, 北京, 100029)摘? 要? ? 应用作者建立的全球二维大气化学模式, 采用 2种 CH4排放源的长期增长方案, 同时考虑了 CH4排放源以及对 OH 自由基浓度有重要影响的 CO 和 NOx排放源的长期变化, 模拟了 CH4和 OH 从 1840 2020 年的长期变化趋势。考虑了世界人口增长的排放源方案可以更好地模拟 CH4的长期变化, 模拟结果表明, 工业革命前的大气CH4浓度和年排放总量分别为 760? 10- 9( V/V) 和 280? 109kg, 1991 年大气
2、 CH4的浓度和年排放总量分别为1611. 9? 10- 9(V/V)和 533. 9? 109kg, 对流层 OH 自由基数浓度从 1840 年的 7. 17? 105分子数/ cm3下降到 1991年的 5. 79? 105分子数/ cm3, 降低了 19% 。工业革命以来大气 CH4的增长一方面是由于 CH4排放源的增长, 另一方面是由于大气 OH 浓度的下降。关键词: 全球二维大气化学模式, CH4, 排放源, 增长率, OH 自由基。1? 引? 言? ?研究表明自工业革命以来 CH4浓度增长了 1倍多 1。但在过去的几十年中, CH4的增长速率不是定常的, 20 世纪 70 年代末、
3、 80 年代初 CH4年增长率较大, 但 80 年代后期有所减少2, 1992 年大气甲烷增长速率大幅度降低 3。工业革命以来 CH4 浓度的增长主要与人类活动引起的 CH4排放源的增长有关 3, 4; 同时 CH4浓度的增长会导致大气中OH 浓度的下降, OH 浓度的下降会引起大气中 CH4的增长, 这里存在一个正反馈过程。考虑到大气 CH4的最主要的汇是与 OH 自由基发生反应, 在研究 CH4长期变化时, 必须考虑 OH 自由基浓度的长期变化。? ?在本研究中, 运用作者初步建立的全球二维大气化学模式5, 采样二种不同排放源方案, 对 CH4 及 OH 浓度的长期变化趋势进行了模拟研究。
4、2? 模式简介2. 1? 模式结构? ? 模拟区域包括了从南极到北极、 从地面到 20km 范围内的大气。模式的水平分辨率为 5?, 垂直分辨率为 1 km。模式的流场采用非绝热加热率计算的剩余环流6, 扩散系数取自有关参考文献7。 ? ?采用了二维交替方向隐式格式方法对物质连续方程求解8,9, 时间步长取为 8 h。温度场和水汽场取自 1990 年欧洲中期天气预报中心( ECMWF) 多年月平均资料。2. 2?化学机制 ? ? 模式考虑了 34 种大气成分和 104 个化学和光化学反应, 具体化学机制见文献 5 。化学反应系数主要参考文献 9 12 , 光解系数是根据资料13, 14计算得到
5、的月平均值。2. 3?排放源 ? ? 模式的动力框架、 化学机制、 排放源处理、 边界条件和计算方法及模式验证等详细内容, 可见文献 5, 15 。模式中对 CH4, CO 和 NOx的排放源进行了参数化处理。CH4, CO 和 NOx的排放源被参数化为纬度和时间( 季节和年际) 的函数12。排放源源强主要根据 IPCC16。? ?美国大气海洋局的全球气候变化监测计划在全球设立了 23 个观测站, 获得了全球地面 CH4观测第 60 卷第 5 期 2002 年 10 月? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ?气? 象? 学? 报 ACTA METEOROLOGICA SINICA?
6、? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ?Vol. 60, No. 5 ? October 2002?初稿时间: 2000 年 5 月 28日; 修改稿时间: 2001 年 9 月 6 日。资助课题: 中国科学院知识创新工程重大项目?中国陆地和近海生态系统碳收支研究?( KZCX1- SW- 01) , 中国科学院?引进国外杰出人才?计划( 全球环境变化- C 循环) 及中国科学院知识创新工程项目(KZCX2- 204) 。资料 16,17。从 20 世纪 80 年代起开始应用模式研究CH4的纬度和季节变化6,12。与其它国内外二维模式相比, 本模式有 2 个特点: ( 1) 能够很好地模
7、拟OH 浓度分布。由于大气中 60% 以上的OH 通过 与CO 反应18消耗。因此考虑大气中 CO 浓度的纬度变化特别是季节变化是非常重要的。而许多模式没有考虑 CO 季节变化。本模式考虑了 CH4, CO 和NOx的纬度和季节变化, 因而模拟的 OH 分布更合理。以前的一些甲烷模式研究19中, 地面 CO 作为 固定浓度, 没有考虑季节变化, 而 CO 浓度的季节变化是很明显的 20,21; ( 2) 本模式有较好的稳定性, 可进行长期积分, 可用来模拟研究大气 CH4, CO 及OH 自由基等成分的长期变化。3? 大气 CH4的长期变化3. 1? 工业革命年以前的大气化学组成模拟? ? 1
8、990 年, CH4, CO 和 NOx的排放源分别为 529?109kg, 800? 109kg 和40?109kg( N) 。根据此排放源方案, 对模式积分 54 a 后得到当前稳态的大气 化学组成, 与观测结果比较表明模式可以较好地模拟大气化学组成5,15。? ? 工业革命前相当长一段时间里, CH4浓度在550?10- 9 750? 10- 9( V/ V) 之间, 人类活动对大 气组成的影响相对较小, 此时的大气化学组成可看作处于平衡态。采用工业革命前 CH4, CO 和 NOx的排放源方案, CH4, CO 和 NOx的年排放量分别为280 ?109kg, 320? 109kg 和
9、 20? 109kg( N) , 经过长时间运行二维大气化学模式后, 得到模拟结果作为工业革命前的大气化学组成。 3. 2? 大气 CH4的长期变化模拟? ?以上面得到的工业革命前大气化学组成为初值, 把模式从 1840年积分到 2020 年, 得到工业革命以来的 CH4, CO, O3和 OH 自由基的浓度变化。这 里采用了两个排放源长期的长期增长方案。方案 A:CH4? SCH4= 280+ 246. 3? ( e( 0. 004621 ? (y- 1840)- 1)CO ? SCO= 320+ 480?( e0. 004621 ? (y- 1840)- 1)NOx? SNOX= 20+
10、20?( e0. 004621 ? (y- 1840)- 1)方案 B:CH4? SCH4= 280+ 39. 225?( e0. 0132324? ( y- 1840)- 1)CO ? SCO= 320+ 76. 8? ( e0.01312? ( y- 1840)- 1)NOx? SNOx= 20+ 3. 2?( e0. 01312? ( y- 1840)- 1)式中 y 为年, 方案A 根据是 1840 和 1990 年的排放 量按指数规律增长, 接近线性增长。而方案 B 根据排放源结合世界人口增长 19得到, 对于以上两个排放源方案, CH4源排放量在 1840 年均为 280 ? 10
11、9kg, 1990 年均为 526? 109kg, 在 1990 年前, 方案 A 的年排放量高于方案 B 的年排放量, 1990 年后方案A 的年排放量低于方案 B 的年排放量( 图 1) 。从年排放量增长速度看, 1840 1940 年的 100 a 间, 方案A 中 CH4年排放量从 280 ?109kg 增长到 427 ?109kg, 方案 B 中 CH4年排放量从 280 ?109kg 增长到389?109kg, 方案A 年排放量增长较快而方案 B 增长慢。1940 1990 年, 方案 A 中 CH4年排放量从427?109kg 增长到 526? 109kg, 方案 B 中 CH4
12、年排放量从 389 ? 109kg 增长到 526 ? 109kg, 这时方案 A 排放源增长较慢而方案 B 增长快。图 1? CH4年排放量的长期变化图 2? 模拟和观测的 CH4的长期变化621? 5期? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? 张仁健: 150 年来大气甲烷浓度的长期变化? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ?根据以上两个排放源方案模拟得到了 CH4的长期变化( 图 2) , 模拟结果与南极冰芯资料( 18401978 年) 及 Cape Grim 观测站( 40?10?S, 144 ?41?W)观测值17( 1984 1993 年)
13、 进行了比较。应用排放 源方案B模拟得到的CH4浓度与观测结果有较好的一致性, 明显优于方案 A。? ?采用两个排放源方案得到的大气 CH4年增长量也有所不同( 图3) , 方案A 的CH4年增长量在1946 年以前高于方案B, 而 1946 年后低于方案 B。采用方案A 得到的 1990 年 CH4年增长量为 25. 9? 109kg, 采用方案 B 得到的 1990 年 CH4年增长量为 37. 3?109kg。根据有关文献16, 1990 年大气 CH4的年增长为( 35 40) ? 109kg。模拟的 1990 年 CH4年增长率为0. 55% ( 方案A) 和 0. 83% ( 方案
14、 B) ( 见图 4) 。 从模拟的 CH4的长期变化及其增长率看, 方案 B 更能代表大气 CH4, CO 和 NOx增长的实际情况。表 1是应用方案B 模拟的 CH4, CO 和 OH 在 1840, 1991和 2020年的浓度值。图 3? 大气 CH4的年增长量图4? CH4年增长率表 1? 模拟的 CH4, CO 和 OH 浓度年份CH4( ? 10- 9)CO( ? 10- 9)OH( ? 105分子数/ cm3)1840760. 126. 97.1719911611. 975. 75.7920202090. 7104.65.47? ?图 5给出了采用方案 B 模拟得到的自工业革命
15、图 5? 模拟OH 的长期变化以来的 OH 浓度变化。模拟的 1840 年对流层 OH 平 均浓度为 7. 17 ? 105分子数/ cm3, 1991 年为 5. 79?105分子数/ cm3, 在过去的 150 a 间 OH 下降了 19%,2020 年将会下降到 5. 47?105分子数/ cm3。? ?大气中 85%以上的 CH4通过以下反应消耗:OH+ CH4?CH3+ H2O( 1)? ?通过以上反应, 甲烷的汇项可表示为- K OH CH4 , 其中 OH 和 CH4 分别代表 OH 和CH4的浓度, K 代表二者的反应系数。因此, OH 的浓度降低会又反过来加剧 CH4浓度的增
16、加。4? 结果和讨论? ?应用初步建立的全球二维大气化学模式, 模拟了CH4自工业革命以来的长期变化趋势。采用 2 种不同的排放源增长方案, 得到的CH4增长速率也有所不同, 表明 CH4浓度的增长速率在很大程度上决定于排放源增长速率。而排放源的增长速率与人类活动密切相关, 排放源在 1950年前增长较慢而 1950 年后增 长较快, 这与人口及经济增长速度是一致的。622? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? 气? ? 象? ? 学? ? 报? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? 60 卷? ?模拟的 CH4的长期变化与 CH4的冰芯资料有较好的一致性。计算结果表明, 工业革命前CH4浓度为760?10- 9V/ V, 其年排放量为 280 ? 109kg。1991年,CH4浓度为 1611. 9 ? 10- 9V/ V, 年排放量为 530?109kg。1991年 CH4
