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1、-范文最新推荐-1 / 13可回收高催化活性光催化剂的制备及应用摘要：光催化氧化技术是近年来研究发展起来的一种新的污染治理技术。研究发现，利用光催化法能够有效地降解甚至矿化水和空气中的各种有机污染物，能够有效地将无机污染物转化成无毒的物质，也可以将氰化物、亚硝酸盐、硫氰酸盐等转化成无毒的形式；还可以应用于抗菌、除臭、空气净化、自洁净材料以及杀死癌细胞等。其中，TiO2 具有化学稳定性好、耐腐蚀、高活性、廉价、无毒等优点，因此被广泛地用作光催化剂。目前，TiO2 光催化剂在水处理的应用中，大多是采用悬浮体系。粉末状悬浮态的 TiO2 颗粒在液相中与污染物接触面积大，传质效果好，因此催化效率高。但
2、是目前的商品 TiO2 颗粒细小而且比重较小，在流体中不仅分离困难，难以回收，而且易发生凝聚降低活性，极大地限制了其实际应用。将 TiO2 固定在某种载体上，可以克服悬浮相 TiO2 光催化剂的缺点，解决催化剂分离回收难的问题，而且可以根据光催化反应器结构的不同来选择不同载体和工艺。本论文采用四氯化钛或钛酸四丁酯为钛源前驱体，以间苯二酚和糠醛为炭质前驱物，通过一步溶胶凝胶法制备了二氧化钛光催化剂。通过 XRD 表征了光催化剂的晶型，SEM 和 TEM 观察光催化剂的微观形貌，氮气吸附脱附分析了光催化剂的孔结构，紫外可见漫反射分析了光催化剂的光吸收性能。通过对亚甲基蓝的光催化降解，比较了不同钛源
3、前驱体所制备的光催化剂的光催化活性。关键词：可回收；二氧化钛；纳米；光催化剂；应用 9463Abstract：Photocatalytic oxidation technology research developed a new pollution control technology in recent years. Study found that the use of photocatalytic method can effectively degrade or mineralized water and various organic pollutants in the air,
4、contaminants can be efficiently converted into non-toxic inorganic substances -范文最新推荐-3 / 13can be cyanide, nitrite, sulfur cyanate salt form into a non-toxic; also be used in antibacterial, deodorization, air purification, self-cleaning materials and kill cancer cells. Which, TiO2 has good chemical
5、 stability, corrosion resistance, high activity, inexpensive, non-toxic, etc., which is widely used as a photocatalyst. 2.1 无机废水的处理 12.2 有机废水的处理 12.3 光催化杀菌除藻 23 光化学基本原理 34TiO2 光催化的合成方法 34.1 溶胶凝胶法（Sol-gel ）4 4.2 化学气相沉积法 CVD44.3 物理气相沉积法 PVD44.4 液相沉积法（Liquid Phase Deposition，LPD）54.5 电泳沉积法 54.6 分子吸附沉积法
6、 54.7 阳极氧化法 65 本论文研究的内容及目的 65.1 研究内容 65.2 研究目的和意义 6二 实验部分 71 实验用原料 7-范文最新推荐-5 / 132 实验用设备 73 材料制备 74 光催化剂的表征 85 光催化活性 85.1 不同浓度亚甲基蓝的配制 85.2 光催化活性实验 85.320mg/l 亚甲基蓝降解重复实验 9三 结果与讨论 101 光催化剂的物理性能 102 XRD113 微观形貌 12TEM124 氮气吸附脱附曲线 135 紫外可见漫反射 146 光催化活性 146.1 10mg/l 亚甲基蓝光催化降解 146.2 20mg/l 亚甲基蓝光催化降解 166.3
7、 20mg/l 亚甲基蓝降解暗反应 176.4 20mg/l 亚甲基蓝降解重复实验 19四 结论 20五 展望 20 -范文最新推荐-7 / 132.2 有机废水的处理高浓度有机废水主要是印染、制药、炼油等工业生产过程中产生的废水，作为一种深度氧化技术，光催化法尤其适合于降解难以用其它方法降解的有毒有机物质。美国环保局公布了 9 大类 114 种有机物被证实可以通过半导体光催化氧化方法处理。 2.2.1 光催化处理印染废水印染废水具有浓度高、色度高、pH 高、难降解等特点，且大多含有苯环、胺基、偶氮基团等致癌物质，对环境危害很大。光催化氧化在彻底降解印染废水方面具有无二次污染、氧化能力强等突出
8、优点。Epling G.A.等5研究了在可见光下纳米 TiO2 光催化剂对 15 种不同类型的染料的降解，得到这些染料的脱色顺序：靛蓝染料菲染料三苯甲烷染料 偶氮染料喹啉染料噻嗪染料蒽醌染料。肖俊霞等6也研究了 10 种不同结构的染料在 TiO2/UV 体系中的光催化氧化降解过程，揭示了不同结构染料在TiO2/UV 体系中的降解规律。 2.2.2 光催化处理制药废水制药废水成分复杂、污染物浓度高、含有难降解物质和有抑菌作用的抗生素，并且毒性较强、危害较大，属于难处理的工业废水。利用光催化氧化降解制药废水不会生成其它有毒物质，无二次污染，具有其它方法无可比拟的优点。龚丽芬等7以罗丹明 B、罗丹明
9、6G、次甲基蓝、溴甲酚绿为光敏剂修饰掺杂铈的纳米二氧化钛，利用日光灯照射下催化降解六六六、滴滴涕(DDD) 、滴滴涕伊(DDE)等有机氯农药，结果表明：罗丹明 B 或溴甲酚绿修饰后的掺铈纳米二氧化钛具有较高的光催化降解率。郭佳等8以 TiO2 为光催化剂，对头孢曲松钠进行光催化降解。结果显示，当反应物初始浓度 500 mg/L-1，反应 5 h 后，在催化剂用量为 2.5 g/L-1 时对头孢曲松钠的降解达 93.4 %。廖禹东等9以掺 Fe 的纳米 TiO2 为光催化剂，进行了含阿奇霉素废水的光催化氧化降解性能研究。结果表明，在 pH=6.4、t=30 min、催化剂用量为 10 g/L 时
10、，掺 0.05% Fe 的纳米 TiO2 降解效果最佳。 -范文最新推荐-9 / 133 光化学基本原理二氧化钛光生空穴的氧化电位以标准氢电位计为3.0 V，比臭氧的 2.07 V 和氯气的 1.36 V 高许多，具有很强的氧化性。高活性的光生空穴具有很强的氧化能力，可以将吸附在半导体表面的 OH-和 H2O 进行氧化，生成具有强氧化性的•OH。从几种强氧化剂的氧化电位大小顺序：F2•OHO3H2O2HO2•MnO4-HCLOCl2Cr2O72-•ClO2，可以看出•OH 具有很高的氧化电位，是一种强氧化基团，能氧化大多数的有机污染物及部分无机
11、污染物。同时，空穴本身也可夺取吸附在半导体表面的有机污染物中的电子，使原本不吸收光的物质被直接氧化分解。在光催化反应体系中，这两种氧化方式可能单独起作用也可能同时作用，对于不同的物质两种氧化方式参与作用的程度视具体情况有所不同。另一方面，电子受体可直接接受光生半导体表面产生的高活性电子而被还原。环境中的某些特定污染物—有毒金属，如 Hg2+、Ag1+、Cr6+、Cu2+等也能接受光生半导体表面产生的高活性电子而被还原成无毒的金属分子。纳米二氧化钛光催化反应过程：•OH+ dye → 染料降解TiO2（h+ ）+ dye →•dye+ &rar
12、r;染料氧化Mx+xTiO2（e-）→M0Mx+y TiO2（e-）→M(x-y) + (xy)从以上纳米二氧化钛光催化反应过程可知，在光催化反应体系中，表面吸附分子氧的存在会直接影响光生电子的转移，影响反应高活性自由基和反应中间体•OH、•O2-、HO2•、H2O2 的生成、光催化氧化反应速率和量子产率。向半导体光催化体系内通入氧气可加快有机物的降解速率，因为当溶液中有 O2 存在时，光生电子会和 O2 作用生成•O2-，进而与 H+作用生成 HO2•，最终生成•OH 氧化降解有机物 。在这诸多氧化性物质共存的反
13、应体系中，由于催化剂的表面有大量的羟基-范文最新推荐-11 / 13存在，因此在液相条件下光催化反应主要通过羟基自由基反应降解有机污染物。 4.2 化学气相沉积法 CVD化学气相沉积法是以钛醇盐或钛的无机盐作为原料，在加热的条件下使其气化，在惰性气体的携带下在载体表面进行化学反应形成一层 TiO2 薄膜。 郭玉等14以普通的载玻片为基板，采用常压化学气相沉积（APCVD ）法，以 TiCl4、O2 和 NH3 作为气相反应先驱体，成功制备了掺氮 TiO2 薄膜。研究表明，氮掺杂后在二氧化钛薄膜中引入 Ti4O7 相，抑制了锐钛矿相向金红石相的转变。 徐甦等15 采用 MOCVD技术在活性炭表面沉积构成纳米 TiO2 固定化非均相光催化剂。TEM 分析表明负载量为 8（wt）时负载的 TiO2 颗粒的粒径为 1020nm；载体负载前后BET 面积减少仅为 6。以对氯苯酚为污染物进行了光催化降解实验，结果表明负载型 TiO2 的光催化活性接近商业粉末光催化剂 Degussa P25。 用化学气相沉积方法可以在任何耐热基体上制备 TiO2 薄膜，得到的薄膜材料品质优良，但该方法所需的镀膜设备较复杂，并需严格控制工艺参数，成本较高。4.3 物理气相沉积法 PVD物理气相沉积法是指通过真空蒸发或离子溅射、磁控溅射等方法将靶材上的原子或分子蒸发或溅射出来，然后沉积到基体上形成薄膜材料的方法。
