《由煤矸石和沥青为原料制备fau沸石活性炭复合材料》由会员分享，可在线阅读，更多相关《由煤矸石和沥青为原料制备fau沸石活性炭复合材料（90页珍藏版）》请在金锄头文库上搜索。
1、太原理工大学 硕士学位论文 由煤矸石和沥青为原料制备FAU沸石/活性炭复合材料 姓名：谭建冬 申请学位级别：硕士 专业： 指导教师：马静红;李瑞丰 太原理工大学硕士研究生学位论文 I 由煤矸石和沥青为原料制备 FAU 沸石/活性炭复合材料 摘 要 煤矸石是煤炭开采和加工过程中产生的废弃物，是我国目前排放量及 累积量最大的固体废弃物之一。煤矸石的长期堆放不仅占用大量耕地，而 且极易风化和自然，对生态环境和社会环境都造成了极其恶劣的影响。因 此，有效利用煤矸石来生产高附加值产品就显得迫切需要且意义重大。本 论文的研究目的就是以煤矸石为主要原料，再加入石油化工或煤化工的大 宗副产品沥青作为成型剂来制
2、备新型复合材料FAU 沸石/活性炭复合物， 并期望在气体净化和废水处理中发挥其潜在作用，最终实现变废为宝。论 文的核心就在于复合材料的制备，即首先对原料混合物进行炭化、活化使 其中的碳质成分转化为活性炭，然后再通过水热晶化将其中的硅铝酸盐矿 物转化为 FAU 沸石。制备过程充分利用了煤矸石中的主要化学成分 SiO2、 Al2O3和 C。原料中沥青的加入除作为成型剂来增加材料的机械强度外，还 可对材料起到补炭作用，从而调节复合材料中炭/沸石比例，制备出不同性 能的产品。实验还就复合材料的基本性能进行了一系列的表征。具体实验 内容及研究结果包括以下： (1) 通过往煤矸石和沥青组成的混合原料中加入
3、白炭黑作为硅源补充 来提高原料的硅铝比，并经过炭化、活化及水热晶化成功合成出了 X 型沸 石/活性炭复合材料。实验部分则利用 XRD 技术充分考查了水热晶化过程 中各因素对复合材料合成效果的影响，并通过测定材料的化学组成以及 N2 太原理工大学硕士研究生学位论文 II 吸附-脱附、苯吸附和 CO2吸附等数据对其基本性能进行了表征。原料混合 物的炭化、 活化条件沿用本课题组前期工作所得的最佳数据， 即 850氮气 保护下炭化 2h，并保持温度不变再在 CO2气氛中活化 24h。其它各因素的 最佳值及可行合成范围确定为： 配料 SiO2/Al2O3摩尔比为 4.5 （3.05.0）（括 号内为可行
4、范围， 下同） 、 H2O/Na2O 为 30 （2737） 、 Na2O/SiO2为 1.0 （1.0 1.5） 、 沥青含量为 25%50%， 以及水热晶化过程中的凝胶陈化温度为 65 （5070） 、凝胶陈化时间 12h（0.512h） 、搅拌速度 420 转/分、老化 温度 20（30以下） 、老化时间 12h（024h） 、晶化温度 90（80 100） 、晶化时间 24h（872h） 。此外，化学分析结果表明复合材料总的 Si/Al 摩尔比范围为 1.221.30； XRD 分析结果表明材料中沸石的骨架 Si/Al 摩尔比范围为 1.091.24；N2吸附-脱附结果表明在最佳合成条
5、件下得到的 复合材料的 BET 比表面可达 700 m2/g 左右，总的孔体积可达 0.562 cm3/g， 其中外比表面将近 200 m2/g，不仅具有优越的孔道结构参数，而且集微孔、 中孔、大孔于一身，属典型的多级孔材料。苯吸附和 CO2吸附结果则分别 表明该材料具有较好的吸苯、CO2能力。 (2) 采取往煤矸石和沥青组成的混合原料中加入少量 K2CO3，并配合 CO2进行原料的炭化、活化，不仅大大缩短了活化时间，而且还生成了与 原 CO2活化样品具有相似比表面的活化材料，实为有效的改进方法。N2吸 附数据还表明每 10g 煤矸石中加入 0.5gK2CO3并活化 8h 的样品具有较高的 比
6、表面和孔体积，可作为进一步合成低硅 X 型沸石（LSX）/活性炭复合材 料的原料。对于 LSX 的合成，论文虽只进行了初步性的探索，但也得到一 些基本性的结论：随着反应溶液中钾浓度的增加，LSX 沸石逐渐生成，A 太原理工大学硕士研究生学位论文 III 型杂晶逐渐消失；当钾浓度超过一定值时将会有 P 型沸石生成；当晶化温 度过高时，将产生方钠石。这些都为低硅 X 型沸石/活性炭复合材料的进一 步合成积累了经验。 关键词：煤矸石，活性炭，白炭黑，X 型沸石，水热晶化 太原理工大学硕士研究生学位论文 IV PREPARATION OF FAU TYPE ZEOLITE/ACTIVATED CARB
7、ON COMPOSITE FROM ELUTRILITHE AND PITCH ABSTRACT Elutrilithe is an unusable waste to be discharged and piled up by coal mining and coal washing and dressing, and it is also currently one kind of solid waste with largest quantities and accumulation in china. So much idle waste not only occupies a lar
8、ge amount of farmland but easily weathers and self-ignites, and all these can cause extremely bad influence on ecological and social environments. Therefore, it becomes urgent and significant to utilize elutrilithe efficiently to development some products with high added value. The purpose of this r
9、esearch is to prepare a new composite materialFAU type zeolite/activated carbon composite with elutrilithe as main raw material and the petrochemical and coal chemical industries by-productpitch as binder. The new composite material is expected to play a potential role in gas purification and wastew
10、ater treatment and turn to our advantage finally. The core of this dissertation is the preparation of the new composite material, in which the carbonaceous content of raw mixture is firstly converted into activated material after carbonization and activation, and subsequently the aluminosilicate int
11、o FAU zeolite in the hydrothermal treatment. The entire process has made full use of the main components SiO2, Al2O3 and C. Besides as a binder to improve the 太原理工大学硕士研究生学位论文 V mechanical strength of the composite material, the added pitch in elutrilithe can also increase the carbon amount of the ma
12、terial and adjust the carbon/zeolite ratio to obtain the products with different properties. Furthermore, a lot of work has been done to investigate the basic performance of the composite. The specific research content and results include the follows: (1) The SiO2/Al2O3 molar ratio was improved by u
13、sing precipitated silica as an additional silica source into the raw mixture consisting of elutrilithe and pitch, and then through the carbonization, activation and subsequent hydrothermal treatment of the mixture zeolite X/activated carbon composite material was successfully synthesized. During the
14、 hydrothermal treatment, the influences of the processing parameters on the obtained samples were studied and analyzed by X-ray diffraction in the experimental section, and the basic performance was estimated by chemical analysis, N2 adsorption/desorption, benzene adsorption and CO2 adsorption. The
15、conditions of carbonization and activation treatment were set to the optimum values which were obtained in the previous work, that is, carbonization was carried out at 850 in nitrogen atmosphere for 2h and activation was for 24h in CO2 atmosphere at the same temperature. For other parameters, the op
16、timum values and the feasible ranges were respectively determined as follows: The batch composition molar ratios were SiO2/Al2O3=4.5 (3.05.0) (the bracketed is the range, the same below), H2O/Na2O=30 (2737), Na2O/SiO2=1.0 (1.01.5); pitch percentage was 25%50%; in the hydrothermal process the gel formation temperature was 太原理工大学硕士研究生学位论文 VI 65 (5070), time was 12h (0.512h), s
