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1、50 静电基础理论与应用技带研究脱除气态污染物的放电等 离子体反应器的研究进展张轶吴彦 李杰(大连理工大学静电与特种电源研究所，大连 11 6024)摘要：本文概述了湿式反应器、添加催化剂的反应器、复合式反应器和与正交磁场结合的反 应器中放电等离子体化学处理气态污染物的研究结果，介绍了反应器结构、脱除效率及应用情况。关键词：放电等离子体气态污染物反应器1引言气体中的有害成分包括 NOx、 SO：、 CO、 H。 S、 Hg蒸气和易挥发性有机物 VOCs(Volatile or ganic compounds) 等。与传统的脱除方法相比，放电等离子体化学处理方法具有投资省，操作简 单，产物为化肥
2、不存在二次污染等优点，因此被认为是有前途的处理有害气体的方法之一，在全球 范围内得到了广泛的研究和应用，在实验和机理方面得到了许多重要的结果。脉冲放电法脱硫脱 硝的基本原理是：脉冲电晕放电所产生的活化电子 (520ev) 与气体分子碰撞过程中产生大量的 OH、 HO：、 N、 O等自由基和氧化性很强的 O。由这些活性粒子所引起的化学反应将 sOz 和 NO 转变为高价氧化物，然后形成 H： SO和 HNO。，在有 NH。注入的情况下，进一步生成硫铵 (NHt) 。 SO。 和硝铵 (NH。 NO。 )，所生成的硫铵和硝铵，可用常规的布袋或电除尘器收集。 VOCs的脱除原 理是：由脉冲电晕产生的
3、高能电子使 VOCs激发、分解和电离，最终生成 cO。和 CO。反应器系统的研究是 PPCP 技术的一个关键问题，这直接涉及降低能耗和脱除的效果。为使 这项技术向实际应用转化，近年来人们在大量的实验结合理论研究的基础上，设计了各种各样的反 应器。反应器的种类可从机械结构、供能方式、氨的注入方式和放电形式等来划分。已经研究的反 应器设计有：点对板式、点对点式、线筒式、线板式和填充床式。反应器供能方式有：直流 (dc)、交流 (ac)、交流叠加直流 (ac+dc) 和高频脉冲。氨的注入方式有：湿式和干式。从等离子区宽窄的角度 来看，反应器的设计有两个特点：一是被处理气体通过相对较宽的等离子体区，中
4、间没有绝缘介质， 如线板式和线筒式 二是被处理气体通过相对较窄的等离子体区，中间存在绝缘介质，如无声放电、 填充床等。现在的反应器都具有上述特征。本文概述了几种反应器的新研究成果对其结构、脱除效率及应用情况做了介绍。2湿式反应器湿式反应器是一种不需要连续注入氨气的反应器。因为液膜中的铵离子加强了 SO：的吸收。 Youhei Kinoshita 和 Keita saito 等设计了一种湿式反应器 “。如图 l所示，等离子体反应器包括 一根作为高压电极的不锈钢丝 (直径 0 2mm) ，一根作为屏障的玻璃管 (内径 40ram ，厚度 2 5mm) 和作为面电极的铝带。反应器有一个溶液循环系统，
5、流体通过泵从反应器底部的贮液槽向反应器 顶部输送。溶液以 100ml min的流速从反应器顶部的针孔流下，在反应器内表面形成一层液膜。静电应用技带研究的烧结温度对脱除效果有很大的影响。在较低的烧结 度如 600。 c,BaTiO。添加物为 H202(1 )，再加 图 2添加催化剂 BaO 的反应器上放电等离子体作用，在干空气中可得到 80的脱除率。 AI。 O。、 H。 Oz和放电等离子体协同作用 下， NO、脱除率 60。 Toshiaki Yamamoto63 把 BaTiO 。反应器用于易挥发性有机物 TCE(CI! 一 CHCI) 的分解，在低电压、长驻留时间的软等离子体作用下，分解率
6、达到 80。也有人用其他物质 作催化剂进行研究，如 Zhenzhou Su 和 Yoshihiko Matsui71 等利用 BaO作为催化剂做了脱除 NO、 的实验研究。反应器结构如图 2所示。反应器采用蜂窝状 BaO 作催化剂，脱除过程包括： (1)NO 被脉冲放电等离子体的氧化， (2)碱土金属对被氧化的 NO，的吸收， (3)NO 。在等离子体区的脱除。 实验中 N：， NO， O： C： H。混合气的流率为 2L min(NO 的初始浓度为 210ppm) ，实验操作温度】20 ，能耗 45J L时， NO的脱除效率超过 80。4自由基喷淋系统与线板式反应器结合的复合式反应器 自由基
7、喷淋系统是在高压电极上装有喷嘴的系统，从喷嘴流出的气体经过喷嘴尖端的强电场区被激发、分解和电离，以活性粒子的形式进入反应器。线板式反应器是从电除尘发展而来，不同之处是电除尘器供电一般采用直流负电晕；而用于脱除有害气体的这种反应器采用的是纳秒级脉 冲或者高压纳秒级脉冲叠加直流，一般采用正极性。将这两种反应器结合， T Ohkubo 把氨气经52 静电基础理论与应用技带研究 过直流放电处理后再注入到反应器中，使 NO。的脱除率得到提高。李杰 ” 对水蒸气活化处 理后提高了脱硫效率。实验装置简图见图 3。 反应器包括活化电极系统和脉冲放电等离子 体电扳系统两部分。其中活化电极系统的放 电电极是芒刺状
8、尖嘴结构，脉冲放电等离子体电微系统的放电电极是 4mm4mm 星型结 构两个电极系统的低压电极为一组 500mmx900ram 的不锈钢金属平板。活化用的高压电源是正直流高压电源，脉冲高压电源为旋转火 化间隙脉冲电源。模拟烟气由空气和 SO。配图 3自由基喷淋系统与线板式反应器制而成烟气中的 SOz 的质量分数为 1 5结合的复合式反应器10 12 0x 10，同时氨气也从反应器前端加人 NH和 S02的物质的量的比为 2。烟气在反应器中的温度为 60一 80 ，流量为 10m3 h。实 验结果显示： (1)水蒸气注入到反应器中，使活化电极系统特性发生变化即在相同电压下电晕电 流下降；使脉冲放
9、电电压波形的基压和拖尾升高，电流峰值减小。 (2)水蒸气经过活化电极系统的 正直流电晕电场处理，对烟气中的 sq脱除有作用，可使脱硫效率在热反应脱硫的基础上提高10。 (3)水蒸气经过活化电极系统的正直流电晕电场处理后，再进入到脉冲放电电场，可使脉冲 脱硫效率比水蒸气不经过活化处理的脉冲放电等离子体脱硫效率提高约 10。5与正交直流磁场结合的等离子体反应器Jae Duk Moon 和 Geun Taek Lee 1等设计了一种与正交磁场结合的线筒式等离子体反应 器。实验装置简图如图 4。电极 高压电棱出图 4与正交直流磁场结合的等离子体反应器 线筒式反应器包括一根高压线电极 (直径 0 3ra
10、m ，长 20cm) 和一个外部筒电极 (10孔， 0 1mm厚 )。外部筒电极粘付在一个耐热玻璃管的内表面 (内经 26ram) 。二极管整流直流电源为磁线圈和电晕放电提供能量。实验气体为油类燃烧的废气，含有 SOz CO， NO，和 COz等。实验结果显 示： (1)磁场通过诱发电子的回旋运动和漂流运动，延长了电子在气体中的停留时间。由于加强了 电子的能量和光电化学反应，提高了脱除污染气体的效率。磁场的存在很大程度上影响了电晕起 始电压击穿电压和电晕放电电流，使得起使电压降低 -放电电流增大。 (2)当气体中 s02初始浓度 为 1 20ppm ， CO初始浓度为 1000ppm ，磁场强
11、度为 900G 时，脱除率几乎为 100 。 (3) 加载磁场 后，产生臭氧的浓度增加了 20 -30静电应用技带研究 536结语放电等离子体化学处理有害气体是新兴的技术，也是很有前途的技术。设计反应器的关键是 如何优化电源对反应器的功能和电晕物理背景中的化学反应。要使化学反应活性最大，须有最佳 的等离子体背景从而必须优化供能。当然等离子体与化学反应过程的优化必须考虑到化学添加 剂的作用。适当的添加剂可以诱发多相催化反应，从而有效利用低能电子，降低活化电子的能量阈 值供能与化学添加剂的筛选是控制脱硫脱销反应的两条途径。现在国内国外对反应器研究的大部分工作还处于实验室阶段。今后的努力方向是加强理
12、论研 究和使其尽快转化为工业应用创造经济效益。需要进一步加强的研究有： (1)机理方面的研究包 括反应器动态特性的变化规律、放电等离子体的时空分布、化学反应过程、电源与快速变化动态负 载匹配的规律等； (2)通过机理研究的成果，设计出更合理的反应器做进一步的实验研究，选择经济 有效的添加剂，降低能耗，提高效率； (3)使其尽快转化为工业应用。参考文献1 Youhei Kinoshita ， Keita Saito ， Kazunori Takashima ， Shinji Katsura ， and Akira Mizuno ”Re moral of S02 Using a Wet Type
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